Механізми міжфазної взаємодії і структуризація гетерогенної термічної плазми

Размещено на http://www.allbest.ru/

Размещено на http://www.allbest.ru/

Міністерство освіти і науки України

Одеський національний університет ім. І.І. Мечникова

Механізми міжфазної взаємодії і структуризація гетерогеної термічної плазми

01.04.14.-теплофізика і молекулярна фізика

Автореферат

дисертації на здобуття вченого ступеня доктора фізико-математичних наук

Вишняков Володимир Іванович

Одеса - 2008

Анотація

Вишняков В.І. Механізми міжфазної взаємодії і структуризація гетерогенної термічної плазми. - Рукопис.

Дисертація на здобуття наукового ступеня доктори фізико-математичних наук за фахом 01.04.14 - теплофізика і молекулярна фізика. - Одеський національний університет імені І.І.Мечникова, Одеса, 2008.

Дисертація присвячена вивченню механізмів структуризації термічної гетерогенної плазми. Розглянуто два види термічної гетерогенної плазми - термоемісійна плазма, що складається із часток і емітованих ними електронів і комплексна плазма, що додатково містить атоми присадки лужних металів, що легко іонізуються. Запропоновано дві оригінальні теоретичні моделі: модель нейтралізованих зарядів - для опису термоемісійної плазми, і модель нерівноважної іонізації - для опису комплексної плазми. Обидві моделі досить добре узгоджуються з експериментальними даними і дозволяють описувати далеку взаємодію конденсованих часток і структуризацію термічної гетерогенної плазми. Побудовано математичну модель колективної взаємодії конденсованих часток у термічній гетерогенній плазмі. Проведено комп'ютерну симуляцію структурування часток, результати якої співпадають з експериментальними даними. На підставі експериментальних даних і комп'ютерного моделювання показано, що в гетерогенній термічній плазмі існує тенденція до утворення структурованих агломератів конденсованих часток.

Ключові слова: термічна плазма, міжфазна взаємодія, нерівноважна іонізація, упорядковані структури.

Abstract

Vishnyakov V.I. Mechanisms of interphase interaction and structurization of heterogeneous thermal plasmas. - Manuscript.

Thesis for scientific degree of doctor in physics and mathematics by specialty 01.04.14 - thermodynamics and molecular physics. - Mechnikov Odessa National University, Odessa, 2008.

Thesis is devoted to studying of mechanisms of the thermal heterogeneous plasma structurization. Two kinds of the thermal heterogeneous plasma - the thermoemission (dust-electron) plasma which consists of the dust (condensed) grains and the electrons emitted by them, and the complex plasma, which in addition contains the easily ionizable atoms of alkaline metals addition agent, have been considered. Two original theoretical models are offered: the model of the neutralized charges - for describing the dust-electron plasma, and the model of nonequilibrium ionization - for describing the complex plasma. Both models well corresponds to the experimental data and allows describing the long-range interaction of the dust grains and the thermal heterogeneous plasma structurization. The mathematical model of collective interaction of the dust grains in the thermal heterogeneous plasma is constructed. The computer simulation of the dust grains structurization which corresponds to the experimental data is made. The tendency to formation of the structured agglomerates of the dust grains has been demonstrated by the experimental data and computer model operation.

Keywords: thermal plasma, interphase interaction, nonequilibrium ionization, ordered structures.

Аннотация

Вишняков В.И. Механизмы межфазного взаимодействия и структуризация гетерогенной термической плазмы. - Рукопись.

Диссертация на соискание ученой степени доктора физико-математических наук по специальности 01.04.14 - теплофизика и молекулярная физика. - Одесский национальный университет имени И.И. Мечникова, Одесса, 2008.

Диссертация посвящена изучению механизмов структуризации термической гетерогенной плазмы. Рассмотрены два вида термической гетерогенной плазмы - термоэмиссионная плазма, которая состоит из частиц и эмитированных ими электронов и комплексная плазма, которая дополнительно содержит легкоионизируемые атомы присадки щелочных металлов. Предложены две оригинальные теоретические модели: модель нейтрализованных зарядов - для описания термоэмиссионной плазмы, и модель неравновесной ионизации - для описания комплексной плазмы.

Суть модели нейтрализованных зарядов заключается в предположении, что основная часть электронов в объеме термоэмиссионной плазмы распределена равномерно с некоторой невозмущенной концентрацией. Только в узком слое у поверхности конденсированных частиц происходит отклонение концентрации электронов от невозмущенного значения. Электроны невозмущенной области плазмы и часть заряда конденсированных частиц создают нейтрализованный фон, относительно которого формируются потенциальные барьеры у поверхности частиц. Таким образом, потенциал нейтрализованного фона представляет собой некоторый обобщенный потенциал для всего объема плазмы, относительно которого описывается распределение потенциала в окрестности отдельно взятых частиц. Такой подход позволяет описывать полидисперсную систему конденсированных частиц, каковой и является экспериментально наблюдаемая термоэмиссионная плазма. При этом взаимодействие конденсированных частиц определяется не абсолютным значением их заряда, а относительным значением поверхностного потенциала, который может быть как положительным, так и отрицательным. Приведены экспериментальные данные различных авторов, которые успешно описываются в рамках модели нейтрализованных зарядов. На примере фотоэмиссионной плазмы показано, что модель нейтрализованных зарядов применима и к другим системам, состоящим из электронов и заряженных частиц.

Модель неравновесной ионизации описывает комплексную плазму атмосферного или более высокого давления. Такая плазма является существенно столкновительной, поэтому установление ионизационного равновесия происходит гораздо быстрей, чем установление диффузионно-дрейфового равновесия. Это означает, что в окрестности заряженной конденсированной частицы каждому значению потенциала соответствует свое значение ионизационного равновесия, отличное от ионизационного равновесия в невозмущенной области плазмы, что приводит к пространственной неоднородности степени ионизации плазмы. Неоднородность степени ионизации изменяет профиль пространственного распределения электронов и ионов в окрестности заряженной частицы, вызывая отклонения от равновесного значения. Неравновесная ионизация плазмы в окрестности заряженной частицы вызывает поток амбиполярной диффузии электронов и ионов, который управляется электрическим полем, создаваемым частицей. Перенос импульса этим амбиполярным потоком изменяет давление газовой фазы плазмы на поверхность конденсированной частицы.

Ионизационное возмущение, вызываемое отдельной частицей, не распространяется на весь объем плазмы, а затухает пропорционально квадрату расстояния и, достигнув соседних частиц, оказывает влияние на ионизационное равновесие в их окрестности. В термической комплексной плазме (плазме продуктов сгорания) распределение конденсированных частиц по размеру имеет полидисперсный характер, поэтому в окрестности некоторой выбранной частицы всегда будут находиться частицы разного размера и, соответственно, с разным зарядом. Следовательно, ионизационное возмущение, передаваемое от соседних частиц данной выбранной, различно в разных направлениях. Это вызывает анизотропию степени ионизации у поверхности выбранной частицы и, как следствие, анизотропию амбиполярных потоков неравновесных носителей заряда и анизотропию давления со стороны газовой фазы. Так возникает сила, которая обеспечивает дальнее взаимодействие частиц, причем эта сила вызывает сближение одноименно заряженных частиц. Ввиду того, что в рассматриваемой плазме частицы сильно экранированы, электрическое взаимодействие между частицами возможно только на расстояниях в несколько микрон. Поэтому частицы под действием сил, вызванных неоднородной ионизацией, сближаются до тех пор, пока не начнут действовать электрические силы. В результате действия конкурирующих сил устанавливается некоторое динамическое равновесие в пространственном расположении конденсированных частиц.

Методом молекулярной динамики проведено компьютерное моделирование движения заряженных частиц в плазме с учетом неоднородной ионизации. Показано, что частицы стремятся образовать упорядоченные структуры, которые совпадают со структурами, наблюдаемыми экспериментально. На основании экспериментальных данных и компьютерного моделирования показано, что в гетерогенной термической плазме существует тенденция к образованию структурированных агломератов конденсированных частиц. Причем, при трехмодовом распределении частиц по размерам, одновременно существуют как псевдокристаллические, так и псевдожидкие структуры, образованные частицами разных фракций.

Ключевые слова: термическая плазма, межфазное взаимодействие, неравновесная ионизация, упорядоченные структуры.

1. Загальна характеристика роботи

Термічна гетерогенна плазма є різновидом низькотемпературної плазми з конденсованою дисперсною фазою, що являє собою, у загальному випадку, заряджені рідкі або тверді частки, виважені в іонізованому газі. Частки конденсованої фази в плазмі набувають електричний заряд за рахунок міжфазної взаємодії. Однак цим не обмежується відмінність плазми з конденсованою фазою від звичайної багатокомпонентної плазми, що складається з електронів і різного сорту іонів. Конденсовані частки самі емітують і поглинають електрони, крім того, вони є центрами іонізації й рекомбінації. Тим самим конденсована фаза істотно впливає на іонізаційну рівновагу. Заряд конденсованих часток також не є постійною величиною, але визначається параметрами навколишньої газової фази і може істотно змінюватися як у часі, так і в просторі. Таким чином, плазма з конденсованою дисперсною фазою являє собою деяку самоузгоджену систему, в якій керуючим механізмом є міжфазна взаємодія.

Низькотемпературна плазма з конденсованою дисперсною фазою підрозділяється на два основних види, які відрізняються як методами одержання та умовами існування, так і методами теоретичного опису. Перший вид - запорошена плазма, яка створюється при низьких тисках, в основному, СВЧ методом або газовим розрядом. Другий вид - термічна гетерогенна плазма (димова плазма), яка формується в продуктах згоряння різних палив.

Вивчення низькотемпературної плазми з конденсованою дисперсною фазою в 80-х і 90-х роках XX сторіччя показало, що міжфазна взаємодія в плазмі приводить до утворення упорядкованих структур, які вперше були виявлені в димовій плазмі співробітниками кафедри теплофізики Одеського національного університету імені І.І. Мечникова і, надалі, у запорошеній плазмі одержали назву «плазмові кристали». Виявлення плазмових кристалів ще більше активізувало дослідження як запорошеної, так і димової плазми. Досить відзначити роботи Одеського національного університету імені І.І. Мечникова, Інституту теоретичної фізики імені М.М. Боголюбова, Інституту високих температур Російської академії наук, і Інституту Макса Планка (Німеччина), з яких випливає, що вивчення далеке від завершення, тому вимагає експериментальних та теоретичних досліджень.

Термічна гетерогенна плазма представляє інтерес для вивчення по цілому ряду технологічних, наукових і, навіть, світоглядних причин. До основних технологічних застосувань відносяться такі аспекти: збільшення повноти згоряння палив, що привабливо як в економічному, так і в екологічному плані; розвиток магніто-гідродинамічного перетворення енергії, що необхідно для збільшення енергоспоживання при одночасному зменшенні енергетичних ресурсів; синтез дрібнодисперсних порошків оксидів і нітридів металів, які використаються для створення нових конструкційних матеріалів

З позиції фундаментальної науки, вивчення запорошеної і димової плазми цікаво у зв'язку з виявленим структуруванням дисперсної фази. Утворення упорядкованих структур у термічній гетерогенній плазмі свідчить про самоорганізацію дисперсних гетерогенних систем, до яких відносяться не тільки запорошена і димова плазма, але й аерозолі, колоїдні розчини, космічний пил, підданий радіаційному впливу, та інші багатофазні системи, які вміщують одну або декілька фаз у дисперсному вигляді. Тому вивчення фізичних механізмів самоорганізації дисперсної фази в плазмі та побудова автентичних моделей таких систем виходить далеко за рамки власне фізики плазми і виявляється необхідним для розуміння глибинних синергетичних процесів, що відбуваються в природі.

Дисертація присвячена вивченню механізмів структуризації термічної гетерогенної плазми. Основною складністю у вивченні термічної гетерогенної плазми є полідисперсний характер розподілу конденсованих часток, що затрудняє побудову простої фізичної моделі міжфазної взаємодії. Тому в дисертації використовується концепція узагальненого плазмового потенціалу, що вводиться як рівень відліку потенціалу й визначається властивостями газової фази. Такий підхід дозволяє вивчати міжфазну взаємодію для кожного сорту часток в одночастковому наближенні.

У дисертації розглядаються два види термічної гетерогенної плазми - термоемісійна плазма, яка складається із часток і емітованих ними електронів, і комплексна плазма, яка додатково містить атоми присадки лужних металів, що легко іонізуються. Запропоновано дві оригінальні теоретичні моделі: модель нейтралізованих зарядів - для опису термоемісійної плазми, і модель нерівноважної іонізації - для опису комплексної плазми. Обидві моделі досить добре узгоджуються з експериментальними даними і дозволяють описувати далеку взаємодію конденсованих часток і структуризацію термічної гетерогенної плазми.

Актуальність теми. Необхідність вивчення механізмів міжфазної взаємодії в термічній гетерогенній плазмі диктується як фундаментальними проблемами, до яких відноситься самоорганізація гетерогенних систем, так і прикладними завданнями - проблемами нанотехнології та енергетики. Важливою проблемою також являється наявність порошинок у плазмі термоядерних реакторів, що істотно підвищує їхні енергетичні втрати й перешкоджає нормальному режиму функціонування. Присутність часток конденсованої дисперсної фази в плазмі реактора обумовлене цілим рядом причин, усунення яких вимагає пильного вивчення як міжфазної взаємодії в плазмі, так і тенденцій гетерогенної плазми до самоорганізації.

Зв'язок роботи з науковими програмами, планами, темами. Робота виконувалася відповідно до координаційних планів НДР (1982-1990) наукової ради АН СРСР по проблемі «Фізика низькотемпературної плазми», ДКНТ СРСР по проблемі розробки високофорсованих камер згоряння на твердому паливі (шифр 02.04. і 0.01.01.), Держплана УРСР (шифр РН.01.02.06.), АН УРСР (шифр 2.2.6.5.) по проблемі газодинаміки, випарювання і горіння в дисперсному виді, програмою науково-дослідних робіт НПО «Аналог» (держреєстрація НДР 0194U032003, держреєстрація НДР 0195U027652, держреєстрація НДР 0197U001127), програмою науково-технічного співробітництва по проблемі 1-4 РЭВ по високофорсованому спалюванню газового, рідкого і твердого палива, бюджетною темою NM 150 держреєстрація НДР 0107U008004, бюджетною темою Ф25 держреєстрація НДР 0107U011057.

Мета і завдання дослідження. Метою роботи було проведення комплексу експериментальних і теоретичних досліджень міжфазних взаємодій у термічній гетерогенній плазмі, спрямованих на побудову квазістаціонарних моделей гетерогенної плазми з урахуванням нерівноважної іонізації на межі розподілу фаз, заснованих на використанні узагальненого потенціалу плазми як основного інструмента для опису взаємодії конденсованих часток. Її реалізація потребувала:

розробки експериментальних установок і стендів для одержання плазми продуктів згоряння металізованих сполук, твердого й газоподібного палив у різних умовах;

розробки методів дослідження і методик визначення основних тепло- і електрофізичних параметрів плазми продуктів згоряння;

аналізу рішень нелінійного рівняння Пуассона-Больцмана при різних значеннях узагальненого потенціалу плазми й проведення експериментів, що демонструють вплив узагальненого потенціалу плазми на результати вимірів;

модифікації параметра зв'язку, використовуваного для опису умов структуризації дисперсної фази, на основі концепції узагальненого потенціалу плазми для можливості використання цього параметра в полідисперсних системах;

побудови моделі нейтралізованих зарядів термоемісійної плазми, заснованої на концепції узагальненого потенціалу нейтралізованого фону, що дозволяє пояснити експериментальні дані по утворенню в термоемісійній плазмі негативно заряджених часток;

урахування зміщення іонізаційної рівноваги в результаті порушення електронейтральності в області просторового заряду та утворення нерівноважних носіїв заряду, потік яких формує силу іонного міжфазного тиску і забезпечує рух конденсованих часток у неоднорідно іонізованій комплексній плазмі;

математичного моделювання структуризації полідисперсної конденсованої фази в плазмі продуктів згоряння на основі сили іонного міжфазного тиску і узагальненого потенціалу плазми.

Методи дослідження. У роботі використані: методи спектральної, оптичної і зондової діагностики плазми; методи статистичної і математичної фізики; методи чисельного моделювання та комп'ютерної симуляції.

Наукова новизна отриманих результатів. Серед нових наукових результатів, отриманих уперше, можна відзначити такі:

· побудовано нову модель термоемісійної плазми, засновану на урахуванні взаємної нейтралізації частини заряду конденсованих часток електронним газом, що дозволяє описувати взаємодію часток в електронному газі шляхом суперпозиції розподілів потенціалів навколо окремих часток; в рамках цієї моделі описана можливість утворення в термоемісійній плазмі негативно заряджених часток, які були виявлені експериментально;

· запропоновано нову методику визначення параметра зв'язку для полідисперсних систем, що враховує зміщення іонізаційної рівноваги в результаті міжфазної взаємодії;

· запропоновано фізичну модель нерівноважної іонізації і утворення нерівноважних носіїв заряду, зумовлених існуванням електричних сил навколо зарядженої частки, які приводять до локального порушення електронейтральності та зміни ступеня іонізації плазми;

· показано, що наявність нерівноважної іонізації навколо зарядженої частки впливає на величину потенційного бар'єра на міжфазній межі, змінює профіль просторового розподілу електронів і іонів у шарі просторового заряду, змінює вид вольт-амперних характеристик зонда в плазмі;

· встановлено, що потоки нерівноважних носіїв заряду в шарі просторового заряду забезпечують зміну тиску газової фази на поверхню конденсованої частки, що можна визначити як тиск нерівноважних носіїв заряду. Цей тиск приводить до виникнення сили зближення однойменно заряджених часток, що, протидіючи силі електричного відштовхування, забезпечує деякий рівноважний просторовий розподіл конденсованих часток у термічній гетерогенній плазмі;

· запропоновано модель далекої взаємодії конденсованих часток у плазмі, що використовує модель нерівноважної іонізації на міжфазній межі, яка добре узгоджується з експериментальними даними і придатна для опису колективної взаємодії конденсованих часток і утворення упорядкованих структур у термічній гетерогенній плазмі;

· побудовано математичну модель колективної взаємодії конденсованих часток у термічній гетерогенній плазмі, проведена комп'ютерна симуляція структурування плазми, результати якої узгоджуються з експериментальними даними.

Практичне значення отриманих результатів. Розроблені в дисертації фізичні механізми міжфазної взаємодії застосовні як до методик вимірів параметрів плазми, так і до деяких технологій, у яких використається гетерогенна плазма. Зокрема, проведене дослідження діелектричних властивостей шару плазми дозволяє більш коректно проводити зондові виміри в плазмі. Методику зондових вимірів також доповнює розроблена модель нерівноважної іонізації плазми, яку необхідно враховувати як при визначенні потенціалу зонда, так і при протіканні через зонд струму. Розроблена модель термоемісійної і фотоемісійної плазми дозволяє поліпшити технологію газодисперсного синтезу для одержання нанодисперсних часток оксидів металів. Модель структуризації термічної гетерогенної плазми може бути застосовна до технології газодисперсного синтезу, плазми дугового розряду, а також дозволяє прогнозувати процеси, що відбуваються в термічній гетерогенній плазмі.

Особистий внесок здобувача. Всі результати дисертації отримані автором особисто. У роботах зі співавторами здобувачу належить провідна роль у формуванні наукового напрямку і постановки завдань, розвитку методології підходів до експериментальних досліджень, розробці експериментальних методик і проведенні експериментальних досліджень, розробці теоретичних моделей, проведенні комп'ютерного моделювання.

Апробація результатів дисертації. Основні результати дисертації доповідалися і обговорювалися на семінарах і конференціях:

· Семінар по теорії плазми в Інституті теоретичної фізики НАНУ ім. Боголюбова, Київ, 2005.;

· XXI і XXII наукова конференція країн СНД «Дисперсні системи», Одеса, 2004, 2006;

· International Conference on Strongly Coupled Coulomb Systems, Moscow, 2005;

· 13-th International Congress on Plasma Physics, Kiev, 2006;

· 4-th Workshop on Dusty Plasmas, Capri, Italy, 2007;

· International Conference on Dusty and Burning Plasmas, Odessa, 2004, 2007.

2. Основний зміст роботи

У введенні обґрунтована необхідність проведення комплексного експериментального і теоретичного дослідження механізмів взаємодії димових часток у термічної гетерогенної плазмі і основних принципах утворення упорядкованих структур.

Опис взаємодії конденсованих часток у термічній плазмі базується на використанні концепції узагальненого потенціалу плазми (потенціалу фона), що визначило структуру дисертації, яка складається з п'яти глав.

Перший розділ дисертації присвячений обґрунтуванню нової моделі термоемісійної плазми. Термоемісійна плазма утворюється, наприклад, у продуктах згоряння, які не містять присадку лужних металів. Таким чином, термоемісійна плазма складається з розігрітих часток і емітованих цими частками електронів, причому система вважається ізотермічною, і впливом нейтрального буферного газу зневажається. Температура такої плазми звичайно перебуває в межах 1500 - 3500 K, концентрація електронів , розміри часток коливаються в дуже широких межах - від сотих частин мікрона до десятків мікронів, відповідно в широких межах змінюється і концентрація часток - від до .

Для опису термоемісійної плазми запропонована модель нейтралізованих зарядів. У цій моделі передбачається, що основна частина електронів розподілена в просторі рівномірно з деякою концентрацією і тільки біля поверхні часток, у шарі просторового заряду, концентрація електронів відрізняється від . Рівномірно розподілені електрони і частина заряду часток така, що ( - концентрація часток), нейтралізують один одного, формуючи фоновий потенціал (узагальнений потенціал плазми) , де - середній радіус часток.

Відносно фонового потенціалу формуються потенційні бар'єри в плазмі біля поверхні часток. Висота потенційного бар'єра визначається рівністю струму термоелектронної емісії з поверхні частки (Річардсона-Дешмана) і зворотного струму електронів, обумовленого незбуреною концентрацією , що приводить до співвідношення , де - ефективна густина станів електрона, - робота виходу електрона із частки. У плазмі продуктів згоряння частки можуть мати різний розмір і склад. Тому робота виходу може сильно відрізнятися для різних часток, що приводить до виникнення як позитивних, так і негативних потенційних бар'єрів при збереженні позитивного заряду часток, а при досить великому значенні роботи виходу - до утворення негативно заряджених часток.

Введення поняття нейтралізованого фону дозволяє розглядати густину заряду як відхилення електронної концентрації від :

,(1)

при цьому потенціал відлічується від потенціалу фона , що дозволяє привести рівняння Пуассону до виду

,(2)

де , , - довжина екранування.

Формулювання задачі у вигляді (2) значно спрощує вибір граничних умов. Зокрема, для окремої частки, можна застосувати граничні умови виду . Для того, щоб охарактеризувати взаємодію конденсованих часток у термоемісійній плазмі немає необхідності повністю вирішувати рівняння (2). Досить визначити заряд часток і поле, що вони створюють, тому що сила і напрямок взаємодії визначається напруженістю поля.

Для термоемісійної плазми, що складається із фракцій часток, отримана система рівнянь, що визначають заряд:

,(3)

яка замикається рівнянням електронейтральності .

Система рівнянь (3) дозволяє розрахувати параметри будь-якої термоемісійної плазми, що й було пророблено для великої кількості експериментальних даних. У всіх випадках було отримано дуже гарне узгодження теоретичних розрахунків з експериментом. Більше того, модель нейтралізованих зарядів дозволила пояснити появу експериментально виявлених негативно заряджених часток у термоемісійній плазмі, що виникає при згорянні порошкового магнію.

Далі, модель нейтралізованих зарядів була використана для опису фотоемісійної плазми і показано, що дана модель може бути застосовна для опису будь-якої системи, що складається з електронів і заряджених конденсованих часток

Через те, що спалювання металевих порошків використовується для одержання дрібнодисперсних порошків оксидів, знання властивостей термоемісійної плазми виявляється важливим для вивчення процесів конденсації продуктів згоряння.

Продуктом згоряння металевих часток в окисному середовищі є газ, що складається з молекул оксиду. Цей газ у зоні конденсації подібний до переохолодженого пару, у якому утворяться крапельки рідини. Утворення крапельки рідини супроводжується появою поверхні розподілу фаз, що вимагає витрат енергії. Тому повинен існувати баланс між об'ємом крапельки і її поверхнею такий, щоб утворення крапельки було енергетично вигідно. Якщо крапелька рідини має досить великий розмір, щоб компенсувати енергію, витрачену на появу поверхні розподілу фаз, то вона виявляється стійкою, і продовжує рости. Тому існує деякий критичний розмір крапельки , що визначає метастабільний стан зародка. Якщо розмір крапельки менше ,то вона із часом розпадається. Якщо розмір крапельки більше , то вона являє собою стійкий зародок конденсованої фази.

Для конденсації пару в краплю необхідно затратити деяку мінімальну роботу, що, з урахуванням заряду краплі, представляється в наступному виді

,(4)

де - радіус рідкого зародка, - молекулярний об'єм зародка, - коефіцієнт поверхневого натягу, - хімічний потенціал газової фази, - хімічний потенціал рідкої фази, - робота виходу.

Рівняння (4) описує потенційний бар'єр, який необхідно перебороти для утворення стійкого зародка. Критичний розмір , згідно з моделлю нейтралізованих зарядів, визначається рівнянням

,(5)

де - критичний розмір нейтрального зародка.

На рис.2 представлені залежності відносних критичних радіусів зарядженого і нейтрального зародків від температури для різних значень роботи виходу. Збільшення температури приводить до збільшення позитивного заряду зародка, відповідно зменшується критичний радіус. Це означає, що зі збільшенням температури факела збільшується доля часток малого радіуса. Експериментальні дані підтверджують цю залежність.

Таким чином, показано, що модель нейтралізованих зарядів задовільно описує термоемісійну плазму, добре узгоджується з експериментальними даними і придатна для опису різних процесів, що відбуваються в термоемісійній плазмі. Перевагою моделі нейтралізованих зарядів є використання потенціалу нейтралізованого фону, що дозволяє описувати полідисперсну термоемісійну плазму. Суперпозиція розподілів потенціалів навколо різних часток дає загальну картину розподілу потенціалу в системі. Причому цей розподіл може бути таким, що поле між частками буде забезпечувати їхнє зближення. Це дозволяє пояснити спостережувану агломерацію однойменно заряджених пилових часток.

Другий розділ дисертації присвячений розвитку концепції узагальненого потенціалу плазми для комплексної гетерогенної плазми, що крім заряджених часток і електронів містить однозарядні позитивні іони. Така плазма виникає в продуктах згоряння металізованих палив, що містять лужну присадку, або є робочім тілом МГД-генератора. Через велику кількість зіткнень така плазма також вважається ізотермічною. Температура звичайно перебуває в межах 1500 - 3500 K, концентрація лужної присадки становить від до , розміри часток і їхня концентрація, як і в термоемісійній плазмі, змінюються в дуже широких межах.

Фундаментальною властивістю плазми є її прагнення до електронейтральності. У комплексній плазмі це виражається в тім, що не тільки вся система нейтральна, але й окремо взята газова фаза прагне до нейтральності так, що істотне відхилення від електронейтральності спостерігається тільки в подвійному шарі на границі об'єму плазми або біля поверхні заряджених конденсованих або пилових часток. Інший об'єм газової фази залишається майже нейтральним. Проте, у газовій фазі існує деякий заряд, що визначає узагальнений потенціал плазми:

,(6)

при цьому сам узагальнений потенціал визначається як тривіальне рішення рівняння Пуассона, тобто рішення рівняння Лапласа .

Слід відзначити, що узагальнений потенціал плазми відрізняється від потенціалу фону в моделі нейтралізованих зарядів, оскільки останній є, фактично, потенціалом часток, а узагальнений потенціал плазми визначається як міра заряду газової фази. Така зміна опису необхідна тому, що у цьому разі узагальнений потенціал плазми може бути лінійно пов'язаний з термодинамічним параметром міжфазної взаємодії, тобто може розглядатися як зміна потенціалу іонізації атомів у результаті взаємодії газової фази плазми із зарядженими частками .

Міжфазна взаємодія приводить до зміни ступеня іонізації плазми, тому навіть поза шаром просторового заряду концентрації іонів і електронів хоч і майже рівні між собою, проте, не описуються рівнянням Саха. Замість нього треба використовувати модернізоване рівняння

,(7)

де квазінезбурена концентрація пов'язана зі звичайною незбуреною концентрацією термічної газової плазми без часток очевидним співвідношенням .

Конкретне вираження для узагальненого потенціалу плазми залежить від симетрії завдання і граничних умов. Наприклад, в обмеженому сферичному об'ємі потенціал плазми описується виразом

,

де - значення потенціалу в центрі об'єму, - радіус об'єму, - довжина екранування.

Для плоского напівнескінченного шару плазми з потенціалом площини потенціал плазми описується виразом

,(8)

а для шару плазми з потенціалами границь і потенціал плазми описується виразом

.(9)

Як вказувалося, узагальнений потенціал плазми визначає початок відліку для потенційних бар'єрів у шарі просторового заряду біля заряджених поверхонь у плазмі. Для підтвердження цієї тези були проведені прості експерименти по виміру плаваючого потенціалу металевих електродів, поміщених у плазму продуктів згоряння попередньо перемішаної суміші пропан-повітря із присадкою солей калію.

Опишемо один з експериментів. Мідний електрод (1) містився в полум'я і розігрівався до температури ~1020 K. Паралельно цьому електроду, на відстані трьох сантиметрів від нього в полум'я містився алюмінієвий електрод (2). У процесі його розігріву вимірялися потенціали обох електродів. На рис.4 представлені результати вимірів () і розрахунків () потенціалу електродів без обліку зміни потенціалу плазми. Значення константи Саха в цьому випадку становить , що визначає значення необуреної концентрації й довжину екранування порядку 1 міліметра. Відстань між електродами в 30 разів більше, що виключає безпосередню електричну взаємодію. Тому в рамках рівноважної іонізації і незалежних потенціалів не можна пояснити зміну потенціалу стаціонарного мідного електрода при зміні потенціалу алюмінієвого електрода в результаті його розігріву.

Врахування потенціалу плазми означає, що вимірюване значення потенціалу визначається виразом , при цьому потенціал плазми описується виразом (8) для шару плазми. У такому випадку потенціал одного електрода залежить від потенціалу іншого електрода: , . Результати розрахунків, зроблених з урахуванням потенціалу плазми. У цьому випадку спостерігається задовільний збіг виміряних і розрахованих значень плаваючого потенціалу.

Таким чином, концепція узагальненого потенціалу плазми дозволяє адекватно описати електростатичну взаємодію електродів у плазмі на відстанях значно перевищуючих довжину екранування. Очевидно, що ця концепція також необхідна для опису взаємодії пилових часток у плазмі. Якщо в плазмі присутні частки з полідисперсним розподілом по розмірах, то і заряди, і поверхневі потенціали у різних часток - різні. У рамках моделі Вігнера-Зейтца можна обчислити величину і структуру потенційного бар'єру на поверхні кожної частки, тобто визначити . Однак для зіставлення цих рішень необхідний деякий узагальнений рівень потенціалу, яким і є узагальнений потенціал плазми.

Третя глава дисертації присвячена визначенню електростатичного тиску та динамічних властивостей комплексної термічної плазми. На прикладі взаємодіючих площин визначається тиск плазми на міжфазну поверхню, що для шару плазми визначається виразом

(9)

Залежність відносного електростатичного тиску від відносного потенціалу другої площини і відстані між площинами при безрозмірному потенціалі першої площини , розрахована як результат комп'ютерного моделювання (поверхня 1) і по формулі (9) - поверхня 2. Звідси видно, що вираз (9) добре описує електростатичний тиск, якщо відстань між площинами .

При малих значеннях потенціалу вираження (9) можна лінеаризувати. У цьому випадку воно збігається із класичним виразом для тиску між пластинами плоского конденсатора, якщо ввести деяку макроскопічну характеристику шару плазми, яку можна представити як ефективну діелектричну проникність усього шару плазми , де - відносна товщина шару плазми, - діелектрична проникність плазми. Цей вираз справедливий тільки за умови , чому відповідає співвідношення . Таке значення пов'язане з наявністю в плазмі ефекту екранування.

Більш загальний вираз для діелектричного параметра враховує величину потенціалу плазми

.(10)

Залежність електростатичного тиску і діелектричного параметра від відносної відстані між площинами наведена на рис.7 для термічної плазми при температурі , потенціалу поверхні площин В и концентрації присадки калію м^-3. Представлена функція має максимум при товщині шару , обумовленій рівнянням . Видно, що , прямує до нуля при зменшенні товщини шару відносно , тому що в цьому випадку перекриваються області просторового заряду і зменшується час установлення дифузійно-дрейфової рівноваги. Збільшення товщини шару відносно приводить до зниження взаємодії пластин за рахунок екранування їхнього заряду плазмою і зменшенню провідності шару, що максимальна в області просторового заряду. Як випливає з виразу (10) до зменшення приводить і збільшення потенційного бар'єру на міжфазній межі , що означає зниження часу встановлення дифузійно-дрейфової рівноваги плазми. Це пов'язане з тим, що зі збільшенням потенціалу поверхні зменшується товщина шару, у якому зосереджене електричне поле.

Діелектрична проникність у статичній межі становить інтерес при вивченні взаємодії пилових часток. У цьому плані особливо цікавим є залежність від властивостей середовища, тому що це позначається на результатах вимірів. Наприклад, вимір потенціалу палаючої частки магнію безпосередньо пов'язаній зі зміною ємності шару плазми, що відбувається в результаті зміни температури і складу плазми в процесі горіння. У ранніх роботах проф. М.М. Чеснокова експериментально були зареєстровані потенціал палаючого блоку магнію розміром 3 мм і світність цього блоку, представлені на рис.8, які довгий час не могли знайти пояснення.

Якщо провести реконструкцію експерименту, засновану тільки на зіставленні світності об'єкта з його температурою і урахувати, що реєстрований високоомним приладом потенціал є функцією енергії конденсатора, утвореного палаючим блоком магнію і контуром, що екранує, ємність якого залежить від діелектричної проникності шару плазми, то вийде динаміка зміни плаваючого потенціалу. Проведена інтерпретація вимірів плаваючого потенціалу палаючого блоку магнію досить умовна. Це пов'язане з тим, що тут не враховувався теплообмін між часткою і шаром плазми, і між шаром плазми і навколишнім середовищем. Динаміка зміни температури шару плазми і частки магнію реконструйована в досить грубому наближенні. Проте, отримані результати, що збігаються з експериментальними даними. Це говорить про те, що зміна діелектричних властивостей плазми впливає на результати вимірів і обов'язково повинно враховуватися як при вимірах плаваючого потенціалу палаючих часток, так і при зондових вимірах.

Далі, у третьому розділі дисертації розробляється модифікація параметра зв'язку (неідеальності) для полідисперсних систем. Параметр зв'язку був введений для однокомпонентної плазми як відношення енергії кулоновскої взаємодії до теплової енергії системи і повинен характеризувати умови, при яких відбувається упорядкування системи. Далі він був розповсюджений на запорошену плазму шляхом врахування ефекту екранування, однак не міг бути застосований до полідисперсних гетерогенних систем. Детальний аналіз умов утворення упорядкованих структур у плазмі (кристалізації плазми) дозволив дати більш точне визначення параметра зв'язку. Для монодисперсних систем пропонується використати вираз

,

де - потенціал на границі осередку Вігнера-Зейтца відповідно до граничних умов і симетрії задачі.

Для полідисперсних систем пропонується розглядати не взаємодію часток між собою, але взаємодію кожної частки (фракції часток) з газовою фазою плазми. Тоді параметр зв'язку можна визначити як електростатичну енергію взаємодії в осередку Вігнера-Зейтца, віднесену до теплової енергії

,(11)

де - являє собою надлишковий об'ємний заряд дебаєвської сфери біля поверхні частки.

Як випливає із отриманого вираження, параметр зв'язку не залежить від концентрації часток у явному вигляді, тому що вираз (11) не містить радіус осередку Вігнера-Зейтца. З іншого боку, вираз (11) містить узагальнений потенціал плазми, що є усередненою величиною для всього об'єму, тому параметр Г_pd може використатися як критерій неідеальності полідисперсної системи конденсованих часток у гетерогенній плазмі.

Проведене дослідження електростатичної взаємодії застосовується для опису динамічних характеристик взаємодії пилових часток у термічній гетерогенній плазмі. Зокрема, визначена залежність варіації електростатичного тиску від потенціалу поверхні часток

.(12)

Характерно, що при малих значеннях потенціалу поверхні часток вираз (12) можна апроксимувати виразом , який демонструє, що взаємодія часток збільшується з ростом . Однак у сильно неідеальній плазмі відбувається насичення потенціалу плазми і взаємодія часток зменшується.

Це означає, що в ідеальній плазмі коливання однієї частки сильно впливають на коливання інших часток. У результаті цього весь пиловий компонент може розгойдуватися під дією окремої флуктуації. У сильно неідеальній плазмі коливання однієї частки слабко впливають на коливання інших часток, тобто кожна частка коливається біля положення рівноваги незалежно від інших часток. Таким чином, якщо прагнення до утворення структур властиво плазмі, то при малих взаємодіях ця тенденція руйнується поширенням коливань у системі. При сильних взаємодіях цей вплив зникає, що приводить до появи пилових кристалів.

Четвертий розділ дисертації присвячений дослідженню нерівноважної іонізації в шарі просторового заряду. Потенціал плазми передає збурювання від однієї частки до іншої. Природа цього збурювання криється у міжфазній взаємодії. На міжфазній границі в комплексній плазмі формується шар об'ємного заряду, у якому порушується електронейтральність газової фази. Це порушення електронейтральності приводить до зміни рівноваги між іонізацією і рекомбінацією, тобто до зміщення іонізаційної рівноваги. У четвертій главі будується оригінальна модель зміщення іонізаційної рівноваги і утворення нерівноважних носіїв заряду в шарі просторового заряду в термічній гетерогенній плазмі, визначається взаємозв'язок між концентрацією нерівноважних носіїв заряду та електростатичним потенціалом.

Область просторового заряду (ОПЗ) виникає в результаті електростатичної взаємодії іонів і електронів з поверхнею, що приводить до просторового розподілу носіїв заряду, що визначається просторовим розподілом потенціалу.

Інтенсивність іонізації визначається як , а інтенсивність рекомбінації визначається як , де - коефіцієнт об'ємної іонізації, - коефіцієнт об'ємної рекомбінації, , і - концентрації електронів, іонів і атомів відповідно, причому , де - концентрація присадки що легко іонізується.

Для визначення концентрацій електронів і іонів у шарі просторового заряду необхідно вирішувати рівняння нерозривності

,(13)

разом з рівнянням Пуассона , де густина потоків електронів і іонів визначаються рівняннями

,,(14)

і - рухливості електронів і іонів, і коефіцієнти дифузії електронів і іонів.

У незбуреній області плазми вдалині від поверхні розподілу фаз інтенсивність утворення нових зарядів , а іонізаційна рівновага описується рівнянням Саха, при цьому незбурена плазма електронейтральна . Відповідно, для незбуреної області плазми справедливим є рівність . Існування об'ємного заряду приводить до порушення балансу між інтенсивністю рекомбінації і інтенсивністю іонізації , що залежить від величини потенціалу. Тому .

Ненульове значення викликає зміну ступеня іонізації плазми в ОПЗ і утворення нерівноважних носіїв заряду, причому позитивний потенціал викликає збільшення ступеня іонізації, а негативний - зменшення. Це приводить до порушення балансу між дифузійними й дрейфовими потоками:

,,(15)

де «» означає нерівноважній характер концентрації носіїв заряду.

Нерівноважні концентрації можна представити у вигляді відхилення від рівноважного значення , , при цьому відхилення повинне бути однаковим для іонів і електронів, тому що в низькотемпературній плазмі іони однократно іонізовані і появі або зникненню одного іона відповідає поява або зникнення одного електрона.

Розподіли концентрацій електронів і іонів в області просторового заряду для позитивного й негативного поля. При позитивному полі надлишкові електрони збільшують негативний дрейфовий потік і за рахунок збільшення градієнта концентрації, збільшують позитивний дифузійний потік, тобто потоки дрейфу і дифузії нерівноважних електронів, як і рівноважні потоки, спрямовані в різні сторони: , . Інша справа з потоками іонів. Дрейфовий потік нерівноважних іонів збігається по напрямку з рівноважним дрейфовим потоком, тобто, позитивний . Рівноважний дифузійний потік іонів негативний, але надлишкові іони зменшують градієнт концентрації і, відповідно, зменшують дифузійний потік, що рівносильне появі позитивного потоку , тому що для рівноважних концентрацій виконується баланс дифузійного та дрейфового потоків. Отже, потоки дрейфу і дифузії нерівноважних іонів спрямовані в одну сторону - по полю. Відмітимо, що градієнт нерівноважних носіїв негативний, тому що нерівноважна іонізація зменшується разом зі зменшенням об'ємного заряду.

При негативному полі концентрація іонів в ОПЗ збільшена, однак зниження ступеня іонізації приводить до зменшення концентрації і градієнта концентрації іонів, що викликає зменшення дрейфового та дифузійного потоків. У результаті потоки нерівноважних іонів протилежні рівноважним потокам , . При негативному полі, за рахунок зменшення концентрації електронів, зменшується позитивний дрейф електронів, що рівносильне появі негативного потоку нерівноважних електронів . Напрямок потоку дифузії нерівноважних електронів збігається з напрямком рівноважного потоку, тому що зменшення ступеня іонізації, що відбувається в цьому випадку, тільки збільшує градієнт концентрації електронів .

Таким чином, в обох випадках виникає некомпенсований потік нерівноважних носіїв заряду в напрямку електричного поля. Відповідно, виникає амбіполярна дифузія, викликана потоком нерівноважних іонів при позитивному полі і потоком нерівноважних електронів - при негативному. Рівність електронного і іонного потоків забезпечується полем амбіполярної дифузії

,

звідки, з урахуванням співвідношення Эйнштейна , одержуємо густину струму нерівноважних носіїв

.(16)

де - коефіцієнт амбіполярної дифузії.

У плазмі атмосферного тиску іонізаційна рівновага встановлюється набагато швидше, ніж дифузійно-дрейфова рівновага. Тобто час життя нерівноважних носіїв заряду багато меншій постійної часу Максвелла , що рівносильне співвідношенню , де - довжина рекомбінації. Це дозволяє вирішувати рівняння нерозривності для нерівноважних носіїв заряду в наближенні постійного поля на довжині екомбінації. В результаті отримано вираз для розподілу концентрації нерівноважних носіїв заряду

(17)

і для амбіполярного потоку нерівноважних носіїв

.(18)

Існування нерівноважних носіїв заряду істотно позначається на величині потенційного бар'єру в плазмі біля поверхні частки, якщо робота виходу електрона із частки перевищує роботу виходу електрона із плазми - при негативному заряді часток облік нерівноважних носіїв приводить до зниження потенційного бар'єра в три рази. Це пов'язане з тим, що в низькотемпературній плазмі початковий ступінь іонізації низькій. Тому при позитивному заряді часток може відбуватися багаторазове підвищення ступеня іонізації аж до повної іонізації газу. Але при негативному заряді часток зниження ступеня іонізації обмежене неіонізованим станом газу.

Існування нерівноважних носіїв заряду позначається і на умовах кристалізації плазми. Залежності параметра зв'язку від роботи виходу електрона із частки: криві 1,2,3 відповідають концентрації присадки . Як видно із графіків, умова кристалізації виконується для деяких металів з малою роботою виходу, тобто тих, що позитивно заряджаються. Причому умова кристалізації виконується з більшою ймовірністю у плазмі з низьким змістом присадки. Це пояснюється тим, що разом зі зниженням концентрації атомів присадки збільшується робота виходу електрона із плазми та зменшується незбурена концентрація носіїв заряду. Зменшення незбуреної концентрації приводить до того, що при меншому значенні нерівноважної концентрації плазма перестає бути такою що слабко взаємодіє, тому наближення ідеального газу обмежене дуже малим діапазоном співвідношень між роботою виходу із частки і роботою виходу із плазми.

Нерівноважна іонізація в ОПЗ приводить до зміни профілю просторового розподілу іонів і електронів. Приклади просторового розподілу відносних концентрацій електронів (1) і іонів (2) до незбуреної концентрації, обумовленої рівнянням Саха, у наближенні плоскої поверхні (криві 1 і 2 - для позитивного потенціалу, криві 1' і 2' - для негативного потенціалу). Наявність нерівноважної іонізації приводить до того, що концентрація іонів майже не змінюється ( ). Зміщення іонізаційної рівноваги в результаті відтоку заряду на частку приводить до того, що концентрація електронів і іонів відрізняється від незбуреної концентрації, обумовленої рівнянням Саха, не тільки в області просторового заряду, але й за його межами, тому що квазінеобурена концентрація не залишається постійною величиною при зміні потенціалу поверхні розподілу фаз. У шарі просторового заряду відбувається додаткове зміщення іонізаційної рівноваги, викликане локальним порушенням електронейтральності плазми.

Наявність нерівноважної іонізації приводить, також до істотної зміни вольт-амперної характеристики контакту тверде тіло - плазма. Залежності і від потенціалу поверхні й спадання напруги на контакті в результаті протікання через контакт струму. Звертає на себе увагу аномальне поводження іонної частини вольт-амперної характеристики в області значень потенціалу контакту . Це пояснюється тим, що в області малих значень зміна концентрації іонів в результаті нерівноважної іонізації більше, ніж зміна її в результаті того, що електричне поле притягає або відштовхує іоні. Тому поверхнева концентрація іонів залишається рівною і змінюється як , а при малих значеннях спаду напруги як , тобто протилежно розподілу Больцмана.

Таким чином, існування електричних сил навколо зарядженої частки приводить до утворення шару просторового заряду, ступінь іонізації якого відрізняється від рівноважної іонізації газової фази плазми. Зміна ступеня іонізації приводить до утворення нерівноважних носіїв заряду, які відіграють істотну роль у міжфазної взаємодії в термічній гетерогенній плазмі.

П'ята глава дисертації присвячена дослідженню структуризації плазми. При цьому опис структуризації базується на моделі утворення нерівноважних носіїв заряду в ОПЗ. Нерівноважні носії заряду в шарі просторового заряду на міжфазній межі формують потік амбіполярної дифузії, що змінює тиск газової фази на поверхню розподілу фаз. Ця зміна визначає іонний міжфазний тиск, поняття якого вводиться в цій главі. Спільне використання моделі нерівноважної іонізації, тобто іонного міжфазного тиску, і концепції узагальненого потенціалу плазми дозволяє побудувати модель далекої взаємодії конденсованих часток у термічній гетерогенній плазмі. Відповідно до цієї моделі, нерівноважна іонізація біля поверхні конденсованої частки впливає на узагальнений потенціал плазми, що, в свою чергу, передає збурювання іншим часткам і впливає на іонізаційний стан плазми біля їхньої поверхні, змінюючи іонний міжфазний тиск.

Потік нерівноважних іонів (18) забезпечує зміну тиску газового середовища на поверхню конденсованої частки

.(19)

Якщо частка позитивна, то ступінь іонізації в ОПЗ підвищений, поле позитивне і потік нерівноважних іонів зменшує тиск (19) на поверхню частки, причому, чим вище ступінь іонізації плазми , тим більше зменшення тиску. Якщо частка негативна, то ступінь іонізації біля поверхні частки знижується, поле спрямоване до частки і тиск на поверхню збільшується за рахунок потоку нерівноважних іонів з об'єму плазми в ОПЗ, причому збільшення тим більше, чим вищій ступінь іонізації. У кожному разі тиск зменшується зі збільшенням відхилення ступеня іонізації плазми від рівноважного значення. Отже, якщо існує просторова неоднорідність ступеня іонізації навколо частки, то виникає асиметричний тиск на поверхню частки, що забезпечує існування середньої сили іонного міжфазного тиску