Размещено на http://allbest.ru

Размещено на http://allbest.ru

НАЦІОНАЛЬНА АКАДЕМІЯ НАУК УКРАЇНИ

ІНСТИТУТ ФІЗИКИ

01.04.07- Фізика твердого тіла

Автореферат

дисертації на здобуття наукового ступеня доктора фізико-математичних наук

Оптичні властивості електронного газу в напівпровідниках зі складною структурою зон

Порошин Володимир Миколайович

Київ- 2006

Дисертацією є рукопис

Роботу виконано в Інституті фізики Національної Академії Наук України

Науковий консультант:

доктор фізико-математичних наук, професор,

заслужений діяч науки і техніки України

Сарбей Олег Георгійович,

Інститут фізики НАН України,

завідувач відділу електроніки твердого тіла

Офіційні опоненти:

доктор фізико-математичних наук, професор,

Бєляєв Олександр Євгенович,

Інститут фізики напівпровідників ім. В.Е.Лашкарьова НАН України, завідувач відділу електричних та гальваномагнітних властивостей напівпровідників

доктор фізико-математичних наук, професор,

член-кореспондент НАН України,

Томчук Петро Михайлович,

Інститут фізики НАН України,

завідувач відділу теоретичної фізики

доктор фізико-математичних наук, професор,

Стахіра Йосип Михайлович,

Львівський Національний Університет,

завідувач кафедри фізики напівпровідників

Провідна установа: Київський Національний університет ім. Тараса Шевченка, фізичний факультет

Захист відбудеться ” 25 ” травня 2006 р о 14 годині 30 хв. на засіданні Спеціалізованої вченої ради Д26.159.01 при Інституті фізики НАН України за адресою: проспект Науки 46, м. Київ, 03028

З дисертацією можна ознайомитися в бібліотеці Інституту фізики НАН України

Автореферат розісланий ” 22 ” квітня 2006 р.

Вчений секретар Спеціалізованої вченої ради Чумак О.О.

ЗАГАЛЬНА ХАРАКТЕРИСТИКА РОБОТИ

Актуальність теми. Розвиток твердотільної оптоелектроніки для інфрачервоного (ІЧ) і субміліметрового (СМ) діапазонів спектру прямо пов'язаний з фундаментальними дослідженнями взаємодії світла з вільними носіями заряду і зумовлених нею різних оптичних явищ в напівпровідниках. Хоча такі дослідження ведуться досить давно, тривалий час вони обмежувалися лише лінійними явищами і були спрямовані, в основному, на визначення механізмів поглинання світла носіями. Створення лазерних джерел електромагнітного випромінювання цього діапазону привело до появи нових напрямків досліджень: електронного розсіяння світла (ЕРС) і оптичних нелінійностей та пов'язаних з ними різних нелінійних оптичних ефектів.

Інтерес до дослідження таких явищ пов'язаний з тим, що вони дають велику кількість інформації про властивості електронного газу. Наприклад, за спектрами ЕРС можна визначити вид електронного збудження, що спричинює розсіяння світла, його енергію і симетрію, кінетичні коефіцієнти, які визначають затухання збуджень, наприклад, коефіцієнти електронної дифузії і температуропровідності, час релаксації анізотропії розподілу електронів по імпульсах та ін., а також параметри зонної структури напівпровідника. Здійснюються спроби (і не марні) створення ІЧ лазерів на основі вимушеного електронного розсіяння світла.

Дослідження нелінійних оптичних явищ, пов'язаних з нелінійністю показника заломлення та коефіцієнта поглинання світла, дозволяє з'ясувати не тільки механізм нелінійності, але й її величину та час релаксації, що є необхідним для практичних використань в різних пристроях керування параметрами лазерних пучків, створення суто оптичних інформаційних систем і т.п. Відзначимо лише деякі переваги оптичних нелінійностей, пов'язаних з вільними носіями, у порівнянні з іншими типами нелінійностей - малий час релаксації (? 10 -¹¹ сек) та можливість змінювати величину нелінійності зовнішніми впливами (електричними і магнітними полями, деформацією, зміною температури). Час релаксації цієї нелінійності визначається характерними часами різних електронних процесів, наприклад, релаксацією енергії носіїв, їх міждолинним перерозподілом і т.п., тому його визначення становить самостійний фізичний інтерес.

Енергетичний спектр носіїв у напівпровіднику є більш складним, ніж в газовій плазмі. Це зумовлює появу нових, не пов'язаних з флуктуаціями зарядової густини, механізмів одночастинкового розсіяння ними світла (див. oгляд [1*]). Дослідження ЕРС в напівпровідниках з різною структурою зон призвели до виявлення великої кількості таких механізмів: розсіяння світла флуктуаціями середньої енергії електронів і напрямку їх квазіімпульсу для непараболічних і анізотропних зон, відповідно; розсіяння флуктуаціями в розподілі електронів по долинах для багатодолинної зонної структури. Ці неекрановані флуктуації супроводжуються флуктуаціями ефективної маси носіїв а, отже, і електронної сприйнятливості, що призводить до розсіяння світла. Викликає інтерес дослідження особливостей розсіяння світла вільними носіями, пов'язаних з виродженням їх електронного спектру, яке є характерним для валентної зони кубічних напівпровідників (Ge, Si та ін.). Перерахуємо лише деякі з них, що були передбачені теоретично: існування додаткового механізму одночастинкового неекранованого розсіяння світла, зумовленого внутрішньопідзонними флуктуаціями густини повного кутового (квадрупольного) моменту дірок [2*]; незвична залежність плазмової частоти від концентрації дірок, пов'язана з внеском в діелектричну проникність міжпідзонних переходів, яка може бути виміряна по плазмовому розсіянню світла [3*]; особливості в розсіянні світла, що зумовлені одноосною деформацією кристала, яка призводить до істотної зміни структури валентної зони: деформаційні зміни плазмової частоти і появи одночастинкового розсіяння ІЧ світла флуктуаціями квадрупольного моменту носіїв при переходах між розщепленими деформацією екстремумами підзон важких і легких дірок [4*,5*].

Уже перші дослідження нелінійних оптичних явищ, пов'язаних з вільними носіями, показали важливу роль зонної структури напівпровідника у виникненні нелінійностей. На сьогодні виявлені нелінійності показника заломлення, які виникають внаслідок розігріву носіїв у полі світлової хвилі і зумовлені непараболічністю зони й існуванням декількох підзон з різними енергіями (див. огляд [6*]). Крім того, теоретично передбачено нові механізми оптичної нелінійності, пов'язані з “гарячими” носіями в напівпровідниках із складною структурою зон, які не знайшли ще експериментального підтвердження: виникнення анізотропної нелінійності в поглинанні та заломленні світла внаслідок зумовленого розігрівом електронів їх перерозподілу між еквівалентними долинами в багатодолинних напівпровідниках [7*], нелінійності поглинання світла в напівпровідниках з виродженими зонами, пов'язаного зі зміною при розігріві дірок заселеності початкових станів прямих міжпідзонних оптичних переходів [8*] і т.п.

Із наведеного вище слідує, що дослідження ефектів зонної структури в оптичних властивостях напівпровідників належить до актуальних проблем фізики твердого тіла.

Зв`язок роботи з науковими програмами, планами, темами. Робота виконувалась у відділі електроніки твердого тіла Інституту фізики НАН України в рамках бюджетних тем НАН України: “Динаміка нерівноважних процесів у напівпровідникових кристалах” (1986-1990 рр.), № держ. реєстрації 01860042920; “Динаміка нелінійних процесів у сильних електричних або ІЧ-світлових полях у напівпровідниках зі складною структурою зон” (1994-1996 рр.), № держ. реєстрації 0194u024079; “Нелінійні оптичні і фотоелектричні явища в напівпровідниках і напівпровідникових гетероструктурах у сильних електричних або ІЧ світлових полях” (1997-1999 рр.), № держ. реєстрації 0197v009165; “Електрон-фононна й електрон-фотонна взаємодія в неоднорідних напівпровідникових системах” (2000-2002 рр.), № держ. реєстрації 0100v000279; проекту Державного Фонду фундаментальних досліджень (ДФФД) України “Експериментальне та теоретичне дослідження переходів нерівноважних носіїв заряду при ІЧ-збудженні в напівпровідниках зі складною структурою зон” (1992-1993 рр.), № 2.2/63, у виконанні яких дисертант приймав участь як відповідальний виконавець, а також проектів ДФФД України: “Нелінійні оптичні явища в інфрачервоній області спектру в кубічних багатодолинних напівпровідниках” (1994-1995 рр.), № 2.3/123; “Вплив одновісної деформації на оптичні переходи носіїв заряду в середньому ІЧ спектральному діапазоні в напівпровідниках з виродженою валентною зоною”(1994-1995 рр.), №2.3/449, науковим керівником яких був дисертант.

Метою роботи було дослідження впливу особливостей зонного спектру носіїв заряду в напівпровідниках на процеси розсіяння, нелінійної рефракції та поглинання світла.

Об'єктом дослідження були напівпровідники з виродженою валентною зоною та багатодолинні напівпровідники (кристали германію n- и p-типу).

Предметом досліджень були особливості процесів розсіяння, нелінійної рефракції і поглинання світла вільними носіями заряду, зумовлені виродженням і багатодолинністю їх енергетичного спектру.

Для досягнення поставленої мети необхідно було розв'язати такі наукові задачі:

Знайти передбачене теоретично одночастинкове неекрановане розсіяння світла вільними дірками в напівпровідниках з виродженою валентною зоною, зумовлене флуктуаціями густини квадрупольного моменту дірок та дослідити основні його властивості.

Вивчити властивості та розсіяння світла плазмонами в напівпровідниках з виродженою валентною зоною.

Дослідити зміни в одночастинковому й плазмонному розсіянні світла вільними дірками при пружній одноосьовій деформації напівпровідника з виродженою валентною зоною, що спричинені зміною структури валентної зони. електронний газ світло розсіяння

З'ясувати вплив розігріву дірок у полі світлової хвилі на поглинання ними світла при прямих міжпідзонних оптичних переходах у напівпровідниках з виродженою валентною зоною.

Вивчити можливість появи не лінійності у поглинанні світла вільними дірками при низьких температурах, що виникає внаслідок зміни внесків у поглинання прямих і непрямих оптичних переходів при розігріві носіїв.

Експериментально довести існування в багатодолинних напівпровідниках передбаченої теоретично анізотропії та нелінійності показника заломлення й коефіцієнта поглинання, пов'язаних з перерозподілом електронів між еквівалентними долинами в полі світлової хвилі. Знайти величину нелінійності показника заломлення та оцінити час її релаксації.

Методи досліджень: електронне розсіяння світла, лінійне і нелінійне поглинання ІЧ світла, різні нелінійні оптичні і фотоелектричні явища (подвійне променезаломлення світла, чотирихвильова взаємодія, фотопровідність і фотоефект Холла), чисельне моделювання процесів.

Наукова новизна отриманих результатів. На основі експериментальних досліджень і теоретичних розрахунків вперше отримані такі наукові результати:

У напівпровідниках з виродженою валентною зоною виявлено новий механізм одночастинкового неекранованого розсіяння світла вільними дірками, зумовлений розсіянням на флуктуаціях густини квадрупольного моменту при внутрішньопідзонних переходах.

Встановлено, що в напівпровідниках з виродженою валентною зоною залежність плазмонної частоти від концентрації носіїв є більш слабкою ніж очікувана коренева залежність, а лінія плазмового розсіяння світла має асиметричну форму. Показано, що природа цих ефектів зумовлена внеском у діелектричну проникність кристалу переходів між підзонами важких і легких дірок.

У пружно одновісно деформованих кристалах виявлене комбінаційне розсіяння ІЧ-світла вільними дірками зі зміною частоти, пропорційною величині прикладеного тиску, яке пояснене розсіянням світла на флуктуаціях густини квадрупольного моменту при фотопереходах між екстремумами розщеплених деформацією важких і легких підзон.

Встановлено, що пружна одновісна деформація кристалу германію призводить до збільшення плазмонної частоти та зменшення асиметрії лінії плазмового розсіяння світла. Показано, що ці ефекти зумовлені зміною частотної залежності діелектричної проникності кристалу, яка пов'язана з внутрішньо- та міжпідзонними переходами, відповідно, внаслідок зміни форми валентних підзон та їх розщеплення.

В деформованих кристалах германію p-типу виявлене значне збільшення розширення плазмонної лінії, зумовленого зіткненням дірок з домішками. Ефект пояснюється зміною характеру взаємодії дірок з домішками внаслідок виникнення квазілокальних (резонансних) домішкових станів, що підтверджується розрахунками деформаційного розщеплення домішкових рівнів та перерізу домішкового розсіяння при наявності резонансних станів.

Запропоновано і експериментально виявлено новий механізм нелінійності поглинання світла вільними дірками в напівпровідниках з виродженою валентною зоною при прямих міжпідзонних оптичних переходах, зумовлений їхнім розігрівом в електричному полі світлової хвилі та зміною заселеності їх початкових станів.

Виявлене сильне низькотемпературне поглинання світла вільними дірками, спричинене непрямими фотопереходами між важкою та легкою підзонами при розсіюванні на іонізованих домішках, які раніше не розглядались.

В кристалах германію n-типу для інтенсивного випромінювання СО₂-лазеру виявлене наведене світлом подвійне променезаломлення та чотирихвильова взаємодія, які доводять існування в кубічних багатодолинних напівпровідниках нового, теоретично передбаченого, механізму нелінійності показника заломлення світла, природа якого пов'язана з перерозподілом електронів між еквівалентними долинами, внаслідок їх розігріву в полі світлової хвилі. Показано, що при температурі 300 К у всьому інтервалі інтенсивностей світла зміна показника заломлення описується виключно кубічною нелінійністю, тоді як при 77 К необхідно враховувати ще й нелінійність п'ятого порядку.

В кристалах германію n-типу виявлені анізотропія та нелінійність поглинання інтенсивного випромінювання СО₂-лазера, що зумовлені міждолинним перерозподілом “гарячих” електронів.

Практичне значення отриманих результатів. Виявлена анізотропна нелінійність показника заломлення, пов'язана з “гарячими” електронами в багатодолинних напівпровідниках, становить інтерес для динамічної голографії в інфрачервоному діапазоні і створення різних пристроїв для керування параметрами лазерного ІЧ- випромінювання, з високою швидкодією. На основі нелінійності поглинання ІЧ- світла в діркових напівпровідниках з виродженими зонами можуть бути створені нелінійні фільтри, зокрема і для синхронізації мод потужних СО₂-лазерів. Результати дослідження одночастинкового розсіяння світла в деформованих кристалах можуть бути корисними для розробки й створення ВКР джерела ІЧ- випромінювання, довжина хвилі якого змінюється тиском.

Особистий внесок здобувача у виконанні роботи. В дисертації узагальнені результати досліджень, що були виконані під керівництвом дисертанта та за його участі на всіх етапах роботи. Дисертанту належать більшість основних ідей та постановок задач досліджень, визначальна роль у виборі й обґрунтуванні методів досліджень, розробці методик вимірів і створенні основних елементів експериментальних установок, проведенні експериментів. Автор брав безпосередню активну участь в обробці, аналізі, інтерпретації та узагальненні отриманих результатів, розробці фізичних моделей, проведенні чисельних розрахунків. Теоретична частина роботи була виконана із співавторами. Дисертантом підготовлені практично всі публікації, сформульовані й обґрунтовані основні наукові положення й висновки дисертації.

Апробація результатів дисертації. Результати досліджень, що відображені в дисертації, доповідались та обговорювалися на Республиканской школе -семинаре “Спектроскопия молекул и кристаллов” (Тернополь, Украина, 1989), 8the Vilnius symposium on Ultrafast phenomena in semiconductors ( Vilnius, Lithhuania, 1992), Всесоюзной конференции “Динамические процессы в неупорядоченных средах” (Самарканд, Узбекистан, 1992), XI Українській школі-семінарі “Спектроскопія молекул та кристалів” (Харків, Україна, 1993), International conference “CLEO/Europe-EQEC 94” (Amsterdam, The Netherlands, 1994), 22 International conference on the physics of semiconductors (Vancouver, Canada, 1994), NATO ASI on “Devices Based on low-dimensional semiconductor quantum structures” (Sozopol, Bulgaria, 1995), NATO ASI on “Fronties in nanoscale science of micron/submicron devices ” (Kiev, Ukraine, 1995), X International conference on nonequilibrium carrier dynamics in semiconductors (HCIS-10) (Berlin, Germany , 1997) , XIV International School-Seminar “Spectroscopy of molecules and crystals” (Odessa, Ukraine, 1999), II International conference on Advanced Optical Materials and Devices (Vilnius, Lithhuania, 2000), 11the International symposium on Ultrafast phenomena in semiconductors (Vilnius, Lithhuania, 2001), XV International School-Seminar “ Spectroscopy of molecules and crystals” (Chernihiv, Ukraine, 2001), IV Міжнародній школі-конференції “Актуальні проблеми фізики напівпровідників” (Дрогобич, Україна, 2003), XVI International School-Seminar “Spectroscopy of molecules and crystals” (Sevastopol, Ukraine, 2003), II Українській науковій конференції з фізики напівпровідників (Чернівці-Вижниця, Україна, 2004), 12the International symposium on Ultrafast phenomena in semiconductors (Vilnius, Lithhuania, 2004), Всеукраїнському з'їзді “Фізика в Україні” (Одеса, Україна, 2005). Матеріали робіт, що містить дисертація, доповідались на підсумкових конференціях Інституту фізики НАН України (1991-1995, 2002, 2005), наукових семінарах Інституту фізики та інших наукових установах НАН України.

Публікації. Результати дисертації відображені у публікаціях: 21 стаття у провідних фахових журналах, 8 статей в матеріалах конференцій, 6 тез доповідей на конференціях.

Структура та обсяг дисертації. Дисертація складається зі вступу, 3 розділів (викладенню результатів дослідження в кожному розділі передує короткий огляд літератури по темі, що розглядається, закінчується розділ висновками), загальних висновків, списку використаних джерел та додатків. Вона містить 316 сторінок, із них 274 сторінки основного тексту, 92 рисунка та 1 таблицю, які розміщені у тексті, список використаних джерел з 291 найменувань на 27 стор., 2 додатки на 10 стор.

ОСНОВНИЙ ЗМІСТ РОБОТИ

У вступі подано загальну характеристику дисертаційної роботи: зроблено аналіз стану проблеми, обгрунтовано актуальність теми та доцільність роботи, викладено звязок роботи з науковими програмами і темами, сформульовано мету і задачі досліджень, відзначено наукову новизну і практичне значення одержаних результатів та особистий внесок здобувача, наведено відомості про апробацію наукових результатів роботи і публікації, а також про структуру дисертації.

У першому розділі описані дослідження особливостей процесів розсіяння світла вільними носіями заряду в напівпровідниках з виродженою валентною зоною, що були проведені в кристалах германію р-типу.

На початку розділу наведений короткий огляд відомих механізмів розсіяння світла вільними носіями заряду в напівпровідниках з різною зонною структурою і проаналізовані результати їх експериментального дослідження. Основна увага приділена механізмам, пов'язаним з неекранованими одночастинковими збудженнями носіїв, спричинених особливостями їх зонного спектру (непараболічності, анізотропії, багатодолинності, виродженню і т.д.). Аналіз показав, що до початку досліджень по темі дисертації не були експериментально вивчені особливості розсіяння світла, зумовлені виродженням валентної зони, що є характерним для більшості кубічних напівпровідників, зокрема: 1) специфічний механізм одночастинкового неекранованого розсіяння світла, пов'язаний з флуктуаціями квадрупольного моменту при внутрішньопідзонних переходах дірок; 2) розсіяння світла плазмовими збудженнями носіїв та їх властивості; 3) вплив на розсіяння світла пружної одноосної деформації кристалів.

Обґрунтовано вибір кристалів германію як об'єкта досліджень згаданих вище явищ. Описані методика вимірювань спектрів розсіяння світла, метод визначення абсолютної ефективності розсіяння, а також експериментальна установка, особливостями якої було: використання інфрачервоного випромінювання з довжиною хвилі 10,6 мкм від високостабільного імпульсно-періодичного СО₂-лазера (тривалість імпульсів 300 нс, частота повторення 20 Гц) для збудження спектрів; керована комп'ютером система реєстрації слабких світлових потоків (I ? 10 ^-9 Вт) на основі накопичення імпульсів; оригінальний фільтр (газ SF₆) для подавлення пружно розсіяного світла.

Мале поглинання збуджуючого світла в германії і, отже, велика довжина його розсіяння дозволили виконати дослідження при значно менших, ніж раніше, концентраціях вільних носіїв (від 5•10¹⁵ см^-3 до 7,2•10¹⁷ см^-3).

Наведені результати дослідження одночастинкового розсіяння світла вільними носіями в p-Ge, що спостерігалося при всіх досліджених концентраціях носіїв в діапазоні температур 300 80 К. Його спектр мав вигляд широкої смуги (симетричної при 300 К и антисиметричної при 80 К), що простяглася на ~ 150 см^-1 по обидва боки від збуджуючої лазерної лінії (рис. 1а). На електронну природу розсіяння вказувало збільшення інтенсивності смуги зі зростанням концентрації вільних дірок N_h і її відсутність у нелегованих кристалах Ge (N_h3•10¹³ см^-3). Ширина смуги при 80 К істотно збільшувалася з ростом концентрації домішок у зразку N_a і практично не залежала від N_a при 300 К. Це розходження пояснюється різними процесами зіткнень дірок (при 80 К з іонізованими домішками і з фононами при 300 К) та їх впливом на розсіяння світла.

Оцінки показали, що в нашому випадку виконується умова сильного екранування дірок qr_e<<1 (q - вектор розсіяння, r_e - дебаєвський радіус екранування). Тому, розсіяння, що спостерігалося, було віднесене до неекранованих одночастинкових збуджень дірок.

Характерними рисами цього розсіяння були: 1) слабка залежність його ефективності від взаємної орієнтації напрямків поляризації збуджуючого e_i і розсіяного світла e_s (рис. 1b), що описувалася виразом I_s=a+b(e_i•e_s); 2) слабка залежність I_s від напрямків e_i і e_s у кристалі (поляризаційні залежності практично збігалися, якщо e_i і e_s лежать у (110) і (112) площинах; 3) відсутність температурної залежності інтегральної ефективності розсіяння (площа смуги при 300 К и 80 К приблизно однакова).

Для з'ясування природи спостережуваного розсіяння були проаналізовані можливі в кристалах Ge механізми одночастинкового неекранованого розсіяння світла: на внутрішньозонних флуктуаціях енергії (ФЕ) і напрямку квазіімпульсу дірок (ФІ), на флуктуаціях спінової густини (ФСГ), міжпідзонне розсіяння (МПР), при якому дірка переходить з важкої підзони в легку підзону. Зроблено висновок, що їх внесок у розсіяння ІЧ-світла в p-Ge є малим. Цей висновок випливає з того, що, по-перше, при розсіянні на ФСГ напрямок поляризації розсіяного світла перпендикулярний напрямку поляризації збуджуючого світла, тому воно дає внесок у спостережуване розсіяння тільки при e_ie_s. Розсіяння ж на ФЕ може давати внесок тільки при e_ie_s, який повинен сильно залежати від температури (~T³ для нашого випадку невироджених дірок), чого не спостерігалося. По-друге, розсіяння на ФІ пов'язане з гофруванням валентної зони, яке є малим у Ge. По-третє, міжпідзонне розсіяння світла в Ge є сильно непружним. Частота максимуму смуги розсіяння, яка визначається температурою і відношенням ефективних мас важких і легких дірок, становить 1700 см^-1 і 460 см^-1 при 300 К і 80 К, відповідно.

Були також розраховані спектральна і поляризаційна залежність ефективності розсіяння для нового, теоретично передбаченого, механізму розсіяння ІЧ-світла, пов'язаного з флуктуаціями густини квадрупольного моменту важких дірок (ФГКМ). При цьому ми використовували вираз, що для наших експериментальних умов (невироджені дірки, часті їх зіткнення з іонізованими домішками) був отриманий Ф. Васьком [7]. Встановлено добре узгодження між розрахованим та експериментальним спектрами, поляризаційною залежністю ефективності розсіяння (рис. 1b) і її абсолютною величиною. Таким чином, вперше експериментально підтверджено існування в напівпровідниках з виродженою валентною зоною такого механізму неекранованого одночастинкового розсіяння ІЧ-світла.

Далі в розділі наведені результати досліджень розсіяння ІЧ-світла плазмовими збудженнями дірок у p-Ge. Раніше лінія плазмового розсіяння в матеріалах р-типу не спостерігалася внаслідок значного розширення, зумовленого зіткненнями носіїв з домішками в сильно легованих кристалах (N_a710¹⁸ см^-3). Використання нами ІЧ-збудження дозволило знайти лінію розсіяння світла плазмонами вже при концентрації дірок N_h10¹⁷ см^-3 при температурі 80 К.

Лінія спостерігалася на фоні смуги одночастинкового розсіяння і була ідентифікована по поляризаційній залежності ефективності розсіяння I_s~(e_i•e_s)² і збільшенню частотного зсуву відносно збуджуючої лазерної лінії зі зростанням концентрації дірок. Типова форма плазмової лінії, отримана шляхом вилучення з повного спектра внеску одночастинкового розсіяння світла. Вона має сильну асиметрію, чого не спостерігалося для плазмового розсіяння світла в раніше досліджених напівпровідниках n-типу (GaAs, Ge). Іншою особливістю плазмонів у p-Ge є більш слабка, ніж очікувана - коренева, залежність їхньої частоти _пл (частотний зсув максимуму лінії розсіяння) від концентрації вільних дірок

Для з'ясування природи цих особливостей була розрахована спектральна залежність ефективності розсіяння світла плазмонами у(щ)~Im {1/е(щ)}. Величина згасання, зумовленого ефектами зіткнень носіїв, визначалася з рухливості дірок, виміряної у постійному електричному полі. При врахуванні внеску в діелектричну проникність кристалу е(щ) тільки внутрішньопідзонних переходів лінія розсіяння є практично симетричною, а концентраційна залежність _пл - кореневою. Ситуація кардинально не змінюється при врахуванні частотної залежності згасання, котра для зіткнень дірок з іонізованими домішками існує для квантової області частот ().

В наближенні ізотропних підзон розрахована частотна залежність внеску в е(щ) переходів між підзонами важких і легких дірок і показано, що його врахування (на додаток до внеску внутрішньопідзонних переходів) дозволяє пояснити несиметричність плазмової лінії і некореневу залежність _пл від концентрації дірок . Зміна виду концентраційної залежності плазмової частоти зумовлена залежністю внеску міжпідзонних переходів на частоті _пл від концентрації носіїв.

В другій частині розділу наведені результати дослідження впливу пружної одноосної деформації (ОД) на розсіяння світла вільними дірками в p-Ge. Величина прикладеного до кристалу одноосного тиску не перевищувала 2,5 кбар.

Встановлено, що ОД призводить до появи додаткового розсіяння світла вільними носіями, внаслідок якого зміна частоти світла пропорційна величині прикладеного тиску Х та залежить від його орієнтації відносно кристалографічних осей германію (комбінаційне розсіяння світла). Її значення на одиницю тиску складає 52±5 і 38±5 см^-1/кбар для X¦[001] і X¦[110], відповідно, що добре узгоджується з розрахованою величиною енергетичної щілини, яка виникає між екстремумами підзон важких і легких дірок при ОД. Таким чином, експериментально підтверджений, передбачений теоретично, механізм міжпідзонного розсіяння ІЧ-світла дірками в одновісно деформованих напівпровідниках з виродженою валентною зоною [4], що пов'язаний з флуктуаціями квадрупольного моменту дірок.

Лінія КР спостерігалася на фоні смуги внутрішньопідзонного розсіяння, інтенсивність і форма якої, як було з'ясовано, практично не змінювалися при ОД. Це дозволило виділити лінію КР і дослідити властивості такого розсіяння. Встановлено, що вона має форму лоренцового контуру, ширина якого збільшується зі зростанням прикладеного тиску (60 см^-1 при 1,5 кбар і 78 см^-1 при 2,5 кбар). Площа під контуром (інтегральна ефективність розсіяння) не залежить від величини прикладеного тиску і пропорційна концентрації вільних носіїв у кристалі. Її абсолютне значення на один носій складає 810 ^-26 см²стер^-1.

Розрахована порогова інтенсивність збудження для вимушеного комбінаційного розсіяння з врахуванням експериментально визначеної величини ефективності розсіяння, котра виявилася рівною ~ 300 МВт/см².

Виявлені також деформаційні зміни в розсіянні світла плазмонами: збільшення частотного зсуву лінії розсіяння (частоти плазмонів _пл.) при тиску Х > 1 кбар і зменшення її асиметрії. Природно пов'язати ці явища зі зміною при ОД енергетичного спектру носіїв: зміною залежності енергії від хвильового вектора і появою енергетичної щілини між підзонами. Крім цього, потрібно врахувати перерозподіл носіїв між підзонами і зміну матричного елемента міжпідзонних переходів. Ці фактори приводять до зміни внесків у діелектричну проникність внутрішньо- (_вн. ) і міжпідзонних (_м. ) переходів. Розрахунки показали, що зміна внутрішньопідзонних переходів викликає збільшення плазмової частоти ( _пл >0) (рис. 4, крива 1)_, а міжпідзонних _м.- її зменшення ( _пл < 0), що має максимум при тиску Х 1 кбар (крива 2). Оскільки при малих тисках _вн=_м, то величина плазмової частоти залишається постійною. Проте, при Х>1 кбар _вн >_м., внаслідок чого _пл зростає із збільшенням тиску (крива 3).

Показано також, що зменшення асиметрії плазмової лінії зумовлене зміною частотної залежності уявної частини діелектричної проникності, пов'язаної з міжпідзонними переходами. При цьому розрахована форма лінії добре узгоджується з експериментальною при відповідному виборі частоти зіткнень дірок з домішками, що визначає затухання плазмонів. При малих тисках ця частота практично збігається з частотою, визначеною з рухливості дірок в постійному електричному полі у недеформованих кристалах. Однак, при тиску 1.5 2.5 кбар її значення стає значно (майже в 4 рази) більшим. Ефект пояснюється виникненням резонансних домішкових станів і появою при цьому додаткового механізму розсіяння дірок домішками, коли енергія цього стану стає близькою до середньої енергії носіїв. Це підтверджено розрахунками залежності розщеплення основного енергетичного домішкового рівня від величини прикладеного до кристалу тиску й залежності перерізу розсіяння дірок домішками від їхньої енергії, що були проведені нами в наближенні екранованого кулонівського потенціалу для домішкового центру.

Основні результати розділу 1 опубліковані в роботах [6-8, 10, 13-18, 21-22, 25, 30, 32-34].

У наступних двох розділах роботи досліджуються оптичні нелінійності, що спричинені розігрівом вільних носіїв заряду в напівпровідниках при поглинанні ними світла. На перший погляд здається, що такі нелінійності не можуть бути значними. Дійсно, в напівпровідниках із простими зонами поглинання світла вільними носіями відбувається при непрямих оптичних переходах за участю третього тіла (фотони, домішки). Тут нелінійність поглинання пов'язана із залежністю часу релаксації імпульсу носіїв або ефективної маси від їхньої енергії. Обидва ефекти є невеликими.

Однак ситуація кардинально змінюється у випадку складної структури зон. Так для вироджених зон сильне поглинання світла пов'язане із прямими міжпідзонними оптичними переходами, в яких беруть участь лише деяка частина носіїв, енергія яких визначається величиною кванта світла. Заповнення початкових станів експоненціально змінюється зі зміною середньої енергії носіїв. Тому можна сподіватися, що при розігріві носіїв світлом з'явиться сильна нелінійність поглинання. З іншого боку, у випадку багатодолинної зонної структури розігрів носіїв призводить до перезаселення електронів по долинах і при істотній відмінності ефективних мас у долинах (у напрямку електричного поля світлової хвилі) повинна з'явитись сильна рефрактивна нелінійність. Ці міркування й відсутність експериментальних досліджень впливу розігріву носіїв заряду на їхні оптичні властивості в напівпровідниках зі складними зонами зумовили вибір напрямку наших досліджень у цій області.

У другому розділі досліджується поглинання світла вільними дірками в напівпровідниках з виродженою валентною зоною (p-Ge) в умовах сильного їхнього розігріву в полі світлової хвилі.

Для того щоб одержати великий розігрів носіїв, необхідно щоб більша частина поглиненої енергії світла передавалася фотозбудженими носіями не в кристалічну гратку, а основній масі (тій, яка не бере участі у поглинанні світла) носіїв шляхом міжелектронних зіткнень. Частота таких зіткнень зростає зі збільшенням концентрації носіїв. Беручи до уваги вищесказане, для досліджень були обрані кристали p-Ge з концентрацією носіїв 1,4•10¹⁷ см^-3 і 3•10¹⁶ см^-3. З наведених у літературі даних випливає, що при таких концентраціях і довжині хвилі ІЧ світла 10,6 мкм енергія, що надходить у діркову підсистему, становить ~90% і ~60% від енергії збуджуючого кванта, відповідно. Як джерело потужного ІЧ випромінювання використовувався виготовлений нами ТЕА СО₂-лазер, котрий працював в режимі одиночних імпульсів тривалістю ~ 100 нс, що давало можливість уникнути джоулевого розігріву зразка.

Вимірювання пропускання зразків в інтервалі інтенсивностей ІЧ випромінювання від 0,08 МВат/см² до 40 МВат/см² і температур 300 К 10 К показало, що поглинання світла є нелінійним, причому характер його залежності від інтенсивності різний для різних температур кристала (рис. 5). Так, при Т=300 К поглинання зменшується зі зростанням інтенсивності світла. Інша картина спостерігається при низьких температурах. При 70 К зі збільшенням інтенсивності світла поглинання зростає, причому, це зростання є більш сильним для інтенсивностей більших деякої порогової. Її величина зменшується при збільшенні концентрації вільних дірок. При цьому зміна поглинання світла збільшується.

Зростання поглинання світла спостерігається також при низьких (25 К) температурах, однак тільки при інтенсивностях більших деякої I₁. При менших же інтенсивностях світла величина його поглинання залишається постійною. Величина цієї інтенсивності також зменшується зі зростанням концентрації вільних дірок (домішок). При максимальній інтенсивності світла 40 МВат/см² величини поглинання для всіх температур приблизно однакові.

Для аналізу можливих механізмів нелінійностей необхідно знати, які фізичні процеси спричиняють поглинання світла малої інтенсивності. Тому була поміряна температурна залежність коефіцієнта поглинання при інтенсивності світла близько ~ 0,1 Вт/cм². Зіставлення цієї залежності з поміряною залежністю концентрації вільних носіїв від температури показало, що при найнижчих досліджених температурах поглинання світла цілком пов'язане з оптичними переходами носіїв із домішкових рівнів, на яких вони перебувають внаслідок виморожування, у валентну зону. Переріз поглинання при цьому дорівнює ~ 2.6·10^-16 см ².

Встановлено, що виморожування носіїв на домішки відбувається лише при температурах T<70 К. Тому при Т70 К поглинання ІЧ світла є внутрішньозонним. Розраховано поглинання світла при оптичних переходах носіїв між підзонами важких і легких дірок і показано, що цей механізм кількісно пояснює спостережене внутрішньозонне поглинання світла. У проміжному інтервалі температур (70К10К) поглинання світла добре пояснюється обома розглянутими вище механізмами.

Були проаналізовані спостережені залежності поглинання від інтенсивності світла. Для прямих міжпідзонних переходів, які визначають поглинання світла в досліджених кристалах при високих температурах, відомі дві причини, що призводять до нелінійності. Одна з них - зменшення заселеності початкових станів відповідних переходів у випадку, коли швидкість фотопереходів (пропорційна інтенсивності світла) стає більшою за швидкість енергетичної релаксації фотозбуджених дірок. Тоді коефіцієнт поглинання зменшується при збільшенні інтенсивності світла (явище просвітлення) за законом К~I^-1. Друга причина - багатофотонні процеси, при яких коефіцієнт поглинання зростає зі зростанням інтенсивності світла. Для випромінювання з довжиною хвилі 10,6 мкм найбільш імовірними є двоквантові процеси.

Проведено розрахунок коефіцієнта двоквантового поглинання світла для інтенсивності 40 МВат/см² (найбільшої в наших дослідженнях) і температури 70 К і показано, що внесок двоквантових процесів становить усього 0,05% від внеску одноквантових а, отже, вони не можуть пояснити спостережене при цій температурі зростання поглинання. Для пояснення поведінки поглинання з ростом інтенсивності світла при 300 К розраховано його зменшення, зумовлене зменшенням заселеності початкових станів внаслідок скінченності швидкості релаксації фотодірок. Показано, що при досліджених інтенсивностях світла воно значно менше, ніж те, що спостерігалось. Таким чином, всі відомі механізми нелінійності поглинання при прямих міжпідзонних оптичних переходах не можуть пояснити нелінійність поглинання світла в p-Ge при високих температурах.

Проаналізовано вплив розігріву дірок в полі світлової хвилі на поглинання світла при прямих міжпідзонних оптичних переходах. Показано, що розігрів дірок може пояснити відмінність в поведінці поглинання при кімнатній та азотній температурах. При 300 К енергія початкових станів важких дірок, що беруть участь у прямому фотопереході, відповідає висхідній ділянці функції заповнення, а при 70 К - спадаючій. Тому в першому випадку розігрів носіїв світлом веде до зменшення поглинання, а в іншому до його збільшення. Проведено розрахунок температури дірок в p-Ge залежно від інтенсивності ІЧ світла з використанням рівняння балансу потужності, одержаної дірками від світлової хвилі та втраченої ними при взаємодії з акустичними й оптичними фононами. Показано, що розігрів дірок досить великий. Наприклад, для концентрації носіїв 1,4•10¹⁷ см^-3 та інтенсивності світла 20 МВт/см² температура дірок дорівнює ~ 190 K і ~ 400 K при температурах кристалу 77 К и 300 К, відповідно. Слабка нелінійність поглинання при 300 К пояснюється малою зміною населеності початкових станів при зміні температури дірок. Температура дірок при 77 К визначалась з експериментальних значень зворотного пропускання, використовуючи поміряну температурну залежність коефіцієнта поглинання. Встановлено гарний збіг експериментальних і розрахованих значень

З розігрівом дірок також пов'язане збільшення поглинання світла при низьких (10 К25 К) температурах. На це вказує величина поглинання й залежність інтенсивності світла, вище якої воно спостерігається, від концентрації носіїв. Поглинання світла при таких інтенсивностях є вже внутрішньозонним, оскільки всі виморожені на домішки носії при поглинанні світла переходять у валентну зону. Це було показано вимірюваннями залежності концентрації вільних носіїв від інтенсивності світла, що були зроблені методом фотоімпульсного ефекту Холла. Розігрів дірок у цьому випадку є також більшим. Наприклад, для концентрації носіїв 3,2•10¹⁶ см^-3 при зміні інтенсивності від 1 МВат/см² до 20 МВат/см² температура дірок змінюється від 10 К до ~ 70 K.

Розігрівний механізм нелінійності поглинання світла при низьких температурах підтверджується виявленою нами в цих умовах внутрішньозонною фотопровідністю, що зумовлена зміною рухливості дірок при розігріві. Вимірювання температурної залежності рухливості показало, що в розглянутій області температур вона визначається, головним чином, розсіянням на іонізованих домішках і тому сильно залежить від температури дірок Т_д (Т_д^1,5).

Пояснено причину відсутності залежності коефіцієнта поглинання від інтенсивності світла при низьких температурах - існування сильного внутрішньозонного поглинання світла дірками, які виникають у зоні внаслідок оптичних переходів з домішок, котрі насичуються зі зростанням інтенсивності. Переріз такого поглинання близький до перерізу домішкового поглинання ~2.6•10^-16 см². Проведено розрахунок перерізу поглинання світла при непрямих переходах носіїв в зоні важких дірок за участю оптичних фононів і домішок і показано, що він майже на два порядки менший спостереженого. Тому внутрішньозонне поглинання пояснюється непрямими оптичними переходами носіїв у підзону легких дірок при розсіюванні на іонізованих домішках. Раніше ці переходи не розглядалися, оскільки густина станів у підзоні легких дірок більш ніж на порядок менша густини станів підзони важких дірок. Велике поглинання зумовлене тим, що ймовірність оптичного переходу при розсіянні на зарядженому центрі обернено пропорційна четвертому ступеню різниці хвильових векторів носіїв у початковому й кінцевому станах. Оцінки, проведені в наближенні ізотропних підзон для випромінювання СО₂ лазера (енергія кванта 0,117 еВ), показали, що для кінцевого стану у важкій підзоні ця різниця майже в три рази більша, ніж для стану в легкій підзоні. Тому ймовірність оптичних переходів у легку підзону більш ніж на два порядки перевищує ймовірність переходів у важкій підзоні. Врахування гофрування валентних підзон тільки підсилює цей ефект.

Основні результати розділу 2 опубліковані в роботах [1-3, 21, 23, 27].

У третьому розділі досліджується оптична нелінійність в ІЧ області спектра в n-Ge, що пов'язана з перерозподілом електронів між еквівалентними долинами внаслідок їхнього розігріву світлом. При такому перерозподілі внесок вільних електронів у діелектричну проникність залежить від інтенсивності світла і його поляризації, тобто, стає нелінійним й анізотропним. Такий механізм оптичної нелінійності раніше був запропонований теоретично, але експериментальних підтверджень не було.

Міждолинний перерозподіл виникає тільки при неоднаковому в різних долинах розігріві електронів й обумовлений різкою залежністю ймовірності міждолинного розсіяння електронів на фононах від їхньої енергії. Тому він має місце лише при несиметричній орієнтації електричного поля E світлової хвилі щодо осей долин, коли через різну ефективну масу електронів у долинах (уздовж поля Е) поглинання ними світла є різним. Відмінність електронних температур у долинах істотно зменшується внаслідок електрон-електронної взаємодії, коли вона вже дає помітний внесок у міждолинне розсіяння енергії. Тому концентрація носіїв не повинна бути занадто великою. З іншого боку, при малих концентраціях внесок вільних електронів у діелектричну проникність малий. З цих причин, умови для експериментального спостереження нелінійних оптичних ефектів, пов'язаних із цією нелінійністю, виявляються досить жорсткими. Проведені нами розрахунки показали, що для кристалів n-Ge, які використовувалися в наших дослідженнях, для довжини хвилі ІЧ світла 10,6 мкм і температур 300-77 К концентрація носіїв повинна бути в межах 3•10¹⁶ см^-3 - 1•10¹⁷ см^-3, а інтенсивність світла - порядку МВат/см² і більше.

Виконання цих умов дозволило вперше виявити різні нелінійні оптичні явища (описані в першій частині цього розділу), які зумовлені міждолинним перерозподілом “гарячих“ електронів. У результаті їхнього дослідження була визначена константа нелінійності третього порядку й оцінений час релаксації нелінійності.

Перше із цих явищ - наведене світлом подвійне променезаломлення.

Якщо електричне поле світлової хвилі, котра призводить до перерозподілу електронів між еквівалентними долинами, спрямоване вздовж осей симетрії кубічного напівпровідника (Е¦[110], [110] і [111]), то недіагональні компоненти нелінійної добавки до тензора діелектричної проникності вільних носіїв дорівнюють нулю. Це випливає із симетричного розташування долин в k-просторі. Тому напрямок поля хвилі (поляризація) не змінюється при поширенні її в кристалі. Однак для інших напрямків поля в кристалі нелінійна добавка має недіагональні компоненти. Це означає, що індукована світлом анізотропія показника заломлення повинна призводити до появи двопроменезаломлення, внаслідок чого лінійно поляризоване світло стає еліптично поляризованим. Дійсно, таке явище спостерігалося нами в кристалах n-Ge з концентрацією вільних електронів N=5•10¹⁶ см^-3 для інтенсивного ІЧ світла СО₂-лазера при зміні орієнтації поля світлової хвилі в (-110) кристалографічній площині

Напрямок головної осі еліпса поляризації співпадав з напрямком поляризації падаючого світла E. Коефіцієнт еліптичності (відношення інтенсивностей компонент, з поляризацією вздовж напрямку головної осі еліпса й перпендикулярного їй) дорівнював нулю для Е¦[110], Е¦[111] і Е¦[001] та був максимальним при кутах між E і віссю [001], рівних, приблизно, 25 й 70 градусів. Відсутність двопроменезаломлення при Е¦[001] зумовлена однаковим розігрівом електронів у долинах. При постійній інтенсивності падаючого світла I коефіцієнт еліптичності сильно (майже на порядок) зростав при зміні температури від 300 К до 77 К, як і повинно бути при міждолинному перерозподілі. При 300 К він збільшувався зі зростанням інтенсивності світла за квадратичним законом ~I². При 77 К такий закон спостерігався тільки при малих І ( 6 МВат/см²), а при великих I спостерігалося насичення .

Це явище розглянуто феноменологічно з врахуванням нелінійності тільки третього порядку. Перший, не рівний нулю нелінійний член діелектричної функції має вигляд _ij(E) = _ikljE_kE_l. В кристалах Ge симетрія розподілу вільних електронів - кубічна, тому тензор у кубічних осях має чотири відмінні від нуля незалежні компоненти. Якщо нелінійність, що описується тензором , пов'язана з розігрівом електронів й зумовлена їхнім перерозподілом між еквівалентними долинами, то кількість незалежних компонентів тензора зменшується до двох. Знайдено напрямок головних осей тензора діелектричної проникності _ij (E) для різних орієнтацій поля падаючої світлової хвилі E і показано, що для E, орієнтованого вздовж осей симетрії кристала, одна з головних осей тензора збігається з цим напрямком. Тому двопроменезаломлення такої хвилі відсутнє, хоча вона й викликає анізотропію показника заломлення.

Розглянуто випадок, коли набіг фаз між звичайним і незвичайним променями на виході із кристала малий. Тоді напрямок поля, що гріє електрони, збігається з напрямком поля падаючої світлової хвилі і залишається всього одна незалежна компонента ₁= _iiii. Вона пов'язана з константою нелінійності третього порядку співвідношенням ⁽³⁾ = ₁/4. Також, отримано вираз для коефіцієнта еліптичності вихідного світла, котрий добре пояснює його експериментальну квадратичну залежність від інтенсивності світла й залежність від поляризації падаючого світла. З порівняння теорії та експерименту визначена константа нелінійності третього порядку, що дорівнює 2,13•10 ^-9 од. СГСЕ й 1•10^-8 од. СГСЕ для температур кристала 300 К і 77 К, відповідно.

Показано, що теорія не може пояснити спостережуване при 77 К насичення коефіцієнта еліптичності, оскільки набіг фаз не малий, і в цьому випадку необхідно розраховувати розігрів електронів еліптично поляризованим світлом. Запропонована модель, яка дозволяє це зробити. Вважається, що циркулярно поляризована частина еліптично поляризованого світла не призводить до перерозподілу, оскільки вона збільшує середню енергію електронів однаково в усіх долинах, тоді як лінійно поляризована частина призводить до міждолинного перерозподілу. Кристал розбивається на велику кількість шарів, так що при проходженні світла через кожен з них набіг фаз є малим, і для його знаходження можна використати раніше отримані формули. Це дозволяє знайти напрямок гріючого носії поля в шарі та коефіцієнт еліптичності світла на його границі, які залежать від кількості уже пройдених шарів.

Вироджена чотирихвилева взаємодія (ВЧХВ).

Обернення хвильового фронту для випромінювання СО₂-лазера в n-Ge при ВЧХВ, що зумовлене зміною показника заломлення внаслідок міждолинного перерозподілу “гарячих” електронів, спостерігалося, коли напрямок поляризації всіх чотирьох хвиль співпадав з [111] віссю кристала. Ефективність обернення збільшувалася квадратично зі зростанням інтенсивності світла аж до ~12 МВат/см² при 300 К і ~8 МВат/см² при 77 К, що є характерним для нелінійності третього порядку. Для 77 К вона була приблизно в 80 разів більшою, ніж при 300 К. Знайдена для цих температур константа нелінійності була всього на 10% меншою від її значення, отриманого з вимірювань двопроменезаломлення. На основі аналізу форми імпульсу хвилі накачування й оберненої хвилі встановлено, що характерний час нелінійності, принаймні, менший ніж 100 нс.

При більших інтенсивностях хвиль накачування спостерігалося зменшення ефективності обернення. Показано, що воно не пов'язане з нелінійністю поглинання взаємодіючих хвиль, а зумовлене непропорційністю зміни коефіцієнта заломлення й інтенсивності світла при таких інтенсивностях.

При поляризації взаємодіючих хвиль уздовж напрямку [100] спостерігалось обернення хвильового фронту, ефективність якого не змінювалася при зміні температури кристала. Константа нелінійності становила ~10^-10 од. СГСЕ, що відповідає нелінійності зв'язаних електронів.

Анізотропія й нелінійність поглинання інтенсивного випромінювання СО₂-лазера.