Размещено на http://www.allbest.ru/

Міністерство України з питань надзвичайних ситуацій та у справах захисту населення від наслідків Чорнобильської катастрофи

Національна академія наук України

Державна гідрометеорологічна служба

Український науково-дослідний гідрометеорологічний інститут

ЗВІТ

про ВИКОНАННЯ ПОСЛУГИ за ДОГОВОРОМ № 31

Аналітичні вимірювання проб матеріалу всіх хвостосховищ за показниками спектру пріоритетних альфа - і гама-випромінюючих радіонуклідів U-Th рядів засобами низькофонової напівпровідникової альфа - і гама-спектрометрії

Київ-2009

Реферат

Звіт про ПОСЛУГУ: ___с., ___ рис., ___ табл., ___ додатків, ___ джерел.

Об`єкт дослідження - радіоактивність хвостосховищ на території колишнього ВО "ПРИДНІПРОВСЬКИЙ ХІМІЧНИЙ ЗАВОД"

Мета роботи - оцінка рівнів вмісту радіоізотопів уран-торієвого ряду в матеріалі тіла хвостосховищ ВО "ПХЗ", як невід'ємний елемент інвентаризації і оцінки радіаційної безпеки об'єктів. Оцінка виконувалась шляхом прямих вимірювань вмісту пріоритетних радіоізотопів уран-торієвого ряду в пробах із залученням аналітичних методів низькофонової напівпровідникової альфа - і гама-спектрометрії

Метод дослідження - експериментальні роботи, статистичний аналіз результатів.

У звіті надано:

· Результати польових вимірювань водно - ґрунтових характеристик матеріалу проб

· Результати польових вимірювань гама-каротажу свердловин або потужності дози гама-випромінювання на поверхні матеріалу проб

· Результати вимірювань вмісту радіоізотопів уран-торієвого ряду методом прямої гама-спектрометрії

· Результати вимірювань альфа-активності та вмісту радіоізотопів урану та полонію із використанням радіохімічних методів, альфа-спектрометрії та рідинно-сцинтиляційної спектрометрії

РАДІОІЗОТОПИ, РАДІЙ, ТОРІЙ, УРАН, СПЕКТРОМЕТРІЯ, РІДИННА СЦИНТИЛЯЦІЯ, АЛЬФА-СПЕКТРОМЕТРІЯ, ГАМА-СПЕКТРОМЕТРІЯ, РАДІОХІМІЯ

Умови одержання звіту: за договором. 252171, Київ-171, вул. Горького, 180, УкрІНТЕІ.

Терміни та означення

• Позначення, скорочення, абревіатури
• Нормативні посилання
• Вступ
• 1. Польові роботи, первинна обробка і підготовка проб до аналізу
• 1.1 Планування пробовідбору
• 1.2 Буріння свердловин, відбір зразків
• 1.3 Первинна обробка проб
• 1.3.1 Процедури первинної обробки проб, які виконувались у лабораторії ДП "Бар'єр"
• 1.3.2 Процедури підготовки проб для радіонуклідного аналізу
• 1.4 Характеристика матеріалу з хвостосховищ
• 1.4.1 Хвостосховище "Західне"
• 1.4.2 Хвостосховище "Дніпровське"
• 1.4.3 Хвостосховище "Південно-Східне"
• 1.4.4 Хвостосховище "Центральний Яр"
• 1.4.5 Хвостосховище "Сухачівське", 1-а секція
• 1.4.6 Хвостосховище "Сухачівське", 2-а секція
• 2. Методика виконання аналітичних вимірювань
• 2.1 Гамма-спектрометричні дослідження
• 2.1.1 Калібрування гамма-спектрометричних систем
• 2.1.2 Процедури контролю якості вимірювань
• 2.1.3 Вимірювання контрольних зразків сертифікованих матеріалів (CRM)
• 2.1.4 Тест на гомогенність і визначення діапазону невизначеності результатів вимірювань
• 2.2 Методика радіохімічного дослідження ізотопів урану
• 2.3 Методика радіохімічного дослідження ізотопів полонію
• 2.4 Порівняння результатів паралельних вимірювань
• Список посилань
• Терміни та означення
• У цьому Звіті використовуються такі терміни та означення:
• Активність
• Величина певної кількості радіонукліду, що перебуває у даному енергетичному стані на даний момент часу, її визначають математично як:
• ,
• де dN - очікуване число спонтанних ядерних перетворень з даного енергетичного стану, яке відбувається за проміжок часу dt. У системі СІ одиницею вимірювання активності є обернена секунда під назвою бекерель (Бк). 1Бк = 1 розпад/сек.
• Альфа-спектрометричний аналіз
• Визначання активності радіонуклідів шляхом досліджування енергетичного розподілу альфа-променів.
• Аналіз радіонуклідний
• Визначання якісного та/або кількісного складу радіонуклідів у зразку радіометричними та спектрометричними методами.
• Аналіз радіохімічний
• Застосовування процедур аналітичної хімії для селективного виділення одного або групи радіонуклідів і їх кількісне визначання за радіоактивним випромінюванням.
• Бекерель
• Найменування одиниці активності радіонукліду. Див. також активність.
• Гамма-спектрометричний аналіз
• Визначання активності радіонуклідів шляхом досліджування енергетичного розподілу гамма-променів.
• Забруднення радіоактивне

Наявність радіоактивних речовин або матеріалів на поверхнях, або в складі твердих матеріалів, рідин або газів, де їх присутність не є природною, або технологічно доцільною.

Іонообмінна хроматографія

Виділяння іону (радіонукліду), що вивчається, з розчину шляхом пропускання розчину через колонку з іонітом.

Кек

шар твердих часток, який залишається після фільтрації суспензій, або нерозчинний залишок, який отримують після вилужування ланцюгових компонентів із руди або промислового продукту. Вміщує 12-20% рідкої фази.

Концентрація активності

Активність радіонукліду на одиницю маси (або на одиницю об'єму) матеріалу або на одиницю поверхні території. Див. також питома активність.

Мінімально детектована активність (МДА)

Це - таке мінімальне значення активності, рівень якого на даному приладі за допомогою певного методу можна виміряти за встановлений час так, щоб довірча похибка вимірювання швидкості підрахунку корисного сигналу не перевищувала заданого значення

Питома активність

Активність радіонукліду на одиницю маси речовини. Використовувати даний термін краще у випадках, коли радіонуклід міститься всередині речовини (наприклад, ¹⁴С в органічному матеріалі, ²³⁸U у природному урані), навіть якщо вміст радіонукліду змінено штучно. Якщо радіонуклід присутній тільки як забруднювач або в результаті штучного активування, краще використовувати термін концентрація активності.

Радіоактивність

спонтанний розпад нестабільного атомного ядра, під час якого виділяється енергія розпаду у вигляді випромінювання.

Радіонуклід

ядро атома, якому притаманні властивості спонтанного розпаду (радіоактивність). Ядра розрізняють за масою та атомним номером.

Тестова порція

Кількість або об'єм тестового зразка, що взятий до аналізу, зазвичай має відому вагу або об'єм.

Тестовий зразок

Зразок, що готується з лабораторного (усередненого) зразка, від якого беруться тестові порції для тестування або аналізу.

Усереднений зразок

проба, складена в результаті змішування точкових проб у встановленому співвідношенні об'ємів, з якої може бути визначено середнє значення потрібних характеристик

Шлам

відходи продукту, які складають його пилуваті та незначні частини, отримувані у вигляді осаду під час промивання якогось рудного матеріалу

Позначення, скорочення, абревіатури

У цьому Звіті використовуються такі позначення, скорочення та абревіатури:

УкрНДГМІ	- Український науково-дослідний гідрометеорологічний інститут;
МДА	- мінімально детектована активність
40K	- ізотоп калію з атомною масою 40
210Pb	- ізотоп свинцю з атомною масою 210
210Po	- ізотоп полонію з атомною масою 210
226Ra	- ізотоп радію з атомною масою 226
230Th	- ізотоп торію з атомною масою 230
234U	- ізотоп урану з атомною масою 234
235U	- ізотоп урану з атомною масою 235
238U	- ізотоп урану з атомною масою 238
Бк/кг	- позначення одиниць вимірювання за Міжнародною системою одиниць СІ;

Нормативні посилання

У цьому Звіті є посилання на такі нормативно-правові акти та нормативні документи:

Постанова Кабінету міністрів України від 16 листопада 2000 р. № 1718 "Деякі питання державного регулювання діяльності з використання джерел іонізуючого випромінювання".

ДСТУ ISO 11074-2:2004. Якість ґрунту. Словник термінів. Частина 2. Пробовідбирання.

ДСТУ ISO 2602-7-2006. Надавання результатів випробування статистичне. Оцінювання середнього значення. Довірчий інтервал. - Київ, 2006.

ОСПУ-2004/ДСанПіН 6.6.1.2.3.4.5.6. - 2004. Основні санітарні правила забезпечення радіаційної безпеки України. - К., МОЗ, 2005

"Норми радіаційної безпеки України (НРБУ-97)" - К., МОЗ, 1998

Вступ

Для успішного виконання завдань по реалізації Державної цільової програми "Приведення небезпечних уранових об'єктів колишнього виробничого об'єднання "Придніпровський хімічний завод" в екологічно безпечний стан та дотримання захисту населення від шкідливих наслідків іонізуючого випромінювання" інвентаризація вмісту залишків радіоактивних речовин в продуктах переробки уранової руди в місцях зберігання (хвостосховищах) та їх радіоізотопний аналіз є обов'язковими елементами комплексної оцінки стану об'єктів.

В дослідженнях 2009 року виконано відбір проб матеріалу у хвостосховищах "Західне", "Дніпровське", "Південно-Східне", "Центральній Яр" та "Сухачівське" (секції 1 і 2), та проведено вимірювання радіоізотопного складу матеріалу за показниками вмісту свинцю-210, радію-226, торію-230, полонію-210, калію-40, ізотопів урану (²³⁴U, ²³⁵U, ²³⁸U ) та його вагового вкладу.

Лабораторія Українського науково-дослідного гідрометеорологічного інституту була залучена до виконання аналітичних вимірювань, результати яких наведені у звіті. На всіх етапах робіт особлива увага приділялась забезпеченню якісних та достовірних результатів вимірювань. Перш за все це забезпечувалось дотриманням належних технічних умов на всіх етапах роботи зі зразками, контролюванням відповідності вимірювальних засобів контрольним параметрам та залученням фахівців, які мають практичний досвід в галузі вимірювання радіонуклідів уран-торієвих рядів у твердих фазах (ґрунти, матеріал хвостосховищ) і рідині (різної за мінералізацією і хімічним складом).

Виконання значного обєму аналітичних вимірювань у короткий час із збереженням усіх вимог до якості даних вимірювань стало можливим завдяки попередньому досвіду участі у подібних роботах в рамках програм моніторингу природного середовища та експертних проектах, а також регулярній участі лабораторії в роботах з тестування на професійність та у міжлабораторних порівняннях в якості члена мережі ALMERA у проектах співпраці з МАГАТЕ.

Більшість результатів були отримані методом прямого гамма-спектрометричного аналізу у відповідності до загальнонаціонального стандарту ДСТУ ISO 10703-2001 "Визначання об'ємної активності радіонуклідів методом гамма-спектрометрії з високою роздільною здатністю", що відповідає всім вимогам міжнародної стандартизації. У роботі було залучено найсучасніше аналітичне гамма-спектрометричне обладнання і виконувалась програма забезпечення якості вимірювань, яка включала контрольні вимірювання добірки проб методами альфа-спектрометрії та рідинно-сцинтиляційної спектрометрії з метою їх порівняння та відповідності з даними гама-спектрометричних досліджень.

Всі результати вимірювань, наведені у звіті, нормовані на суху вагу зразка матеріалу і подані в одиницях кБк/кг з рівнем невизначеності ±20%. Результати відображені у звіті мають відповідні електронні протоколи вимірювань і, в разі необхідності, можуть підлягати зовнішньому аудиту.

Отримані результати будуть використані у запланованій ревізії сучасного стану діапазону коливань радіоізотопного складу залишків переробки уранової руди у матеріалі хвостосховищ та інвентаризації (уточненні) об'ємів вмісту.

1. Польові роботи, первинна обробка і підготовка проб до аналізу

У червні-вересні 2009 р. співробітниками Українського науково-дослідного гідрометеорологічного інституту (УкрНДГМІ) в рамках договору виконано відбір, первинну обробку, підготовку до аналітичних вимірювань та вимірювання вмісту радіоізотопів в пробах матеріалу з тіл хвостосховищ переробленої уранової руди на території колишнього Придніпровського хімічного заводу (м. Дніпродзержинськ Дніпропетровської області).

Головне завдання роботи полягало в уточненні даних по радіоізотопному складу матеріалу залишків переробки уранової руди, що міститься в хвостосховищах колишнього Придніпровського хімічного заводу.

Перелік хвостосховищ на яких виконувались роботи та їх головні характеристики за даними попередніх досліджень, виконаних здебільшого в УкрНДІПІПТ, за кількістю відходів, що містяться, наведено у таблиці 1.1.

Таблиця 1.1- Загальні характеристики хвостосховищ колишнього ПХЗ

Роботу було виконано у шість послідовних технологічних етапів:

· планування пробовідбору;

· відбір проб;

· первинна обробка проб;

· підготовка проб до радіонуклідного аналізу;

· радіонуклідний аналіз проб;

· узагальнення аналітичних результатів.

1.1 Планування пробовідбору

Планування пробовідбору є найважливішою, у стратегічному плані, стадією інвентаризації хвостосховищ. Від якості планування залежить повнота і точність розрахунків кількості радіонуклідів у хвостосховищах, а також загальні витрати на проведення інвентаризаційних робіт.

Планування включає такі стадії:

· вивчення і аналіз результатів вишукувань, які було проведено раніше;

· рекогносцирувальне обстеження кожного хвостосховища;

· вибір місць для буріння свердловин;

· визначення способу буріння;

· вибір горизонтів для відбору проб для радіонуклідного та хімічного аналізу;

· розробка процедури поводження з піднятими кернами, їх первинної обробки (макроскопічне візуальне вивчання, зважування, пакування тощо), вимірювання параметрів, які потрібно отримати безпосередньо під час пробовідбору;

· розробка уніфікованої форми для документування пробовідбору і польових вимірювань;

· розробка процедури відбору проб на радіонуклідний і хімічний аналізи із кернів, їх первинної обробки у польовій лабораторії, маркування, пакування для транспортування у базову аналітичну лабораторію

· розробка процедур забезпечення і контролю якості польових робіт.

За умовами договору з ДП "Бар'єр" УкрНДГМІ проводив відбір проб матеріалу зі свердловин разом із представниками організації, яка проводила буріння свердловин на хвостосховищах, для подальшого радіонуклідного аналізу. Планування місць розташування свердловин на різних хвостосховищах, кількості свердловин на кожному хвостосховищі проводилося Замовником спільно з представниками організації-підрядника на бурінні науково-виробничого відділу інженерних робіт і екологічних досліджень ДП УкрНДІПІПТ (м.Жовті Води), про що складався відповідний протокол та затверджувався графік буріння. Для забезпечення якості пробовідбірних робіт, за узгодженням із замовником, представники УкрНДГМІ приймали участь у проведенні бурових робіт, гамма-каротажу та відборі зразків.

Таким чином на етапі планування визначався порядок вибору горизонтів для відбору проб на радіонуклідний аналіз, процедури відбору проб на радіонуклідний аналіз із кернів, їх первинної обробки у польовій лабораторії, маркування, пакування для транспортування у базову аналітичну лабораторію (УкрНДГМІ, м. Київ).

1.2 Буріння свердловин, відбір зразків

Буріння свердловин виконувала бурова бригада УкрНДІПІПТ.

Буріння проводили шнековим методом. Сутність шнекового буріння полягає у безперервному транспортуванні зруйнованої породи із свердловини на поверхню в процесі поглиблення свердловини. Зруйнована порода піднімається по гвинтовій поверхні шнеку за рахунок його обертання (рис. 1.1 та рис.1.2).

Порядок відбору зразків був такий:

1. Шнеки з породою (матеріалом) піднімали на поверхню і робили візуальний пошаровий опис матеріалу.

2. Розмічали керн з кроком 0,5 або 1,0 м. З кожного витка шнеку брали частину (третину) матеріалу приблизно рівними порціями і клали в поліетиленовий пакет, отримуючи осереднену пробу. Крок витка був 10 см. Якщо керн розмічали через 0,5 м, то осереднена проба складалася із 5 приблизно рівних порцій і характеризувала весь піднятий шар.

3. На пакет наклеювали етикетку с кодом проби.

4. Робили гамма-каротаж свердловини.

Документування пробовідбору і гамма-каротажу виконував геолог, який входив до складу бурової бригади.

По закінченні робочої зміни копії польової документації та схеми розташування свердловин на місцевості передавалися представникам УкрНДГМІ. На основі цих первинних польових матеріалів, підготовлених в УкрНДІПІПТ, та доповнених інформацією, що отримано в УкрНДГМІ, у Додатку 2 до цього звіту представлено інтегровані паспорти свердловин.

Таким чином, безпосередньо, представники УкрНДГМІ в процесі відбирання проб зі свердловин відповідали за пакування і маркування проб, визначення географічних координат свердловин, прийняття відібраних зразків і доставку їх до лабораторії ДП "Бар'єр" для подальшої обробки.

Суттєвим недоліком шнекового буріння є механічне руйнування породи. У багатьох випадках це унеможливлює коректне визначання такої важливої для інвентаризації хвостосховищ характеристики як об'ємна маса породи у природному заляганні. Доводиться визначати цей параметр використовуючи непрямі методи, через це зростає похибка (невизначеність) кінцевого результату.

Проте, характер породи (пульпи) переважно був таким, що порушення були незначними. Структура матеріалу була суцільною, часто в'язкою, матеріал мав помірну вологонасиченість (10-40%) і добре утримувався на шнеках.

Слід також відзначити ще один недолік обраного методу буріння свердловин, який має прийматися до уваги при оцінюванні вертикального розподілу радіонуклідів у тілі хвостосховища. Коли на поверхню піднімали шнеки з породою із нижніх горизонтів свердловини, то дуже часто до зовнішньої поверхні матеріалу, який був на шнеках, прилипав матеріал зі стінок свердловини по всій її довжині. Особливо це було помітно, коли матеріал хвостосховища був вологий і стінки свердловини опливали. У тих місцях, де перероблена уранова руда вкрита захисним шаром фосфогіпсу (маловологим сипучим матеріалом), під час розбурювання тіла хвостосховища фосфогіпс осипався зі стінок свердловини і потрапляв на нижче розташовані горизонти, а також прилипав до матеріалу, який був на шнеках, під час їх витягання на поверхню. Тому у багатьох випадках доводилося очищати зовнішню поверхню керну ножами (рис. 1.2).

Цей недолік є джерелом додаткової неконтрольованої похибки, яка за оцінками може сягати 5% від результату вимірювання концентрацій активності радіонуклідів.

На рис. 1.1 і 1.2 показано процедури відбору проб із тіла хвостосховищ в яких брали участь фахівці УкрНДГМІ.



1.3 Первинна обробка проб

Перший етап обробки проб із тіла хвостосховищ проводили як правило на наступний день після пробовідбору у лабораторії ДП "Бар'єр". У разі роботи с пробами, які було відібрано підприємством-підрядником раніше в 2009 р. (наприклад із свердловин №№ 09150-09157 на хвостосховищі Західне), проби після ідентифікації в місцях тимчасового зберігання, обробляли у прийнятому порядку використовуючи перерви в основних польових роботах.

Насамперед визначали з яких шарів (горизонтів) брати проби на радіонуклідний аналіз з урахуванням даних гамма-каротажу та макроскопічного візуального опису товщі відкладів. Проби для радіонуклідного та хімічного аналізів відбирали з 5-7 горизонтів (не менше 3-х) залежно від глибини залягання відходів переробки уранової руди, гідрогеологічних умов у місці буріння кожної конкретної свердловини і характеру вертикального розподілу гамма-активності.

Одну характерну пробу відбирали із шару захисного покриття під асфальтом зі щебенем або фосфогіпсом, або з верхнього шару відходів переробки уранових руд. Другу характерну пробу відбирали з горизонту, на якому було виміряне максимальне значення потужності дози гамма-випромінення. Третю пробу відбирали із нижнього шару відходів переробки уранових руд. Четверту характерну пробу відбирали із верхнього шару підстилаючих порід. Ще один горизонт відбору проби призначали так, щоб зробити розподіл горизонтів пробовідбору уздовж профілю відносно рівномірним.

1.3.1 Процедури первинної обробки проб, які виконувались у лабораторії ДП "Бар'єр"

1. Осереднену пробу з вибраного для вимірювань інтервалу викладали у поліетиленовий контейнер. Пробу ретельно перемішували (рис. 1.3), в процесі перемішування із проби видаляли великі сторонні включення (будівельне сміття, гілки, корінці рослинності тощо), які пакували окремо щоб потім визначити їх %-вий вміст. Матеріал проби, вільний від сторонніх домішок, вважався тестовим зразком.

2. З різних частин перемішаного тестового зразка порціями відбирали наважки для радіонуклідного аналізу, які переносили у попередньо зважений циліндричний 100-мл ПЕ контейнер, отримуючи тестову порцію. Контейнери заповнювали щільно, уникаючи утворення пустот. Під час цієї процедури пробам у контейнерах присвоювали лабораторний ідентифікаційний код.

3. На кожний контейнер наклеювали 2 етикетки з кодом - одну на кришку, другу на бокову поверхню.

4. Контейнери із тестовими порціями зважували на технічних терезах, розраховували об'ємну вагу вологого матеріалу.

5. Контейнери з пробами серіями пакували для відправлення в лабораторію УкрНДГМІ.

1.3.2 Процедури підготовки проб до радіонуклідного аналізу

Тестові зразки готували до аналізу в УкрНДГМІ у відділі радіаційного моніторингу навколишнього природного середовища.

1. Контейнери з відкритими кришками ставили на 12 годин у морозильну камеру рис. 1.5).

2. Після глибокого заморожування матеріалу контейнери ставили на 2 доби в систему морозильної сушки (рис. 1.6) і методом ліофільного сушіння у вакуумному середовищі висушували проби до повітряно-сухого стану.

3. Контейнери зважували на технічних терезах, розраховували об'ємну вагу сухого матеріалу і відносну вологість.

4. Висушений матеріал щільно перемішували у контейнері за допомогою пестика і скляної палички, рівномірно утрамбовували, вимірювали товщину шару у контейнері, закривали герметично кришкою і направляли на гамма-спектрометричний аналіз.



1.4 Характеристика матеріалу із хвостосховищ

1.4.1 Хвостосховище "Західне"

За результатами буріння 2009 р. товщу хвостосховища умовно можна поділити на три основні шари:

1) насипний ґрунт із щебеневою підсипкою, асфальтове покриття, ґрунти із геотекстильною сіткою товщиною 0,5 м;

2) насипний ґрунт із будівельним сміттям товщиною 0,7-5,4 м;

3) намивні відходи (шлами) переробки уранової руди товщиною 7,8-13,6 м

За результатами буріння, яке було проведено в 2009 р. (пробурено 9 розвідувальних - № 09150, № 09151, № 09152, № 09153, № 09154, № 09155, № 09156, № 09157, № 09-5зп і одну спостережну - № 09-6зп свердловини), товщина шару відходів складала 1,5-14,0 м (рис.1.7). Об'ємна суха вага відходів змінювалася від 0,97 т/м3 (насипний ґрунт із будівельним сміттям) до 2,11 т/м3 (кек або шлам без інорідних включень), складаючи у середньому 1,660,22 т/м3. Основна маса інорідних включень (будівельного сміття: шматки шиферу, бита цегла, щебінь, скло, деревина, іржавий метал тощо) містилася у верхньому насипному шарі, сягаючи 40% загальної маси.



Відносна вологість матеріалу у більшості випадків була менше 20%. Цілком очевидно, що за роки, які минули після заповнення хвостосховища "Західне" пульпою, ця пульпа втратила значну частину вологи і перетворилася на кек - матеріал щільної консистенції, часто зневоднений, шаруватої, мікрошаруватої, лінзоподібної, плямистої або смугастої текстури.

1.4.2 Хвостосховище "Дніпровське"

Товща Дніпровського хвостосховища (за результатами буріння 2009 р., рис.1.8) складається з таких двох основних шарів:

1) захисний насипний шар - фосфогіпс (свердл. № 09-21Д, № 09-22Д, № 08062) або вуглистий шлак (свердл. № 09-20Д, № 09-23Д) 4,5-13,4 м завтовшки;

2) намивні відходи (шлами) переробки уранової руди 6,3-7,3 м завтовшки.

Об'ємна суха вага захисного шару складала 0,7-0,9 т/м³, шламу - 1,250,15 т/м³.



Відносна вологість матеріалу складала 25-44%. Чим більшою була вологість, тим меншою була об'ємна суха вага відходів переробки уранової руди. Вологість зростає від поверхневого шару до підошви відкладів, відповідно змінюється консистенція відкладів - від щільної (рис.1.9) до легкої. У свердловині 09-21Д з горизонту 11,6 м починалися ґрунтові води, відклади водоносного горизонту мали напіврідку консистенцію (рис.1.10).

Загалом, матеріал проб із 3-х розвідувальних свердловин хвостосховища "Дніпровське", які були пробурені в 2009 р., має переважно легку консистенцію: помірно вологий, не розпливчастий, пластичний, після перемішування (гомогенізування) стає дуже в'язким.



1.4.3 Хвостосховище "Південно-Східне".

Для радіонуклідного аналізу було відібрано проби із 2-х розвідувальних - № 09-18ю, № 09-20ю і 1-ї спостережної - № 09-16ю свердловин, які були пробурені в 2009 р. Схема розташування хвостосховища "Південно-Східне" показана на рис. 1.11.

Верхній шар товщиною 0,7-0,8 м - щебінь із супіском. Шар радіоактивних відходів (насипний) товщиною 3,3-16,7 м являє собою крупноуламковий матеріал, який складається із жорстви та щебеню уранових руд, будівельного та виробничого сміття, металобрухту, деревини з піщано-суглинним заповнювачем.

Матеріал слабковологий (відносна вологість 9-14%), розсипчастий, подеколи трапляються грудки сухої глини.

Об'ємна суха вага матеріалу без урахування крупних інорідних включень складає 1,230,22 т/м³.

1.4.4 Хвостосховище "Центральний Яр"

На радіонуклідний аналіз було відібрано проби із 2-х розвідувальних - № 09-1ц, № 09-2ц свердловин, які було пробурено в липні 2009 р., і 6 свердловин - № 1Б, № 2Б, № 3Б, № 4Б, № 5Б, № 6Б пробурених в лютому 2008 р. Схема розташування свердловин, по яких приводиться аналіз, надається на рис. 1.12.

Верхній шар є насипним ґрунтом - суглинок чорно-бурий з будівельним сміттям, твердий, слабко вологий потужністю 1,2-3,7 м. На поверхні насипного ґрунту кущово-дерев`яна рослинність прорізана асфальтованими доріжками.

Під насипним ґрунтом знаходяться намивні відходи (шлами) переробки уранової руди 8-16 м завтовшки, супісок жовто-сірий слабко вологий пластичний і твердий з включеннями виробничого сміття . Об'ємна суха вага шламу - 0,7-1,2 т/м³.

При проведенні робіт з буріння свердловин значні проблеми виникали через перешкоди у вигляді бетонних плит, що скидались у хвостосховище під час його заповнення.

1.4.5 Хвостосховище "Сухачівське", 1-а секція

Улітку 2009 р. на 1-й секції хвостосховища „Сухачівське" було пробурено 3 розвідувальні - № 1с, № 2с, № 3с свердловини. Схема розташування свердловин, по яких приводиться аналіз, надається на рис. 1.13. Буріння проводилось тільки на суходільних ділянках, біля розподільної дамби.

За даними буріння товщина шару намивних відходів уранового виробництва складала 13,6-21,7 м. В одному місці намивні відходи виявилися вкритими 0,5 м шаром фосфогіпсу, в другому місці - 0,5 м шаром супіску.

За механічним складом матеріал відходів являв собою майже однорідний супісок переважно світлих тонів (світло-сірий, жовто-сірий) відносна вологість якого змінювалася в діапазоні 13-39%. Коли вологість матеріалу складала 13-18% - матеріал був грудкуватим незв'язним розсипчастим. Середньовологий матеріал (19-28%) мав легку консистенцію, був пластичним і важко перемішувався під час гомогенізування (для відбору аліквот). Матеріал з відносною вологістю 30-39% був в'язким і перемішувати його було легше.

Середня об'ємна суха вага матеріалу складала 1,460,23 т/м³.

1.4.6 Хвостосховище "Сухачівське", 2-а секція

За даними буріння, яке було проведено улітку 2009 р. (пробурено 2 свердловини -№ 4с, № 5с), матеріал відходів уранового виробництва за механічним складом являв собою супісок темно-сірий намивний, товщина шару якого складала 8,5-10,6 м. Ці відходи вкрито намивним шаром фосфогіпсу 7 м завтовшки.

Хоча відходи залягають нижче рівня ґрунтових вод - їх відносна вологість була помітно нижчою, ніж вологість відходів 1-ї секції і змінювалася у діапазоні 17-35%.

Консистенція матеріалу - від легкої до напіврідкої (коли матеріал нагадує свіжезамішаний цементний розчин, див. рис.1.10). З горизонту 12-13 метрів стінки свердловин починали опливати.

Середня об'ємна суха вага матеріалу відходів складає 1,40,13 т/м³.

2. Методика виконання аналітичних вимірювань

2.1 Гамма-спектрометричні дослідження

Зразки матеріалу з хвостосховищ були проаналізовані на вміст (в одиницях концентрації активності кБк/кг) ²¹⁰Pb, ²²⁶Ra, ⁴⁰K, ²³⁸U, ²³⁰Th та інших радіоізотопів методом прямої гамма-спектрометрії в лабораторії гамма-спектрометрії та радіохімії відділу радіаційного моніторингу навколишнього середовища Українського науково-дослідного гідрометеорологічного інституту (Рис.2.1). Гамма-спектрометричний комплекс, що використовувався в роботі, складається з компонентів, технічні характеристики котрих наведені нижче:

· Низькофоновий гамма-детектор GMX40C виробництва ORTEC США (X-Ray коаксіальний детектор з особливо чистого германію з вікном із вуглецевого композитного матеріалу)

діапазон енергій гамма-квантів, що реєструються 10 - 3000 кеВ

енергетична розподільна (роздільна?) здатність (паспортна) -1.12 кеВ - 46.5 кеВ (²¹⁰Pb)

1.60 кеВ - 662 кеВ (¹³⁷Cs)

2.03 кеВ - 1332 кеВ (⁶⁰Co)

2.05 кеВ - 1461 кеВ (⁴⁰K)

ефективність реєстрації

в геометрії сосуд Марінеллі 0.5л (пісок 650г) -

46.5 кеВ (²¹⁰Pb) - 2.00%

662 кеВ (¹³⁷Cs) - 1.98%

в геометрії РР50 (ґрунт 100г/50мм) -

46.5 кеВ (²¹⁰Pb) - 5.15%

662 кеВ (¹³⁷Cs) - 1.67%

· 571 спектроскопічний підсилювач

· 659 блок високовольтного живлення 5 кВ

· №4001M збірний блок стандарту NIM

· TRUMP-8K-W3 плата багатоканального аналізатору

· ГаммаВіжн v.5.1 комп'ютерна програма збору, візуалізації та обробки спектрометричної інформації

· Широкополосний гамма-детектор BEGe BE5030 виробництва Canberra, США (детектор з особливо чистого германію з вікном із вуглецевого композитного матеріалу):

діапазон реєструємих енергій гамма-квантів 3 - 3000 кеВ;

енергетична розподільна здатність (паспортна) - 0.5 кеВ - 5.9 кеВ

0.75 кеВ - 122 кеВ

2.20 кеВ - 1332 кеВ (⁶⁰Co);

ефективність реєстрації

в геометрії РР50 (ґрунт 100г/50мм) -

46.5 кеВ (²¹⁰Pb) - 8.5%

662 кеВ (¹³⁷Cs) - 2.1%;

· спектроскопічний підсилювач, модель 2022

· блок високовольтного живлення 5 кВ, модель 3106Д

· мультипортова плата II

· збірний блок стандарту NIM, модель 1000

Активність гамма-випромінюючих радіоізотопів розраховували за допомогою різних наявних програмних засобів (GammaVision 5.1, GENIE2000 та програма власної розробки УкрНДГМІ) і паралельні розрахунки показали відсутність значних статистичних розбіжностей.

²¹⁰Pb вимірювали по лінії інтенсивності гамма-випромінювання 46.5keV (інтенсивність 4.25%), ²²⁶Ra (3.59%) шляхом деконволюції піку 186keV враховуючи парціальний внесок активності ²³⁵U в площину піку використовуючи розрахункову процедуру запропоновану в De Cort et al. 2005, а також по лініях дочірніх ²¹⁴Pb (295 і 352 keV) та ²¹⁴Bi (609 keV). ⁴⁰K вимірювали по лінії інтенсивності гамма-випромінювання 1460.75 keV (10.67%).

²³⁸U та ²³²Th(²²⁸Ra) в зразках вимірювали по дочірнім коротко живучим радіонуклідам за припущенням їх радіоактивної рівноваги - ²³⁴Th (63.3 keV, 3.74%, період напіврозпаду 24.1 діб) та ²²⁸Ac (338keV, 12.4%, період напіврозпаду 6.13 годин) для урану і торію, відповідно.

Гамма-спектрометричний аналіз дозволяє визначити вміст ²³⁸U (по ²³⁴Th), але визначенню ²³⁴U заважає великий вміст ²²⁶Ra та продуктів його розпаду (²¹⁴Pb та ²¹⁴Bi).

Типовий г- спектр зразку ґрунту (низько енергетична частка спектру) наведено на Рис.2.2.

Рис. 2.2 - Типовий г- спектр зразку ґрунту (низько енергетична частка спектру)

2.1.1 Калібрування гамма-спектрометричних систем

Калібрування ефективності реєстрації детектора виконували за результатами вимірів стандартних еталонних матеріалів (СРМ - зразкові сипучі матеріали ґрунтів та руд з відомим вмістом радіоізотопів виробництва NIST, IAEA и NPL UK) для різних значень маси і висоти наповнення вимірювальних контейнерів. Відповідно проводилась корекція на ефект самопоглинання гамма-квантів низьких енергій в пробі з заданою матрицею (використовуючи запропоновані в Appleby et al. 1992 значення коефіцієнту масового самопоглинання (см²/г) для "стандартних" ґрунтів). Результати дискретних вимірювань СРМ для кожного енергетичного інтервалу оптимізувались до найліпшої відповідності функціональній залежності:

,(1)

, де _i - виміряна ефективність реєстрації для пари (маса m - висота наповнення контейнера h);

₀ - "номінальна" ефективність реєстрації для нескінченно тонкого "диску" нульової маси і висоти наповнення (розрахункове значення);

k - геометричний параметр самопоглинання (специфічний для конкретного детектору та вимірювальної геометрії);

- коефіцієнт масового самопоглинання для конкретної енергії (табличне значення);

_i - параметр висотної залежності для вимірювальної геометрії (специфічний для конкретного детектору, вимірювальної геометрії та енергії випромінювання).

Для отриманого набору значень "номінальної" ефективності реєстрації детектора ₀ будувалась загальна безперервна функціональна залежність ₀=f(E) з використанням поліноміальної інтерполяції 6-го ступеня, при цьому похибка інтерполяції як правило не перевищувала ±5% (Рис.2.3).

Розрахунок активності радіонукліду в пробі по результатам гамма-спектрометричних вимірювань виконували по формулі:

,(2)

, де S - площа піку інтересу;

t(s) - "живий" час вимірювання, сек;

_i - розрахована по формулі (1) ефективність реєстрації для даної маси зразка та висоти наповнення вимірювального контейнеру;

I - інтенсивність випромінювання гамма-квантів;

m - маса сухого зразка для вимірювання, кг.

Сукупна похибка вимірювання (у %) вираховується як:

,(3)

, де Err_S - статистична похибка отриманої площі піку при довірчій вірогідності 1;

Err_Cal - похибка інтерполяції калібрування ефективності реєстрації (±5%).

Правильність налаштування вимірювального комплексу та адекватність калібрування детекторів підтверджується результатами проходження в 2006, 2007 та 2009 рр. міжнародного професійного тестування МАГАТЕ (див. Звіти IAEA-CU-2006-03, IAEA-CU-2007-03, IAEA-CU-2008-03).

Спектрометричний комплекс, що використовувався в роботі, облаштований низькофоновим детектором із над-низькофонової (пасивної) конфігурації свинцевим захистом з товщиною стінок 12см, що забезпечує фон практично вільний від мішаючих піків на помірній комптоновій підставці. Мінімально детектована активність радіоізотопів по суті залежить тільки від часу вимірювання і для зразка масою 650г у вимірювальній геометрії ємність Марінеллі 0.5л при експозиції 60000сек складає:

Для ²¹⁰Pb - 1.2, ²³⁴Th(²³⁸U) - 1.0, ¹⁸⁶Ra - 0.5 и ⁴⁰K - 0.4 Бк/кг, що значно нижче рівнів активності радіонуклідів у досліджуваних матеріалах.

Час вимірювання зразків оптимізувався (контролювався оператором) таким чином щоб статистична похибка в піку інтересу ²¹⁰Pb (46.5 keV) спектра не перевищувала 10%.

2.1.2 Процедури контролю якості вимірювань

У відповідності до Закону України "Про метрологію та метрологічну діяльність", вимірювальна лабораторія УкрНДГМІ має діючі:

· Свідоцтво метрологічної атестації лабораторії, що засвідчує незалежність та технічну компетентність лабораторії на право надавати послуги в заявлених галузях діяльності

· Діючі свідоцтва метрологічної атестації або повірки засобів вимірювання (спектрометри, радіометри, дозиметри, ваги, тощо) та допоміжного обладнання (сушильні шафи, печі тощо)

· Санітарний паспорт на право проведення робіт з джерелами іонізуючого випромінювання

2.1.3 Вимірювання контрольних зразків сертифікованих матеріалів (CRM)

У відповідності до рекомендацій МАГАТЕ виконання контрольних вимірювань зразків сертифікованих еталонних матеріалів (CRM), які вміщують радіонукліди із переліку пріоритетних для дослідження, є процедурою бажаною для забезпечення якості і представництва результатів вимірювань які отримані у вимірювальній лабораторії при експертній оцінці радіаційно-небезпечних об'єктів. Для лабораторій-членів міжнародної мережі МАГАТЕ ALMERA, беручи до уваги взяті на себе зобов'язання та репутацію, ця рекомендація має характер обов'язкової до виконання.

Результати вимірювань CRM, що були проведені у лабораторії УкрНДГМІ під час виконання договору, наведені в таблиці 2.1.

2.1.4 Тест на гомогенність і визначення діапазону невизначеності результатів вимірювань

Тест на гомогенність (перевірка виконання умови відповідності перемішування матеріалу при відборі в полі) виконувався на двох зразках з різним вмістом інорідних крупних включень, наприклад залишків будівельного брухту. Водночас цей тест дозволив оцінити ступінь репрезентативності однієї, випадковим шляхом відібраної, наважки (зразка) для характерізації всього матеріалу, піднятого з конкретного горизонту. Були відібрані проби з шарів які містили візуально різну частину крупного уламкового матеріалу. В лабораторії із загальної маси відібрали зразки для вимірювання у 6 повторах, використовуючи прийняту процедуру наповнення вимірювальних контейнерів.

Таблиця 2.1 - Результати вимірювань сертифікованих еталонних матеріалів (CRM)

Код CRM Виробник	Тип матеріалу	Вимірю-вання	Виміряна активність, Бк кг-1 сухої маси
			Pb-210	Ra-226	U-238	U-235	Th-230
IAEA-434 RM МАГАТЕ	Фосфогіпс	Еталонне значення	680±30	780±35	120±5.5	-	211±15
		Лабораторія	676±10	810±20	123±10	5.3±0.5	232±80
СОУР-1 СФ ВНДІМ	СЗ уранової руди та продуктів її переробки	Еталонне значення	13700±750	13700±750	13400±250	617±60	-
		Лабораторія	12500±700	12571±700	13013±250	612±60	13130
СОУР-4 СФ ВНДІМ		Еталонне значення	7770±370	7770±370	7690±250	354±35	-
		Лабораторія	7310±500	7601±500	7674±250	391±30	7300

Після описаних процедур видалення вологи зі зразків (див. частину 1) проводили гамма-спектрометричні вимірювання вмісту радіоізотопів на одному із двох детекторів, що використовувались в роботі. Далі матеріал із контейнерів проходив ретельну гомогенізацію з використанням фаянсового тигля і пестика, після чого просіювався через стандартні в ґрунтознавстві сита з розміром ячейки (комірки?) 2мм. Вміст крупного обломочного матеріалу в серії проб з кодом 1512530 склав 15-23%, в той час як в матеріалі з кодом 1552025 частки розміром більше за 2мм не були знайдені.

Просіяний гомогенізований матеріал засипали назад у вимірювальні контейнери і виконували повторні вимірювання на обох детекторах.

Результати вимірювань, що показані в таблиці 2.1, свідчать про достатній ступінь гомогенності тестованого матеріалу, відібраного в контейнери в польових умовах, що підкреслює коректність використання (екстраполяції) результатів одиничних вимірів для характерізації всієї товщі в цілому. Стандартне відхилення від середнього, як між повторами вибірки, так і між результатами, що отримані на різних детекторах, для всіх радіоізотопів, окрім калію-40, не перевищує, як правило, 10-15%, що відповідає інтервалу невизначеності у вимірюваннях (±20%) що прийняті в практиці подібних досліджень за рекомендацією МАГАТЕ.

Таблиця 2.2 - Результати тестування зразків по критерію гомогенності

Зразок	Повтор	Гомоге-нізація	Виміряна активність, кБк кг-1 сухої маси	Детектор
			Pb-210	Ra-226	Th-230	U-238	K-40
1	2	3	4	5	6	7	8	9
1512530	1	Польова	5.47	5.97	8.58	4.91	0.34	GMX
		<2mm	5.69	6.01	8.20	5.09	0.27	GMX
		<2mm	5.21	5.57	7.26	4.52	0.21	BEGE
	2	Польова	5.71	5.81	7.24	4.27	0.24	GMX
		<2mm	5.54	6.10	8.30	4.20	0.21	GMX
		<2mm	4.87	5.48	7.31	4.48	0.22	BEGE
	3	Польова	5.70	5.91	9.06	4.23	0.20	GMX
		<2mm	5.49	5.53	9.24	3.94	0.24	GMX
		<2mm	6.61	7.30	9.83	4.80	0.25	BEGE
	4	Польова	5.95	6.39	9.51	4.62	0.30	GMX
		<2mm	6.11	6.70	9.42	4.69	0.17	GMX
		<2mm	6.13	6.58	9.20	5.26	0.28	BEGE
	5	Польова	5.65	5.57	8.45	4.03	0.24	GMX
		<2mm	5.65	5.99	8.80	4.38	0.20	GMX
		<2mm	5.47	5.73	7.67	4.80	0.25	BEGE
	6	Польова	5.61	5.56	8.09	4.09	0.28	GMX
		<2mm	5.15	5.54	6.75	4.03	0.15	GMX
		<2mm	5.56	5.99	7.94	4.73	0.23	BEGE
	Середнє	Польова	5.68	5.87	8.49	4.36	0.27	GMX
	Ст.відх.		3%	5%	9%	8%	20%
	Середнє	<2mm	5.60	5.98	8.45	4.39	0.21	GMX
	Ст.відх.		6%	7%	11%	10%	21%
			1%	-2%	0%	-1%	30%
	Середнє	<2mm	5.64	6.11	8.20	4.77	0.24	BEGE
	Ст.відх.		11%	12%	13%	6%	11%
			1%	2%	-3.0%	8%	14%	BEGEvs GMX
1552025	1	Польова	6.02	5.53	26.03	0.87	0.06	BEGE
		<2mm	6.59	5.54	26.52	0.91	0.06	BEGE
		<2mm	6.99	5.83	26.16	0.97	0.05	GMX
	2	Польова	6.17	5.86	23.21	0.76	0.05	BEGE
		<2mm	6.89	5.71	25.17	1.09	0.07	BEGE
		<2mm	6.76	5.93	24.77	0.93	0.06	GMX
	3	Польова	6.33	5.46	25.05	0.99	0.06	BEGE
		<2mm	6.61	5.44	25.23	0.73	0.06	BEGE
		<2mm	6.50	6.02	24.20	0.99	0.06	GMX
	4	Польова	6.28	5.08	24.48	0.93	0.06	BEGE
		<2mm	6.59	5.45	25.86	1.02	0.06	BEGE
		<2mm	6.70	5.91	26.15	0.88		GMX
	5	Польова	6.37	5.18	23.92	0.95	0.04	BEGE
		<2mm	6.33	5.04	24.21	0.89	0.07	BEGE
		<2mm	6.71	5.31	24.28	0.84		GMX
	6	Польова	6.34	5.69	25.42	0.87	0.06	BEGE
		<2mm	6.57	5.30	24.73	0.90	0.04	BEGE
		<2mm	6.31	5.63	24.74	0.89		GMX
	Середнє	Польова	6.25	5.46	24.68	0.89	0.05	BEGE
	Ст.відх.		2%	5%	4%	9%	17%
	Середнє	<2mm	6.60	5.41	25.28	0.92	0.06	BEGE
	Ст.відх.		3%	4%	3%	14%	22%
			-5%	1%	-2%	-3%	-11%
	Середнє	<2mm	6.66	5.77	25.05	0.92	0.06	GMX
	Ст.відх.		4%	5%	4%	6%	8%
			-1%	-6%	1%	1%	9%	BEGEvs GMX

(Надо ли ссылка на метод оценки неопределенности?)

2.2 Методика радіохімічного дослідження ізотопів урану

Методика використана в дослідженні складається з 5 головних етапів:

1. Гомогенізація та висушування проби;

2. Озоління;

3. Кислотне вилужування, концентрування і очищення. Внесення мітки ²³²U з відомою активністю для визначення радіохімічного виходу ізотопів урану;

4. Радіохімічна екстракція - реекстракція ізотопів урану за допомогою ТБФ ;

5. Електролітичне осадження ізотопів урану на сталеву підкладку ;

6. Проведення альфа - спектрометричного аналізу.

На стадії розчинення проби можуть використовуватися різні концентровані кислоти - соляна, азотна, плавикова, або їх суміші. В роботі тестувалися різні методики комплексного послідовного вилужування і найліпші показники були досягнуті при повному розкладанні твердої фази матеріалу зразка за допомогою мікрохвильової печі (Full Digestion MW, таблиця 2.3).

Далі на етапі екстракції використовуються різні органічні розчини для екстрагування та виділення ізотопів урану: ТБФ, ТОРО (рідинно-рідинна хроматографія), або аніон обмінні смоли (рідинно-твердо фазна хроматографія).

Ізотопи торію виділяються при подвійному промиванні розчину 7 М азотною кислотою, ізотопи урану вимивали дистильованою водою. Ізотопи урану осаджуються на сталевий диск методом електрохімічного осадження та проводиться б- спектрометричні вимірювання.

В роботі для детектування альфа-частинок застосовувалися альфа-спектрометри на базі напівпровідникового поверхнево - бар'єрного детектора (СЕА-01 та ORTEC Actec) та радіометр УМФ-2000 із платою АЦП та програмним забезпеченням "SpectraDec" для розв'язання складних спектрів. Також при визначенні альфа-випромінюючих радіонуклідів у пробах порової рідини застосовували рідинно-сцинтиляційний спектрометр TriCarb 2900.

Таблиця 2.3 - Порівняння ефективності способу вилужування при визначенні ізотопів полонію та урану методами радіохімії

Метод вилуджування	Повтор	Прилад	Вміст орган. речовин LOI550	Виміряна активність, кБк/кг сухої маси
				Po-210	U-238	U-234	U-235
7M HNO3 MW	1	УМФ	2.4	3.1	0.41	0.36
	2	УМФ	2.4	2.9	0.61	0.56
	3	УМФ	2.2	3.5	0.55	0.61
	4	УМФ	2.4	3.1	0.67	0.62
Full Digestion MW	1	УМФ	2.2	5.6	0.93	1.02
		ORTEC			1.28	1.30	0.06
	2	УМФ	2.4	3.7	1.03	1.12
		ORTEC			1.05	1.04	0.05
	3	УМФ	2.5	7.1	1.02	1.16
	4	УМФ	2.4	6.2	1.00	1.08
		ORTEC			1.08	1.15	0.07
Wet Acid Digestion	1	УМФ		8.2
	2	УМФ		7.7
	3	УМФ		7.9
	4	УМФ		7.6

Типові б- спектри зразку ґрунту наведено на Рис.2.5-2.6. Визначення вмісту ²³⁸U та ²³⁴U проводять за допомогою мітки ²³²U.

Рис. 2.5 - Типовий б- спектр зразку ґрунту отриманий за допомогою УМФ-2000

Рис. 2.6 - Типовий б- спектр зразку ґрунту отриманий за допомогою СЕА-01

2.3 Методика радіохімічного дослідження ізотопів полонію

Визначення ізотопів полонію-210 у ґрунтах виконуються за методикою "Виконання вимірювань питомої активності в ґрунтах альфа-спектрометричним методом із радіохімічною підготовкою".

Методика селективна і орієнтована на визначення тільки ізотопів полонію-210, вплив інших радіоактивних елементів усувається на етапі радіохімічного очищення. При визначенні ізотопів полонію попередня радіохімічна підготовка проб включає концентрування суми радіоізотопів шляхом переведення зразків у солянокислий розчин, підготовки тонкошарового зразка для рахунку шляхом спонтанного селективного електрохімічним виділення. Хімічний вихід визначається відносним методом із застосуванням калібрувального розчину ²¹⁰Pb у рівновазі із ²¹⁰Po.

Таблиця 2.4 - Результати визначення вмісту радіоізотопів полонію та урану методами радіохімії і альфа - спектрометрії

Код зразка	Метод вилужування	Прилад	Виміряна активність, кБк/кг сухої маси
			Po-210	U-238	U-234
1512530S	Full Digestion MW	УМФ	6.0	3.22	3.33
1512530R	Full Digestion MW	УМФ	3.4	5.63	5.91
9211111R	Full Digestion MW	УМФ	29.0	1.97	2.30
9221920R	Full Digestion MW	УМФ	25.5	8.60	9.09
	Wet Acid Digestion	УМФ	15.7
9201118R	Full Digestion MW	УМФ	52.7	2.81	3.71
1573540R	Full Digestion MW	УМФ	12.1	3.21	3.82
1527580R	Full Digestion MW	УМФ	23.1	2.43	2.67
	Wet Acid Digestion	УМФ	17.7
1517580R	Full Digestion MW	УМФ	5.7	2.08	2.32
1531011R	Full Digestion MW	УМФ	6.9	2.53	2.71
1502025R	Full Digestion MW	УМФ	4.3	1.76	2.09
	Wet Acid Digestion	УМФ	1.9
1551015R	Full Digestion MW	УМФ	19.9	4.45	5.38
0921715R	Full Digestion MW	УМФ	5.8	5.41	6.93
		СЭА		6.42	6.24
0921015R	Full Digestion MW	УМФ	70.5	2.13	1.99
9207075R	Full Digestion MW	УМФ	2.4	1.37	1.60
9201618R	Full Digestion MW	УМФ	3.6	1.42	1.62
0911514R	Full Digestion MW	УМФ	7.7	9.89	9.32
	Wet Acid Digestion	УМФ	9.7
0922530R	Full Digestion MW	УМФ	13.5	1.99	2.05
	Wet Acid Digestion	УМФ	7.5
9182530R	Full Digestion MW	УМФ	15.6	27.20	30.91
		СЭА		32.75	32.65
9182025R	Full Digestion MW	УМФ	5.3	5.92	6.12
1532025R	Full Digestion MW	УМФ	6.8	4.94	5.12
0911011R	Full Digestion MW	УМФ	31.0	4.13	4.36
0921315R	Full Digestion MW	УМФ	85.5	6.95	7.96
		СЭА		6.74	6.85
9200005R	Full Digestion MW	УМФ	4.1	3.03	3.45
93C0005R	Full Digestion MW	УМФ	4.2	0.57	0.66
95C1718R	Full Digestion MW	УМФ	3.7	0.32	0.35
91C8090R	Full Digestion MW	УМФ	15.7	0.52	0.62
94C1415R	Full Digestion MW	УМФ	6.9	0.46	0.56
9221917R	Full Digestion MW	УМФ	197.1	2.39	2.78
92C1516R	Full Digestion MW	УМФ	15.4	1.05	1.25
93C1213R	Full Digestion MW	УМФ	27.7	0.77	0.82

2.4 Порівняння результатів паралельних вимірювань

Проведено порівняння б - та г - спектрометричних методів дослідження вмісту урану-238 та полонію-210 (у припущенні його рівноваги із свинцем-210) в пробах матеріалу з хвостосховищ ПХЗ.

Обидва методи показали задовільно співпадаючі результати в межах заданого інтервалу невизначеності ±20% із коефіцієнтами кореляції 0.91-0.98 (рис.2.7 та 2.8).



Список посилань

радіоізотоп торієвий проба спектрометрія

1. Appleby,P.G., N.Richardson, & P.J.Nolan, 1992. Self-absorption corrections for well-type germanium detectors. Nucl. Inst.& Methods B, 71: 228-233.

2. De Corte F. et al., 2005. Direct gamma-spectrometric measurement of the ²²⁶Ra 186.2 keV line for detecting ²³⁸U/²²⁶Ra disequilibrium in determining the environmental dose rate for the luminescence dating of sediments / Applied Radiation and Isotopes, 63, 589-598

3. IAEA / AL / 170. Report on the IAEA-CU-2006-04 ALMERA Proficiency Test on the Determination of Gamma Emitting Radionuclides. Seibersdorf, Austria, May 2007.

4. ALMERA proficiency test determination of naturally occurring radionuclides in phosphogypsum and water IAEA-CU-2008-04, D R A F T, Seibersdorf December 2009

5. ALMERA Proficiency Test on the Determination of Radionuclides in Spinach, Soil and Water IAEA-CU-2007-04 IAEA, IAEA/AQ/3, ISSN 2074-7659 © IAEA, 2009.

Размещено на Allbest.ru