Размещено на http://www.allbest.ru/

НАЦІОНАЛЬНА АКАДЕМІЯ НАУК УКPАЇНИ

ІНСТИТУТ ФІЗИКИ КОНДЕНСОВАНИХ СИСТЕМ

УДК 538.935, 538.956

ЕЛЕКТРОННІ СТАНИ ТА ФАЗОВІ ПЕРЕХОДИ У ПСЕВДОСПІН-ЕЛЕКТРОННІЙ МОДЕЛІ З СИЛЬНОЮ ЛОКАЛЬНОЮ ВЗАЄМОДІЄЮ В ТЕОРІЇ АНГАРМОНІЧНИХ СИСТЕМ

01.04.02 - теоретична фізика

А В Т О Р Е Ф Е Р А Т

дисертації на здобуття наукового ступеня

кандидата фізико-математичних наук

ТАБУНЩИК Кирило Вікторович

ЛЬВІВ 2001

Дисертацією є рукопис.

Роботу виконано в Інституті фізики конденсованих систем Національної академії наук України.

Науковий керівник - член-кореспондент НАН України, доктор фізико-математичних наук, професор Стасюк Ігор Васильович, Інститут фізики конденсованих систем НАН України, завідувач відділу квантової статистики, заступник директора.

Офіційні опоненти -

- доктор фізико-математичних наук, професор Свідзинський Анатолій Вадимович, Волинський державний університет імені Лесі Українки, професор

доктор фізико-математичних наук, професор Ткач Микола Васильович, Чернівецький національний університет імені Юрія Федьковича, завідувач кафедри, ректор.

Провідна організація - Інститут теоретичної фізики НАН України ім. М.М.Боголюбова (м. Київ).

Захист відбудеться “ 29 ” березеня 2002 року о “ 15³⁰ ” на засіданні спеціалізованої вченої ради Д 35.156.01 при Інституті фізики конденсованих систем Національної академії наук України за адресою: 79011 м. Львів, вул. Свєнціцького, 1.

З дисертацією можна ознайомитись у науковій бібліотеці Інституту фізики конденсованих систем НАН України за адресою: 79026 м. Львів, вул. Козельницька, 4.

Автореферат розіслано “ 22 ” лютого 2002 року.

Вчений секретар

Спеціалізованої вченої ради Д 35.156.01,

Кандидат фіз.-мат. наук Т.Є. Крохмальський

Загальна характеристика роботи

Актуальність теми досліджень. Протягом останніх десяти років у фізиці конденсованого стану виник та інтенсивно вивчається новий клас задач, пов'язаний з дослідженням об'єктів, особливістю будови яких є наявність локальних сильно ангармонічних елементів структури, що взаємодіють з електронною підсистемою. До такого типу об'єктів слід віднести молекулярні та кристалічні системи з водневими зв'язками. Експериментальні дослідження таких систем та результати квантово-хімічних розрахунків виявили існування сильної кореляції між рухом протонів на зв'язках і перебудовою електронних станів. Поряд з цими сполуками велику увагу привертають кристали високотемпературних надпровідників (ВТНП), що належать до перовскито-подібних сполук. Серед такого сімейства ВТНП кристали YBaCuO-групи є найбільш детально вивченими. Існує велика кількість експериментальних робіт (дослідження EXAFS, розсіяння рентгенівських променів, комбінаційне розсіяння та ін.), які вказують на ангармонічний характер руху іона вершинного кисню в таких сполуках та наявність сильного зв'язку між положенням кисню та електронними станами в провідних площинах.

При дослідженні фізичних властивостей систем, в яких існує кореляція між станом електронної підсистеми та рухом локалізованих частинок у потенціалі з двома мінімумами, для опису ангармонічних коливань використовується псевдоспіновий формалізм. Відповідна псевдоспін-електронна модель (ПЕМ), поряд із доданками хаббардівського типу, містить локальну взаємодію між електронами провідності та псевдоспінами у поздовжньому полі (Muller K.A.// Phase transitions (special issue), 1988). В перших роботах по дослідженню моделі при її застосуванні до ВТНП систем основні зусилля були спрямовані на дослідження ефективних електронних кореляцій та виявлення можливості надпровідних спарювань, причому, як правило, розглядався випадок слабкої псевдоспін-електронної взаємодії (див., напр., Hirsch J.E., Tang S.// Phys. Rev. B, 1989, 40; Plakida N.M., Udovenko V.S.// Mod.Phys.Lett. B, 1992, 6). Використання узагальненого наближення хаотичних фаз (УНХФ) для ПЕМ зі сильною хаббардівською взаємодією U дозволило провести розрахунок діелектричної сприйнятливості, в результаті якого було встановлено можливість виникнення діелектричних нестійкостей на краю та в центрі зони Бриллюена, які відповідають втраті стійкості відносно флюктуацій поляризації або густини електронного заряду (Stasyuk I.V., Shvaika A.M.// Low Temperature Physics, 1996, 22). В останніх роботах при дослідженні моделі зі сильними одновузловими кореляціями електронів використовувалася самоузгоджена схема УНХФ, доповнена врахуванням середньопольових поправок до власно-енергетичної та кінцевої частин одноелектронної функції Гріна (Stasyuk I.V., Danyliv O.D.// phys. stat. sol. B, 2000, 219). Це дозволило отримати вирази для термодинамічних функцій та дослідити термодинамічні властивості двопідграткової ПЕМ в границі , з'ясувати умови появи нестійкостей сегнетоелектричного типу та фазового розшарування, пояснити ряд експериментально спостережуваних аномалій у ВТНП кристалах.

Незважаючи на достатньо широке використання методу УНХФ (див. Изюмов Ю.А., Кацнельсон М.И., Скрябин Ю.Н. Магнетизм коллективизированых электронов // М.: Физматлит, 1994) та його самоузгодженої модифікації для дослідження моделей в теорії сильнокорельованих електронних систем, невирішеною залишається проблема меж застосовності даного наближення, оскільки в основі методу УНХФ лежить не розклад за малим параметром, а підсумовування певного класу діаграм. Все ще відкритим залишається питання побудови вищих наближень на базі самоузгодженого методу УНХФ.

Поряд із дослідженнями, виконаними методом УНХФ, розглядалася спрощена ПЕМ (випадок ) в рамках теорії динамічного середнього поля (ДСП) (яка є точною в границі безмежної розмірності простору) (Stasyuk I.V., Shvaika A.M.// J. Phys. Studies, 1999, 3). Отримані результати підтвердили наявність в моделі при певних значеннях хімічного потенціалу електронів фазових переходів першого роду при зміні температури та поздовжнього поля, що в режимі фіксованої концентрації відповідає появі розшарованих станів. Повне дослідження, яке б охоплювало широкі інтервали значень параметрів моделі, не було однак проведене. З другого боку, ПЕМ при відсутності електронної кореляції відповідає моделі Фалікова-Кімбала для випадку частинок різної природи (відрізняючись від неї іншим режимом термодинамічного усереднення), яка була запропонована для опису переходу метал-діелектрик у рідкоземельних матеріалах та оксидах перехідних металів. Незважаючи на велику кількість робіт, в яких вивчалася ця модель (зокрема, останні роботи, які використовували метод ДСП при дослідженні можливості появи різних фаз у системі), для випадку сильної взаємодії не було проведено термодинамічно обгрунтованого дослідження виникнення і співіснування різних фаз, умов та характеру фазових переходів між ними (Freericks J.K., Lemanski R.// Phys. Rev. B, 2000, 61). Не досліджено поведінку підсистеми локалізованих частинок (які в ПЕМ відповідають псевдоспінам) у фазово розшарованих і модульованих областях та їх вплив на електронний спектр. Зовсім не вивчався режим фіксованого хімічного потенціалу електронів.

Дана робота присвячена формулюванню самоузгодженої схеми методу УНХФ для ПЕМ із відсутньою кореляцією електронів на вузлі, яка дає можливість в рамках одного наближення розраховувати термодинамічні та кореляційні функції. На цій основі проводиться детальне дослідження термодинаміки моделі, в тому числі умов існування та стійкості різного типу фаз, особливостей електронного спектру та його змін при фазових переходах. Можливість порівняння з наявними результатами, отриманими за допомогою теорії ДСП, дозволяє певною мірою апробувати схему УНХФ. На базі УНХФ шляхом включення поправок вищих порядків враховано вплив флюктуацій ефективного поля.

Отримані результати доповнюють результати досліджень моделі Фалікова-Кімбала, а також можуть бути використані при вивченні більш складних псевдоспін-електронних моделей (наприклад, при включенні одновузлової кореляції електронів, врахуванні поперечного поля).

Зв'язок роботи з науковими програмами, планами і темами. Дисертаційна робота виконана в Інституті фізики конденсованих систем НАН України згідно з планом робіт за темою № 0199U00670 “Термодинамiка та кiнетика псевдоспiн-фермiонних моделей локально-ангармонiчних кристалiчних i молекулярних систем зі сильними хаббардiвськими кореляцiями”.

Метою роботи є проведення детального дослідження термодинаміки псевдоспін-електронної моделі у випадку відсутності одновузлової кореляції між електронами в різних термодинамічних режимах, яке включає:

формулювання та апробацію самоузгодженого методу розрахунку термодинамічних та кореляційних функцій на базі УНХФ для псевдоспін-електронної моделі зі сильною локальною взаємодією;

дослідження кореляційних функцій та визначення ролі ефективної взаємодії між псевдоспінами через електрони провідності у можливій появі в системі фаз із різними типами впорядкувань;

термодинамічний аналіз існування та стійкості різних фаз, визначення умов виникнення і типу фазових переходів між ними в режимах та , вивчення поведінки електронної та псевдоспінової підсистем в області таких переходів;

дослідження впливу гаусових флюктуацій ефективного поля на термодинамічні властивості системи.

Наукова новизна одержаних результатів. Для спрощеної псевдоспін-електронної моделі (з відсутньою одновузловою взаємодією електронів) сформульовано термодинамічно узгоджену схему розрахунку рівноважних значень фізичних величин, кореляційних функцій та термодинамічного потенціалу, яка базується на узагальненому наближенні хаотичних фаз. З метою базисного врахування сильної локальної псевдоспін-електронної взаємодії запропоновано формалізм операторів народження і знищення електронів, спроектованих на стан вузла з певною орієнтацією псевдоспіну; сформульовано та доведено (для цього випадку) теорему Віка для середніх від добутків таких операторів.

Вперше проведено аналітичне (при ) та числове (при ) дослідження термодинамічно рівноважних станів моделі в режимах та . Встановлено, що умовою фазового переходу першого роду між однорідними фазами є (як і у випадку системи з безмежною розмірністю простору) перебування хімічного потенціалу електронів у межах однієї з енергетичних зон; побудовано лінії таких переходів на площині поздовжнє поле _ хімічний потенціал при . Проаналізовано зміну форми кривих рівноваги фаз та розташування критичних точок в залежності від рівня хімічного потенціалу в зоні. Показано, що нахил таких кривих змінюється з ростом ; існує проміжний інтервал значень , для якого можливими є три послідовні фазові переходи першого роду при зміні температури. В режимі встановлено існування двох різних областей на площині , де однорідний стан є нестійким щодо фазового розшарування. електрон флюктуація гаусовий псевдоспін

Виявлено, що при знаходженні хімічного потенціалу в щілині електронного спектру основний стан моделі при певних величинах діючого на псевдоспіни поля h характеризується проміжним значенням , що свідчить про можливість просторово модульованого впорядкування псевдоспінів. Це підтверджено результатами розрахунків парних псевдоспінових, електронних та змішаних кореляційних функцій, виконаних в самоузгодженому УНХФ.

Вперше проведено розрахунки та дослідження термодинамічних функцій, знайдено електронний спектр для фази, модульованої з подвоєнням періоду гратки. Встановлено, що при розташуванні хімічного потенціалу в щілині спектру модульована фаза виникає з однорідної в результаті фазового переходу другого роду і продовжує існувати при заходженні хімпотенціалу на певну глибину в зону; в останньому випадку такі переходи є як другого, так і першого роду. В режимі вперше показано, що в області даних переходів першого роду розшарування відбувається на однорідну та модульовану фази. Область існування модульованої фази проілюстровано на фазових діаграмах і , а з врахуванням можливості фазового розшарування - на площинах і .

Проаналізовано зміни в електронному спектрі в області фазових переходів. Показано, що стрибкоподібні зміни електронної концентрації в точках переходів пов'язані з різкою перебудовою спектру, перерозподілом ширин електронних зон та густини станів. Встановлено характер додаткових розщеплень в спектрі при переході до модульованої фази.

Запропоновано самоузгоджений підхід до врахування гаусових флюктуацій внутрішнього поля в рамках УНХФ. Вперше для моделі з непрямою взаємодією псевдоспінів побудовано вираз для термодинамічного потенціалу та отримано рівняння для і середньоквадратичної флюктуації внутрішнього поля у повному гаусовому наближенні та наближенні типу Онишкевича. Встановлено, що врахування флюктуацій приводить, у порівнянні зі середньопольовим формулюванням УНХФ, до якісних змін у фазових діаграмах лише у вузькій області значень .

Практичне і наукове значення одержаних результатів. Отримані результати можна використовувати як для подальшого розвитку теорії, так і для розуміння та інтерпретації в майбутньому експериментальних результатів, що стосуються появи неоднорідних станів у системах з водневими зв'язками та високотемпературних надпровідниках, зокрема: стан хвилі зарядової густини в галогено-місткових комплексах перехідних металів, смуги зарядових неоднорідностей у сполуках групи YBaCuO.

Зроблене порівняння отриманих в рамках методу УНХФ результатів з деякими точними розв'язками задачі в границі безмежної просторової розмірності демонструє придатність методу до опису ПЕМ у випадку сильної взаємодії, що певною мірою обгрунтовує можливість використання його для розгляду інших подібних систем. Запропонована схема врахування флюктуацій ефективного поля може служити допоміжним етапом для побудови вищих наближень на базі методу УНХФ та їх використання в теорії сильнокорельованих систем.

Проведене дослідження термодинаміки моделі в області існування конкуренції між модульованою і розшарованою фазами та вивчення поведінки псевдоспінової підсистеми для таких фаз може доповнити результати досліджень моделі Фалікова-Кімбала та точніше описати об'єкти, для яких використовується дана модель.

Особистий внесок здобувача. Автор приймав безпосередню участь при побудові аналітичних виразів та рівнянь для термодинамічних і кореляційних функцій в рамках схеми УНХФ. Особисто автором зроблено аналітичне дослідження поведінки системи в границі нуля температур та проведено всі числові розрахунки в різних термодинамічних режимах, на основі яких побудовано фазові діаграми. Автор приймав безпосередню участь в обговоренні та інтерпретації отриманих результатів та їх співставленні з результатами робіт для моделі Фалікова-Кімбала. Автором запропоновано спосіб врахування гаусових флюктуацій на базі методу УНХФ, побудовано вираз для термодинамічного потенціалу та досліджено вплив флюктуацій на поведінку системи в області фазових переходів.

Апробація роботи. Основні результати дисертації доповідалися і обговорювалися на таких конференціях: Міжнародна конференція з магнетизму (Познань, Польща, 1999р.); 11-а загальна конференція Європейського фізичного товариства (Лондон, Великобританія, 1999р.); Міжнародна конференція присвячена 90-річчю з дня народження професора М.М.Боголюбова (Україна, Київ, 1999р.); 6-а міжнародна конференція по матеріалах та механізмах надпровідності у високотемпературних надпровідниках (США, Хюстон, 2000р.); 18-а конференція Європейського фізичного товариства з фізики конденсованих систем (Монтре, Швейцарія, 2000р.); 13-й міжнародний конгрес з математичної фізики (Лондон, Великобританія, 2000р.); Міжнародна робоча нарада по сучасних проблемах теорії м'якої речовини (Україна, Львів, 2000р.), а також на семінарах Інституту фізики конденсованих систем Національної академії наук України та на семінарах відділу квантової статистики цього інституту.

Публікації. За матеріалами дисертації опубліковано 11 робіт, в тому числі 4 статті в наукових журналах, визначених переліком ВАК України, 1 препринт та 6 тез міжнародних конференцій. Перелік основних публікацій подано в кінці автореферату.

Структура та об'єм дисертації. Дисертаційна робота складається зі вступу, п'яти розділів, висновків, списку використаних джерел; кожний розділ дисертації починається зі вступу та завершується висновками. Робота викладена на 161 сторінці (разом з літературою - 174 сторінки), включає бібліографічний список, що містить 112 найменувань у вітчизняних та закордонних виданнях.

Зміст роботи

У вступі обгрунтовано актуальність досліджень, викладених у дисертації, сформульовано мету роботи, відзначено її наукову новизну.

У першому розділі зроблено короткий огляд основних результатів експериментальних і теоретичних досліджень систем зі сильно ангармонічними елементами структури, які покладено в основу псевдоспін-електронної моделі. Обговорюються різні підходи, що використовувалися при теоретичному вивченні такого типу моделей. Викладено основні результати досліджень моделі Фалікова-Кімбала, яка при зміні режиму термодинамічного усереднення відповідає псевдоспін-електронній моделі з відсутньою вузловою взаємодією між електронами, в рамках теорії ДСП.

В другому розділі дисертації проведено детальне дослідження термодинамічних властивостей однорідної фази для системи, що описується псевдоспін-електронною моделлю зі сильною локальною взаємодією, при різних термодинамічних режимах. З використанням схеми відбору діаграм, що відповідає методу УНХФ, в рамках такої моделі сформульовано самоузгоджений метод розрахунку термодинамічного потенціалу та основних термодинамічних функцій. Використовуючи отримані аналітичні вирази, досліджено термодинамічно стійкі стани; виявлено фазові переходи та встановлено можливість фазового розшарування. Проведено аналітичне (в границі нуля температур) та чисельне дослідження термодинаміки псевдоспінової та електронної підсистем.

Гамільтоніан моделі має наступний вигляд:

,	(1)
,	(2)

де враховано одновузлову псевдоспін-електронну взаємодію , асиметрію ангармонічного локального потенціалу та електронний перенос .

У випадку сильної локальної взаємодії в якості базису доцільно використовувати одновузлові стани , відповідно, за нульове наближення вибрано діагональну частину гамільтоніана . На базисі цих станів запроваджено оператори народження та знищення електронів на вузлі з визначеною орієнтацією псевдоспіну

	(3)

де _ оператори проектування на псевдоспіновий стан. Введені вузлові оператори задовольняють наступним комутаційним співвідношенням:

З метою отримання термодинамічного потенціалу та основних термодинамічних функцій використано регулярну теорію збурень за електронним переносом . Вирази, що отримуються, мають вигляд сум безмежних рядів, доданки яких виражаються через середні від добутків вузлових операторів. Розрахунок таких середніх проведено за допомогою сформульованої в роботі теореми Віка, яка відповідає теоремі Віка для операторів Хаббарда (Слободян П.М., Стасюк И.В.// ТМФ, 1974, 19). Результат представляється у вигляді суми доданків, які містять незбурені мацубарівські функції Гріна та середні від добутків проекційних операторів, що розраховуються з використанням кумулянтних розкладів.

Шляхом підсумовування діаграм, що за своєю структурою відповідають відбору діаграм в схемі УНХФ, побудовано діаграмні ряди для термодинамічного потенціалу, середніх від оператора псевдоспіну та кількості частинок. Для спрощеної псевдоспін-електронної моделі, що розглядається (коли відсутня локальна хаббардівська взаємодія між електронами), дане наближення зводиться до врахування діаграм, які складаються з електронних петель, з'єднаних через кумулянтні середні. При цьому відкидаються діаграми, що містять кумулянтні перехоплення в межах однієї петлі.

Отримані ряди для термодинамічних функцій містять доданки, які, з одного боку, за своєю формою відповідають діаграмам наближення середнього поля (дерева Кейлі) для спінових моделей (при заміні прямої взаємодії на ефективну, що зображається електронними петлями), а з другого _ включають кільцеві діаграми подібно моделі електронного газу на гратці, спектр якого у даному випадку модифікується впливом псевдоспінової підсистеми.

Показано, що сумі діаграмного ряду для середнього від оператора псевдоспіну відповідає усереднення з ефективним одновузловим гамільтоніаном:

(4)

де _ енергії одновузлових станів, параметри і формуються у діаграмному зображенні електронною петлею, утвореною повною електронною функцією Гріна.

Рівняння для середнього від оператора псевдоспіну має вигляд:

(5)

де y визначає внутрішнє ефективне самоузгоджене поле, що діє на псевдоспіни і формується електронами провідності:

(6)

Енергії одноелектронних збуджень , які входять у вираз для ефективного поля, отримано з полюсів функції Гріна (що розраховувалась у наближенні типу Хаббард-I):

(7)

Гілки утворюють електронний спектр, що складається з двох зон, завжди розділених у даному наближенні щілиною, яка збільшується при зростанні константи псевдоспін-електронної взаємодії.

Аналітичні вирази для електронної концентрації та термодинамічного потенціалу, розраховані в рамках сформульованого підходу типу УНХФ, мають вигляд:

(8)

(9)

В границі нуля температур () шляхом аналітичного розв'язку рівнянь самоузгодження та дослідження на абсолютний мінімум термодинамічного потенціалу в режимі встановлено наявність фазових переходів першого роду між різними однорідними фазами у випадку розташування хімічного потенціалу в одній з електронних зон. В точці фазового переходу (точка зламу на залежності , рис. 1a) відбувається стрибок параметра порядку (рис. 1b), який супроводжується різкою перебудовою електронного спектру (з ростом h нижня зона вироджується в рівень, верхній рівень розмивається в зону, рис. 1c), відповідно має місце стрибкоподібна зміна величини електронної концентрації n (рис. 1d). Встановлено, що при розташуванні хімічного потенціалу в щілині спектру існує вузька область значень поля h, при яких параметр порядку приймає проміжні значення . Наявність такого розв'язку є проявом можливості появи іншого типу впорядкування псевдоспінів (це є предметом дослідження у наступних розділах дисертації). Подібні дослідження при проведено числовим способом (розрахунки виконувалися для квадратної гратки). Отримані результати представлено у вигляді діаграми стану () та фазової діаграми () на площині . Досліджено поведінку системи зі зміною температури та підтверджено, що згаданий фазовий перехід є одночасно переходом першого роду і за температурою. Побудовано фазові діаграми на площині ; досліджено зміну форми кривої рівноваги фаз та розташування критичної точки залежно від положення хімічного потенціалу в межах зони (рис. 2). Виявлено області значень хімічного потенціалу, в яких мають місце декілька послідовних фазових переходів першого роду при зміні температури (рис. 2b).

В режимі постійного значення електронної концентрації аналітично () та чисельно () розв'язано систему рівнянь для середнього (5) та хімічного потенціалу (8). Встановлено існування області з від'ємною похідною (рис. 3), в якій стан з однорідним розподілом електронів є нестійким. В режимі , в цій області значень концентрації вільна енергія має прогин вгору, в результаті термодинамічно вигідним є стан розшарування на стани з різною електронною концентрацією та орієнтацією псевдоспінів. Відповідні фазові діаграми представлено на площинах та . Отримано дві області , в яких стійким є розшарований стан. В режимі цим областям відповідають дві лінії фазових переходів першого роду на площині при розташуванні хімічного потенціалу в верхній та нижній підзонах.

Показано, що представлені в даному розділі фазові діаграми кількісно узгоджуються з результатами розрахунків теорії ДСП (Stasyuk I.V., Shvaika A.M.// J. Phys. Studies, 1999, 3), проведеними для певних , поширюючи разом з тим розгляд на весь інтервал значень хімічного потенціалу.

В третьому розділі дисертації в рамках самоузгодженої схеми УНХФ, використаної при отриманні термодинамічних функцій, проведено розрахунок парних кореляційних функцій (псевдоспінової, змішаної та електронної). Досліджено стійкість системи по відношенню до флюктуацій з довільним значенням хвильового вектора в зоні Бриллюена. Показано можливість появи модуляції з подвоєнням періоду гратки.

В рамках самоузгодженої схеми УНХФ парні кореляційні функції отримано шляхом підсумовування діаграм, що мають вигляд послідовностей електронних петель, з'єднаних парними псевдоспіновими кумулянтами, розрахованими у середньопольовому наближенні шляхом усереднення з гамільтоніаном (4). В аналітичній формі розв'язок діаграмного рівняння для псевдоспінової кореляційної функції отримано у вигляді:

(10)

де у виразі для ефективної взаємодії , якій в діаграмному записі відповідає електронна петля, після підсумовування по внутрішніх мацубарівських частотах можна виділити внески від міжзонних та внутрізонних переходів:

(11)

(12)

Вираз для змішаної псевдоспін-електронної кореляційної функції представляється через псевдоспінову кореляційну функцію наступним чином:

(13)

Псевдоспінова (12) та змішана (13) кореляційні функції не містять залежності від частоти і не вносять вклад в динамічну частину сприйнятливості. Це пов'язано з наявністю фактора , що є відображенням того, що оператор псевдоспіну є інтегралом руху.

Електрон-електронна кореляційна функція поряд з доданками, що виражаються через змішаний корелятор і є пропорційними до , містить частотно залежний доданок, який в діаграмній формі зображається електронною петлею з двома зовнішніми вершинами.

Показано, що отримані аналітичні вирази для кореляційних функцій в однорідному та статичному випадку співпадають з розрахованими за допомогою термодинамічного потенціалу та термодинамічних функцій, знайдених в рамках УНХФ (другій розділ дисертації):

(14)

Це свідчить про термодинамічну узгодженість запропонованої схеми.

Проведені числові та аналітичні (при ) розрахунки в режимі фіксованого значення хімічного потенціалу виявили появу розбіжностей на польових та температурних залежностях псевдоспінової кореляційної функції при певних значеннях хвильового вектора. Встановлено, що максимальна температура, при якій виникають нестійкості, відповідає значенням хвильового вектора на куті (рис. 4) або в центрі зони Бриллюена. Перший з цих випадків пов'язаний з нестійкістю щодо модуляції з подвоєнням періоду гратки і має місце у випадку розташування хімічного потенціалу між зонами електронного спектру або в одній з зон поблизу щілини (що вказує на визначальну роль при цьому міжзонних електронних переходів). Розбіжність корелятора при відповідає точці спінодалі переходу першого роду між однорідними фазами. Поява неспівмірної модуляції для ПЕМ зі сильною локальною взаємодію неможлива при будь-яких значеннях . Даний результат має загальний характер, незалежно від режиму термодинамічного усереднення, і знаходиться, зокрема, у відповідності з результатами дослідження моделі Фалікова-Кімбала в області сильної взаємодії (Freericks J.K.// Phys. Rev. B, 1993, 47), отриманими при фіксації концентрації нерухомих частинок, а також з дослідженням псевдоспін-електронної моделі в границі безмежної електронної кореляції (Stasyuk I.V., Shvaika A.M.// Low Temperature Physics, 1996, 22).

В четвертому розділі досліджуються термодинамічні характеристики ПЕМ з врахуванням можливості виникнення різного типу фаз в системі, в тому числі модульованої з подвоєним періодом гратки. З використанням запропонованої в попередніх розділах самоузгодженої схеми УНХФ проводиться розрахунок термодинамічних та кореляційних функцій; виділено термодинамічно стійкі рівноважні стани, побудовано фазові діаграми в режимах та .

З метою дослідження модульованої фази зроблено формальне розбиття вузлів гратки на два сорти відповідно до умови , де- вектор в куті зони Бриллюена.

Розраховані для кожної з підграток одноелектронні функції Гріна можна представити як:

(15)

Електронний спектр складається з чотирьох підзон, що формуються розв'язками рівняння четвертого степеня для полюсів функції Гріна (15):

(16)

Проведені аналітичні та числові розрахунки встановили, що при модуляції, коли підгратки стають фізично нееквівалентними (відрізняються середніми значеннями оператора псевдоспіну та кількістю частинок на вузлі ; ), гілки з одного боку і з іншого дотикаються на границі редукованої зони Бриллюена і утворюють дві пари зон, розділених однією щілиною (рис. 5). Розбиття на дві фізично нееквівалентні підгратки не приводить до появи додаткових (у порівнянні з однорідною граткою) щілин в електронному спектрі.

Рівняння (5) для параметра , записане в однорідному випадку, при врахуванні модуляції трансформується в систему двох рівнянь для середніх від оператора псевдоспіну на вузлах різного сорту: , де _ ефективні внутрішні поля, що діють на псевдоспіни у кожній з підграток та складним чином залежать від середніх , енергій одноелектронних збуджень (16) і є функціоналами від інтегралу електронного переносу. Отримано аналітичні вирази для електронних концентрацій на підгратках та термодинамічного потенціалу.

В результаті дослідження температурних та польових залежностей термодинамічних функцій та аналізу умов мінімуму термодинамічного потенціалу в режимі постійного значення хімічного потенціалу встановлено області значень поля h і температури T, в яких стійкою є модульована фаза. При розташуванні хімічного потенціалу в щілині електронного спектру область існування рівноважної модульованої фази співпадає з границями нестійкості однорідної фази по відношенню до появи відповідного впорядкування. Перехід до модульованої фази реалізується внаслідок фазового переходу другого роду. Ситуація ускладнюється, коли хімічний потенціал може заходити в зону зі сторони щілини. В ефективній взаємодії суттєву роль починають відігравати внутрізонні переходи, що приводить до звуження області існування стійкої модуляції. Перехід до модульованої фази при цьому може бути першого роду (точка a на рис. 6a), що супроводжується стрибком параметра порядку (рис. 6b), перебудовою електронного спектру (рис. 6с) та різкою зміною сумарної електронної концентрації (рис. 6d). В модульованій фазі з ростом поля h енергетична зона розташована нижче рівня хімічного потенціалу може розширюватися (рис. 6с), але внаслідок зменшення густини електронних станів в зоні має місце монотонне спадання концентрації електронів (рис. 6d). В точці фазового переходу другого роду (точка b на рис. 6) відбувається плавний перехід в однорідну фазу з модульованої. При подальшому збільшені h середнє від оператора псевдоспіну прямує до ; нижня зона звужується і вироджується в рівень з нульовою густиною станів. Проведено подібне дослідження температурних залежностей , , n і в області даних фазових переходів. Отримані в результаті фазові діаграми побудовано на площині (рис. 7) та площині для різних значень хімічного потенціалу.

В режимі фіксованої сумарної концентрації фазовим переходам першого роду при відповідає поява розшарованого стану. В межах кожної з двох областях (рис. 8), де термодинамічно вигідним є існування такого стану, розшарування може відбуватися як на однорідні фази (з різними концентраціями електронів та орієнтацією псевдоспіну на вузлі), так і на фази, з яких одна є однорідна, а інша модульована з подвоєним періодом гратки. Досліджено, як поводить себе система в режимі зі зміною температури. Зокрема показано, що при підвищенні температури область існування рівноважної модульованої фази звужується швидше, ніж область, в якій стійким є розшарований стан. При певній температурі модульована фаза зникає, і в системі існує лише можливість розшарування на області з різними однорідними фазами. Побудовано фазові діаграми на площині при різних значеннях поля h.

Отримані результати порівнюються в роботі з результатами досліджень фазових переходів у моделі Фалікова-Кімбала (Freericks J.K., Lemanski R.// Phys. Rev. B, 2000, 61). Показано, що дані проведеного нами термодинамічного аналізу при поширенні їх на цю модель вносять принципові доповнення і зміни до топології фазових діаграм в області накладання фазових переходів до модульованої фази на переходи в межах однорідної.

В п'ятому розділі пропонується аналітична схема розрахунку термодинамічних і кореляційних функцій при самоузгодженому врахуванні гаусових флюктуацій ефективного поля. Отримано аналітичні вирази для псевдоспінової кореляційної функції, середнього значення оператора псевдоспіну та термодинамічного потенціалу. Запропоновано узагальнення наближення Онишкевича для спінових моделей з прямою взаємодією на випадок псевдоспін-електронної моделі з непрямою багаточастинковою взаємодією між псевдоспінами. Досліджується вплив гаусових флюктуацій ефективного поля на термодинаміку фазових переходів в однорідній фазі. Порівнюються результати, отримані при застосуванні різних наближених схем розрахунку.

Для побудови наближення, що враховує флюктуації ефективного поля, в якості нульового наближення використано запропонований в попередніх розділах самоузгоджений метод. Ряд для середнього значення оператора псевдоспіну представлено, як і в УНХФ, у вигляді безмежного ряду діаграм типу дерев, де кумулянти перенормовані внесками типу “двохвосток”, які складаються з двох електронних петель (ефективні взаємодії), перехоплених повним псевдоспіновим корелятором. Аналогічно рівняння для псевдоспінової кореляційної функції представляється у вигляді рівняння в наближенні УНХФ, в якому всі внески від кумулянтів додатково перенормовані подібним чином. Система рівнянь для середного та параметра середньоквадратичної флюктуації ефективного поля має вигляд:

(17)

(18)

Розв'язок рівняння для псевдоспінової кореляційної функції, яка входить у вираз середньоквадратичної флюктуації (і з'єднує електронні петлі в діаграмі для “двохвостки”), можна записати:

(19)

Побудовано діаграмний ряд для термодинамічного потенціалу, який містить структурні елементи у вигляді суми ряду кумулянтних середніх, перенормованих “двохвостками”, та ряду з петель, сформованих ефективною взаємодією і кумулянтами другого порядку, що розраховані з врахуванням гаусових флюктуації внутрішнього поля. Аналітичне представлення для термодинамічного потенціалу має вигляд:

(20)

Показано, що в даному наближенні термодинамічний потенціал мінімізується за параметрами та X: .

Запропонований метод врахування гаусових флюктуації ефективного поля зведено до наближення типу наближення Онишкевича. При цьому у всіх діаграмних рядах псевдоспінова кореляційна функція замінюється парним кумулянтом другого порядку, перенормованим вставками діаграм типу “двохвосток”. Такого типу наближення вперше було запропоноване і використане в роботах (Onyszkiewicz Z. // Phys. Lett., 1976, 57A; 1980, 76A) при дослідженні спінових моделей з прямою взаємодією між спінами (моделі Ізинга, Гайзенберга).

З використанням самоузгодженого наближення гаусових флюктуацій, як повного, так і в рамках його спрощеного варіанту (наближення типу Онишкевича), проведено дослідження термодинамічно стійких станів в ПЕМ. Розрахунок термодинамічних функцій показав, що на відміну від спінових моделей з прямою взаємодією (коли повне врахування гаусових флюктуацій приводить до появи фіктивних фазових переходів, а в наближенні Онишкевича вони відсутні) в ПЕМ, де взаємодія має непрямий багаточастинковий характер, наближення типу Онишкевича не змінює якісно результатів, отриманих в рамках самоузгодженого наближення гаусових флюктуацій (рис. 9).

Порівняння з наближенням УНХФ продемонструвало, що врахування флюктуацій приводить до певних змін в розташуванні кривої рівноваги фаз і є найбільш суттєвим в околі критичної точки (має місце пониження температури критичної точки і зсув відповідного значення поля h (рис. 9); найнижче значення критичної температури отримано в наближенні типу Онишкевича). При певних значеннях хімічного потенціалу (в області зміни нахилу кривої рівноваги фаз) флюктуації можуть приводити до якісних змін у поведінці термодинамічних функцій. Так, зокрема, на польовій залежності найнижчої гілки термодинамічного потенціалу виникають дві точки зламу, в яких існує стрибок параметра порядку. Така поведінка відображається у зміні топології фазової діаграми, що проявляється, зокрема, у появі двох критичних точок.

В рамках самоузгодженого наближення гаусових флюктуацій проведено дослідження поведінки псевдоспінової парної кореляційної функції в залежності від поля і температури. Встановлено, що вплив флюктуацій ефективного поля приводить до пониження температур нестійкостей відносно утворення модульованої фази і, разом з тим, до звуження області, в якій може існувати модульована фаза з вектором впорядкування в куті зони Бриллюена.

Основні результати та висновки

За допомогою діаграмної техніки, використовуючи формалізм вузлових операторів народження та знищення електронів на вузлі з визначеною орієнтацією псевдоспінів, запропоновано схему розрахунку термодинамічного потенціалу, середніх від оператора псевдоспіну та кількості частинок; а також псевдоспінової, електронної та змішаної кореляційних функцій в самоузгодженому УНХФ шляхом підсумовування послідовностей петлевих діаграм.

Показано, що при відсутності прямої взаємодії між електронами у розкладах термодинамічної теорії збурень за степенями електронного переносу роль вершин у діаграмному зображенні відіграють тільки кумулянтні середні від добутків псевдоспінових операторів. Парна ефективна взаємодія між псевдоспінами формується електронними петлевими діаграмами, а відповідні внески визначаються міжзонними та внутрізонними електронними переходами.

На основі сформульованого підходу досліджено поведінку термодинамічних функцій в однорідному випадку. Встановлено умови, при яких: в режимі в системі відбуваються фазові переходи першого роду зі стрибкоподібними змінами і ; в режимі має місце фазове розшарування. Побудовано фазові і діаграми та діаграми стану і . Отримані результати якісно та кількісно узгоджуються з даними розрахунків на основі методу ДСП, який є точним в границі безмежної розмірності простору (); це підтверджує можливість застосування самоузгодженої схеми УНХФ для аналізу термодинаміки ПЕМ в широких межах значень параметрів моделі.

Досліджено поведінку парних кореляційних функцій у всьому інтервалі значень хімпотенціалу. Встановлено області можливої появи в системі надструктури з вектором модуляції в куті зони Бриллюена (). Показано, що у випадку сильної взаємодії в системі не виникає неспівмірних фаз та надструктур з хвильовим вектором при довільних значеннях інших параметрів моделі.

Використано самоузгоджену схему УНХФ для дослідження термодинаміки системи в області можливої появи модуляції з хвильовим вектором . Показано, що міжзонні переходи в ефективній взаємодії сприяють виникненню нестійкостей та появі впорядкування з подвоєним періодом гратки. Встановлено область значень параметрів моделі, коли в системі термодинамічно стійким є модульований стан. В залежності від розташування хімічного потенціалу по відношенню до електронних зон модульована фаза може виникати за рахунок фазового переходу як першого, так і другого роду. Побудовано фазові діаграми на площинах та , де зображено області термодинамічної стійкості різних фаз.

З умови мінімуму вільної енергії досліджено поведінку системи в режимі . Побудовано фазові діаграми на площинах та . Встановлено існування двох областей появи розшарованого стану. В межах кожної з цих областей поряд зі ситуацією, коли обидві фази є однорідними, можливим є розшарування на однорідну та модульовану фази. Показано, що дані проведеного нами термодинамічного аналізу при поширенні їх на модель Фалікова-Кімбала вносять принципові доповнення і зміни до топології фазових діаграм в області накладання фазових переходів до модульованої фази на переходи в межах однорідної.

Проаналізовано зміни в електронному спектрі при фазових переходах в межах однорідної фази та при появі модуляції. Отримано різку перебудову енергетичних зон в околі фазового переходу першого роду, що приводить до стрибкоподібної зміни кількості частинок. Показано, що поява надструктури з подвоєним періодом гратки не приводить до появи додаткових щілин в спектрі у порівнянні з однорідним випадком.

Для псевдоспін-електронної моделі запропоновано схему самоузгодженого гаусового наближення при врахуванні флюктуацій ефективного поля шляхом перенормування базових кумулянтів діаграмами типу “двохвосток”. Побудовано діаграмний ряд для термодинамічного потенціалу у повному гаусовому наближенні та у наближенні типу Онишкевича. Вплив флюктуацій може проявлятися у пониженні температур фазових переходів, у появі додаткових переходів у вузькому діапазоні значень хімічного потенціалу та у звуженні області існування модульованої фази.

Результати дисертації опубліковано в таких роботах

Stasyuk I.V., Shvaika A.M., Tabunshchyk K.V. Thermodynamics of a pseudospin-electron model without correlations. // Condens. Matter Phys. 1999. 2, № 1(17). P. 109-132.

Stasyuk I.V., Shvaika A.M., Tabunshchyk K.V. Thermodynamics of pseudospin-electron model in the U=0 limit. //Acta Physica Polonica A. 2000. 97, № 3. P. 411-414.

Stasyuk I.V., Shvaika A.M., Tabunshchyk K.V. Self-consistent approach for the thermodynamics of a simplified pseudospin-electron model. // Ukrainian Journal of Physics (УФЖ). 2000. 45, № 4-5. P. 520-528 (Preprint: cond-mat/0010334).

Stasyuk I.V., Tabunshchyk K.V. Pseudospin-electron model in the self-consistent gaussian fluctuation approximation. // Condens. Matter Phys. 2001. 4, № 1(25). P. 109-118.

Tabunshchyk K.V. Investigation of thermodynamic properties of pseudospin-electron model in the gaussian fluctuation approximation. // Preprint Ukr. Acad. Sci. Institute for Condensed Matter Physics: ICMP-01-16E, Lviv, 2001. 32 P (подано в Журнал фізичних досліджень (JPS)).

Stasyuk I.V., Shvaika A.M., Tabunshchyk K.V. Thermodynamics of pseudospin-electron model in the U=0 limit. In Abstracts Book of the European Conference "Physics of Magnetism 99", page 65, Poznan (Poland), 21-25 June 1999.

Stasyuk I.V., Shvaika A.M., Tabunshchyk K.V. Dynamics and thermodynamics of a pseudospin-electron model without correlations in the self-consistent Generalized Random Phase Approximation. In Abstracts Book of the 11th General Conference of the European Physicsl Society "EPS11: Trends in Physics", page 39-40, London (UK), 6-10 September 1999.

Stasyuk I.V., Shvaika A.M., Tabunshchyk K.V. Self-consistent description of simplified pseudospin-electron model. In Abstracts Book of the 6th International Conference on Materials and Mechanisms of Superconductivity and High Temperature Superconductors (M2S-HTSC-VI), page 4PO1-63, Houston (Texas USA), 20-25 February 2000.

Stasyuk I.V., Shvaika A.M., Tabunshchyk K.V. Self-consistent approximation for thermodynamics of a pseudospin-electron model. In Programs and Abstracts of the 18th General Conference of the Condensed Matter Division of the European Physical Society, page 164, Montreux (Switzerland), 13-17 March 2000.

Stasyuk I.V., Shvaika A.M., Tabunshchyk K.V. Consistent description of a pseudospin-electron model. In Book of Abstracts of the XIII International Congress on Mathematical Physics "ICMP 2000", page 17, Imperial College, London (UK), 17-22 July 2000.

Stasyuk I.V., Tabunshchyk K.V. Pseudospin-electron model in the self-consistent gaussian fluctuation approximation. In Book of Abstracts of the Workshop on Modern Problems of Soft Matter Theory, page 169, Lviv (Ukraine), 27-31 August 2000.

Анотація

Табунщик К.В. Електронні стани та фазові переходи у псевдоспін-електронній моделі з сильною локальною взаємодією в теорії ангармонічних систем _ Рукопис.

Дисертація на здобуття наукового ступеня кандидата фізико-математичних наук за спеціальністю 01.04.02 - теоретична фізика. Інститут фізики конденсованих систем Національної академії наук України, Львів, 2001.

Дисертація присвячена теоретичному дослідженню термодинаміки псевдоспін-електронної моделі зі сильною локальною взаємодією. Розвинено метод самоузгодженого розрахунку термодинамічних та кореляційних функцій на базі схеми УНХФ. Проведене на основі запропонованого методу дослідження показало, що взаємодія між електронною та псевдоспіновою підсистемами приводить до можливості появи фазових переходів першого та другого роду між однорідною і модульованою фазами та між різними однорідними фазами. В режимі постійної електронної концентрації має місце нестійкість системи щодо появи фазового розшарування в електронній та псевдоспіновій підсистемах. Виникнення модульованої фази пов'язано з міжзонними переходами, які формують ефективну взаємодію між псевдоспінами, в той час як поява розшарованого стану визначається внутрізонними переходами. Досліджено вплив ефектів пов'язаних з флюктуаціями на термодинаміку фазових переходів в однорідній фазі. Проведено порівняння фазових діаграм, отриманих в рамках різних методів врахування гаусових флюктуацій, з відповідними результатами методів УНХФ та ДСП.

Ключові слова: електронна кореляція, псевдоспін-електронна взаємодія, фазові переходи та розшарування, зарядовпорядковані стани, ангармонічні системи.

Аннотация

Табунщик К.В. Електронные состояния и фазовые переходы в псевдоспин-электронной модели с сильным локальным взаимодействием в теории ангармоничных систем.- Рукопись.

Диссертация на соискание ученой степени кандидата физико-математических наук по специальности 01.04.02 - теоретическая физика. Институт физики конденсированных систем Национальной академии наук Украины, Львов, 2001.

Диссертация посвящена теоретическому исследованию термодинамики псевдоспин-электронной модели с сильным локальным взаимодействием. Развит метод самосогласованного рассчета термодинамических и кореляционных функций на базисе схемы ОПХФ. Проведённые на основе предложенного метода исследования показали, что взаимодействие между электронной и псевдоспиновой подсистемой приводят к возможности появления фазовых переходов первого и второго родов между однородной и модулированной фазами, а также между разными однородными фазами. В режиме постоянной электронной концентрации существует нестабильность по отношению к появлению фазового расслоения в электронной и псевдоспиновой подсистемах. Возникновение модулированной фазы связано с междузонными переходами формирующими эффективное взаимодействие между псевдоспинами, в то время как появление расслоенного состояния определяется внутризонными переходами. Исследовано влияние эфектов, связанных с флуктуациями, на термодинамику фазовых переходов в однородной фазе. Проведено сравнение фазовых диаграм, полученных с использованием разных подходов учета гаусовых флуктуаций, с соответствующими результатами методов ОПХФ и ДСП.

Ключевые слова: электронная корреляция, псевдоспин-электронное взаимодействие, фазовые переходы и расслоения, зарядоупорядоченные состояния, ангармонические системы.

Annotation

Tabunshchyk K.V. Electron states and phase transitions in the pseudospin-electron model with strong local interaction in the theory of anharmonic systems. _ Manuscript.

Submitted for the degree of physical and mathematical sciences, speciality 01.04.02 - Theoretical Physics. Institute for Condensed Matter Physics of the National Academy of Sciences of Ukraine, Lviv, 2001.

Theoretical study of the thermodynamical properties within the pseudospin-electron model in the strong coupling case is the subject of the thesis. This model is used to describe interaction of the conducting electrons with some two-level subsystem, which is represented by pseudospins (e.g. anharmonic vibration of the apex oxygen ions in YBaCuO-type crystals, proton-electron interaction in the molecular and crystalline systems with hydrogen bonds).

A self-consistent scheme for calculating the grand canonical potential, mean values of pseudospin and electron number operators as well as the correlation functions (pseudospin, mixed and electron) is proposed. The approach developed is based on the generalized random phase approximation (GRPA) with including the mean field type contributions to the base semi-invariants. These contributions are generated by the effective pseudospin interactions via the conduction elelctrons The energy spectrum, thermodynamics of the phase transitions, possibility of the phase separations as well as appearance of the modulation phase are investigated within the self-consistent GRPA.