Размещено на http://www.allbest.ru/

Національна академія наук України

Інститут теоретичної фізики ім. М.М. Боголюбова

ГРИГОРЧУК Микола Іванович

УДК: 535.14; 535.34; 535.58.

КВАНТОВІ ПРОЦЕСИ В АНІЗОТРОПНИХ ТА НИЗЬКОВИМІРНИХ КРИСТАЛАХ З УЧАСТЮ ЕКСИТОНІВ

01.04.02 -- теоретична фізика

Автореферат дисертації на здобуття наукового ступеня доктора фізико-математичних наук

Київ - 2000

Дисертацією є рукопис.

Робота виконана в Інституті фізики напівпровідників НАН України.

Науковий консультант:

доктор фізико-математичних наук, професор,

академік НАН України Лисиця Михайло Павлович,

Інститут фізики напівпровідників НАН України,

головний науковий співробітник.

Офіційні опоненти:

доктор фізико-математичних наук, професор, академік АН Молдови,

Москаленко Святослав Анатольєвич, Інститут прикладної фізики

АН Молдови, завідувач відділом теорії напівпровідників

та квантової електроніки. доктор фізико-математичних наук, професор

Пінкевич Ігор Павлович, Київський національний університет

ім. Тараса Шевченка, завідувач кафедри теоретичної фізики.

Пісковий Віллі Миколайович, Інститут фізики напівпровідників НАН України, провідний науковий співробітник відділу теоретичної фізики.

Провідна установа:

Захист відбудеться 22 лютого 2001 р. о 11 годині на засіданні cпеціальної вченої ради Д 26.191.01 в Інституті теоретичної фізики ім. М.М. Боголюбова Національної академії наук України, 03143, м. Київ-143, вул. Метрологічна, 14-б.

З дисертацією можна ознайомитися в бібліотеці

Інституту теоретичної фізики НАН України ім. М.М. Боголюбова,

03143, м. Київ-143, вул. Метрологічна, 14б.

Автореферат розісланий 18 січня 2001 р.

Вчений секретар спеціалізованої вченої ради

доктор фізико-математичних наук КУЗЬМИЧЕВ В.Є.

ЗАГАЛЬНА ХАРАКТЕРИСТИКА РОБОТИ

Актуальність теми. Оптичні методи дослідження кристалів залишаються й сьогодні найбільш інформативними і точними. Ультрависока чутливість сучасних спектральних приладів дозволяє детектувати окремі чужі молекули в середовищі. В останні десятиріччя зросла зацікавленість до анізотропних матеріалів, а також до низьковимірних структур, що раніше розглядались частіше як модельні. Надія досягнути дуже високої рухливості носіїв та швидкості передачі енергії за рахунок все більшого їх просторового обмеження є однією з головних мотивацій вивчення таких матеріалів. Вплив екситонів на оптичні властивості поблизу краю власного вбирання є тут дуже важливим. За рахунок збільшення енергії зв'язку та сили осцилятора екситонний спектр продовжує існувати в таких структурах навіть при кімнатній температурі. Це стимулює всесторонні експериментальні пошуки, які бурхливо розвиваються.

Останнiм часом, у зв'язку з широкими дослiдженнями квантово-розмiрних напiвпровiдникових структур, перспективними стали дослiдження, якi послiдовно враховують прояв анiзотропiї через такі характеристики як ефективнi маси електрона і дiрки, діелектричнi сталi, костанти деформаційного потенціалу, швидкості звуку та ін. Зберiгається потреба вивчення рiзноманiтних механiзмiв релаксацiї збуджень i на їх основi обчислення, наприклад, параметрiв смуги вбирання свiтла. У цьому зв'язку постають традицiйнi для цього напрямку питання, як змінюється форма контура смуги вбирання світла, який при цьому буде вiдносний вплив фононних механізмів розсіювання. Мiкроскопiчна теорія стосовно цих питань не є достатньо розробленою.

У зв'язку з пошуком нових технологiй виробництва гнучких сцинтиляцiйних екранiв на основi органiчних матерiалiв та удосконаленням ксерокопіювальної техніки, актуальним залишається вивчення і передбачення оптичних явищ, якi вiдбуваються в низьковимірних органічних структурах при великих концентраціях збуджень, наявності надлишкових зарядів, створенні та фіксації зв'язаних станiв між ними тощо. Важливими тут є задачi як з визначення енергетичної структури високих збуджень або їх комплексiв, так i задачi з вивчення динамiки процесiв, пов'язаних з релаксацiєю цих збуджень. У цьому контексті особливий інтерес має вивчення квантовооптичних переходів між окремими екситонними зонами в молекулярних структурах, просторовий вимір яких може змінюватися. Окрім iдентифiкацiї нових смуг, можна б отримати важливу iнформацiю про їх форму, симетрiю, напiвширину, напрямок змiщення пiд дiєю зовнiшних чинників, та порiвняти всі ці характеристики мiж собою для структур з рiзними просторовими вимірами.

Недостатньо вивченими залишаються питання, пов'язані з надлишковими зарядами в низьковимірних структурах. Відомо, що носії заряду в глибоких пастках можуть виступати в ролі центрiв конденсацiї для екситонiв i таким чином сприяти утворенню полiекситонних комплексiв. Існує стабільне зацікавлення у вивченні таких комплексів з точки зору розуміння механізмів накопичення енергії чи заряду в мікрооб'ємах та їх поширення в мікроструктурах речовини. Вони можуть відігравати значну роль у нагромадженні та зберiганні iнформації в системах, створених на основі органічних сполук, в процесах, що відбуваються в живiй матерiї (наприклад, у фотосинтезі). Звiдси актуальними стають задачi про вплив носiїв заряду на процеси збудження в органiчних матерiалах; утворення таких комплексiв як, наприклад, зарядженi екситони. Стосовно цих квазiчастинок постають звичайнi питання про їх стабiльнiсть, енергетичний спектр, особливостi прояву в оптичних спектрах тощо.

Таким чином, проведений вище короткий огляд сучасних задач свiдчить, що незважаючи на досягнення в розвитку теорії вказаних проблем та в розумiннi в цілому багатьох оптичних явищ, якi вiдбуваються в кристалах, залишається ще нез'ясованими низка проблем як теоретичного характеру, так і пов'язаних з інтерпретацією експериментальних даних.

Зв'язок роботи з науковими програмами, планами, темами. Обраний напрямок дослiджень знаходиться у вiдповiдностi з науковими планами iнститутiв НАН України: IЯД (номери держ. реєстрації: 81044507, 096715); IХП (номери держ. реєстрації: 0193U042438, 0196U013072, 0199U002300); та докторантським планом роботи в IФН на 1997-2000 рр.

Мета роботи полягає у розвитку теоретичного опису квантових поцесів в низьковимірних, анізотропних та ізотропних кристалах. Їй підпорядковані такі основні завдання наукового дослідження:

а) знаходження функцій зв'язку екситона з поздовжнiми та поперечними оптичними й акустичними фононами в одновiсному кристалі. Дослідження на цій основі впливу анізотропії основних фізичних параметрів на квантові процеси в таких кристалах;

б) обчислення з перших принципів методом запізнюючих функцій Гріна форми контура вбирання та дисперсії показника заломлення світла в одновісних напівпровідниках, при одночасному врахуванні згасання екситонів на поздовжніх оптичних та акустичних фононах;

в) вивчення особливостей згасання екситонiв та поляритонiв на фононах з урахуванням екситонного квазiiмпульсу, дисперсiї оптичних коливань та встановлення їх залежності з вiдповiдними константами зв'язку;

г) з'ясування вiдносної ролі просторової дисперсії, згасання та товщини перехiдного шару у вiдбиваннi та зміщенні екстремумів резонансного відбивання світла в кристалах;

д) встановлення та вивчення особливостей в спектрах молекулярних структур змінних просторових розмірів при квантових переходах екситонів між найнижчими зонами;

е) знаходження розв'язку задачі Шрьодінгера для зарядженого екситона в низьковимірних молекулярних кристалах. Дослідження квантових переходів у стани з зарядженим екситоном та вивчення ймовірності вбирання світла при таких переходах.

Наукова новизна одержаних результатів. Проведені в дисертації дослідження квантових процесів в анізотропних та низьковимірних кристалах розвивають нові підходи у вивченні фундаментальних властивостей такого типу конденсованих середовищ. Зокрема, удосконалено знаходження в аналітичному вигляді функції зв'язку екситонів з поздовжніми оптичними (LO) й акустичними (LA) фононами та уперше знайдені функції зв'язку екситонів з поперечними оптичними (TO) й акустичними (TA) фононами в одновiсному кристалі. Це дозволило послідовно в рамках однієї моделі, з перших принципів, методом запізнюючих функцій Гріна дослідити форму екситонних смуг вбирання та дисперсію світла в анізотропних кристалах.

Уперше знайдено згасання екситона на поздовжнiх оптичних та акустичних фононах для довільної функції зв'язку між ними. Показана можливість визначення за певних умов енергії екситон-фононного зв'язку за експериментально виміряною частотною залежністю згасання.

Удосконалено аналітичні вирази для часу життя екситона довільного радіуса в атомарному кристалі залежно від температури гратки та швидкості екситона. Детально проаналізована поведінка згасання для граничних випадків високих і низьких температур, повільних і швидких екситонів, великих та малих екситонних радіусів.

Уперше досліджено вплив дисперсії LO-фононів на згасання екситона в кристалі. Виявлено частотне зміщення згасання у процесах з випромінюванням фонона в довгохвильовий бік спектра. Вказано, що це може давати скінчене значення напівширини смуги вбирання навіть при температурі абсолютного нуля.

Уперше вивчено відносний вплив згасання і просторової дисперсії на зміщення екстремумів у спектрах резонансного відбивання світла та удосконалено дослідження відносного впливу цих чинників на форму контура відбивання в кристалах з "мертвим" шаром.

Уперше докладно вивчена і проаналізована форма контура смуг вбирання світла при екситонних переходах, їх інтенсивність та напрямок зміщення максимумів залежно від вимірності молекулярної структури, різниці ширин екситонних зон і температури.

Використовуючи метод Лiфшиця уперше розв'язана задача Шрьодінгера для зарядженого екситона в низьковимірних молекулярних кристалах. У наближенні найближчих та близьких сусідів знайдено функції Гріна для одно- та двовимірних граток. Виявленi характерні частотні та температурні особливості смуги вбирання світла при квантових переходах у стани зарядженого екитона.

Теоретичне та практичне значення одержаних результатiв роботи визначається фундаментальним характером проблем, що вивчаються. Результати дисертації можуть знайти застосування для подальшого розвитку теорії оптичних явищ анізотропних напівпровідників та низьковимірних молекулярних кристалів. Зокрема, знайдені функції екситон-фононного зв'язку можуть мати широке використання у дослідженнях різноманітних кінетичних явищ в одновiсних кристалах. Розглянуте коло теоретичних задач надзвичайно близьке до відповідних експериментальних досліджень оптичних властивостей твердих тіл. Результати роботи можуть бути використаними для пояснення експериментальних даних по спектрах вбирання, дисперсії і відбивання світла як в анізотропних та ізотропних напівпровідниках, так і в молекулярних кристалах різної просторової вимірності. Зокрема вони дозволяють:

- визначати такі важливі характеристики кристала як: коефіцієнт вбирання, показник заломлення, коефіцієнт відбивання, ширина екситонної зони, знак ефективної маси екситона в зоні, напівширина та величина зсуву максимуму оптичної смуги вбирання тощо;

- інтерпретувати для анізотропних та низьковимірних кристалів форму контура смуги вбирання, його асиметрію, інтенсивність, напівширину, величину і напрямок зсуву в залежності від різних чинників;

- інтерпретувати поведінку смуги відбивання світла в напівпровіднику з "мертвим" шаром, або покритого тонкою прозорою плівкою;

- інтерпретувати молекулярні смуги триплет-триплетного вбирання, які при низьких температурах не розділяються на окремі лінії і не розширюються з ростом температури;

- інтерпретувати смуги вбирання при значних концентраціях електронів і екситонів, коли виникають заряджені екситони;

- трактувати температурну залежність названих вище параметрів;

- ставити нові експерименти задля виявлення передбачуваних явищ;

розвивати далі теорію оптичних явищ конденсованих середовищ.

Особистий внесок здобувача. Основні результати дисертаційної роботи одержані автором самостійно. В роботах, виконаних у спів-авторстві йому належить наступне. У співавторстві з О.Я. Дзюбликом - обчислення амплітуди розсіювання УХН на надградці порожнин. У співавторстві з М.С. Бродіним, І.В., Блонським, В.М. Каратаєвим та Б.М. Ніцовичем - обчислення та побудова номограм залежності згасання від частоти для різних коефіцієнтів відбивання світла в шаруватих кристалах PbJ2, HgJ2. У співавторстві з П.С. Кособуцьким - одержання формул для визначення величини частотного зміщення. У трьох роботах, надрукованих в співавторстві з Л.Г. Гречко - постановка задач, аналітичне одержання основних формул, та участь в обговоренні результатів. У співавторстві з І.Ю. Голінеєм - постановка задачі, всі аналітичні обчислення, написання статті та участь у її обговоренні.

Апробація результатів дисертації. Матеріали, викладені в дисертації, доповідались на: 10-th General Conference of the Condensed Matter Division of Euro. Phys. Society, Lisbon, Portugal, April 9-12, 1990; 5-th Intern. Conference on the Physics of Electro- Optic Microstructures and Microdevices, Heraclion, Crete, Greece, July 30 - August 3, 1990; 20-th Intern. Conference on the Physics of Semiconductors, Thessaloniki, Greece, August, 6-10, 1990; 5-th Symposium on Surface Physics, Chlum Castle, Czechoslovakia, 8-12 October, 1990; Intern. Conference on Optical Characterization of Semiconductors, Sofia, Bulgaria, August 2-4, 1990; 11-th Intern. Conference on Spectral Line Shapes, Carry le Rouet, France, 8-12 June, 1992; Міжнародній конференції "Фізика в Україні" (Київ, 22-27 червня 1993~р.); 3-rd Intern. Conference on Optics of Excitons in Confined Systems, Montpellier, France, August 30-September 2, 1993; 1-st Intern. Conference on Physics of Low-Dimensional Structures, Chernogolovka, December 7-10, 1993; 12-th Intern. Conference on Spectral Line Shapes, Toronto, Canada, June 13-17, 1994; 10-th Intern. Conference on Superlattices, Microstructures and Microdevices, Lincoln, Nebraska, USA, July 8-11, 1997; 9-th Intern. Conference on Phonon Scattering in Condensed Matter, Lancaster, United Kingdom, July 26-31, 1998.

Результати роботи доповідались та обговорювались на семінарах таких інститутів Національної Академії Наук України: Інституту ядерних досліджень, Інституту фізики, Інституту фізики напівпровідників, Інституту теоретичної фізики ім. М. Боголюбова, Інституту хімії поверхні.

Публікації. Основні результати дисертації опубліковані в 26-и статтях у наукових журналах, 5-и матерiалах та тезах конференцiй i одному авторському свiдоцтвi.

Структура та обсяг дисертації. Дисертація складається із Вступу, п'ятьох оригінальних розділів, які містять 33 підрозділи, Висновків, Списку використаної літератури та Додатків. Робота викладена на 343-х сторінках і ілюстрована 30-ма рисунками. Бібліографія містить 609 найменувань.

ОСНОВНИЙ ЗМІСТ РОБОТИ

У вступі на основі широкого огляду літературних джерел, що відбивають головні етапи розвитку екситонної спектроскопії, обгрунтована актуальність теми дисертації та її мета. Тут формулюються основні задачі, що розв'язуються в дисертації. Коротко виокремлені наукова новизна, наукове та практичне значення одержаних результатів, апробація роботи, її структура та обсяг, основні публікації. У вступних підрозділах до кожного розділу на базі літературних даних викладена постановка конкретної проблеми. Кожний розділ закінчується підсумовуванням основних результатів та висновками.

Перший розділ присвячено дослідженню спектральних параметрів екситон-фононної системи в напівпровідникових анізотропних кристалах з врахуванням взаємодії екситонів з фононами. Послідовна теорія оптичних спектрів для таких кристалів практично розроблена в незначній мірі. Тому постало завдання, з одного боку, побудувати теорію, яка б з перших принципів враховувала анізотропію середовища, а з другого, визначала, наскільки і в якій мірі можуть змінюватися для анізотропних кристалів оцінки і загальні висновки, зроблені раніше для ізотропних кристалів.

Для того, щоб вивчати структуру смуг вбирання і їх залежність від температури, час життя екситона, довжину його вільного пробігу та інші властивості в анізотропних системах, необхідно насамперед знати явний вигляд функцій зв'язку екситонів з фононами. В багатьох дослідженнях екситон-фононної взаємодії функція зв'язку, навіть в ізотропних кристалах, вибиралась в найпростішому вигляді, що дозволяло робити лише якісні оцінки. Позаяк проблема взаємодії екситонів з фононами є однією з фундаментальних, вона потребує окремого, більш детального розгляду.

В другому підрозділі проведено обчислення функцій зв'язку для випадку взаємодії екситонів з поздовжніми та поперечними оптичними фононами в одновісному кристалі. Вважалось, що кристалічна гратка є анізотропним полярним континуумом. Взаємодія екситона з оптичними коливаннями розглядалась як сума незалежних взаємодій окремо електрона і дірки, які здійснюються через статичне електричне поле хвилі поляризації. Одновісна симетрія середовища входила як через потенціал поля поляризації, так і через рівняння Френеля для діелектричних сталих. Це дозволило одночасно врахувати анізотропію ефективних мас електрона і дірки і анізотропію діелектричних сталих при високих і низьких частотах. Різниця енергій взаємодії двох зарядів в середовищі з такими діелектричними сталими прирівнювалась до енергії полярних зміщень іонів. Остання, внаслідок малих зміщень оцінювалась по теорії збурень включно до другого порядку. Це дало можливість знайти невідомі коефіцієнти поляризації. Опісля виконано перехід по екситонних змінних до системи центра мас. Відповідно, гамільтоніан задачі переписано у представленні вторинного квантування і проведено його усереднення на хвильових функціях екситона типу:

(1)

де - борівський радіус екситона і його квазіімпульс у площині (x,y), і - ті ж параметри в напрямку осі z , - відносні координати екситона в цих напрямках. Це своєю чергою дозволило визначити оператор екситон-фононної взаємодії і, таким чином, знайти шукані функції зв'язку для одновісного кристала. Вони виявились незалежними ні від квазіімпульсу екситона, ні від ширини екситонної зони. При зменшенні до нуля компонент фононного імпульсу вони прямують до нуля і мають максимум при малих його значеннях. У відсутності анізотропії, як і слід було чекати, функція зв'язку екситонів з LO-фононами переходить у відому для ізотропних кристалів, у той час як функція зв'язку з TO-фононами стає рівною нулеві.

В наступному підрозділі знайдені функції зв'язку для екситонів, що взаємодіють з поздовжніми та поперечними акустичними коливаннями. Знову ж таки, взаємодії електрона і дірки з фононами анізотропної неполярної гратки розглядались окремо і результат підсумовувався. Для запису енергії взаємодії було використано метод деформаційного потенціалу Шоклі і Бардіна, який узагальнено на випадок анізотропних граток. Його головна ідея полягає в тому, що за потенціал взаємодії беруть зсув енергетичної зони, який виникає при тепловому розширенні гратки. Гамільтоніан екситон-фононної взаємодії у такому випадку записується як:

(2)

де - тензор деформаційного потенціалу для електрона (j = e) або дірки (j = h); - тензорна функція механічного зсуву. Символ означає підсумовування по діагональних елементах матричного добутку. Залежність акустичних зміщень від хвильового вектора вважалась лінійною. Далі за процедурою, аналогічною описаній вище для оптичних фононів, виконано усереднення гамільтоніана (2) (попередньо записаного у представленні вторинного квантування) на хвильових функціях (1). Це дозволило знайти у явному вигляді функцію зв'язку екситонів як з LA-, так і з TA-фононами. Вона, як і у випадку оптичних фононів, не залежить від квазіімпульсу екситона, прямує до нуля при зменшенні до нуля обох компонент хвильового вектора і має максимум при малих його значеннях. За відсутності анізотропії деформаційних потенціалів, швидкостей звуку, ефективних мас та радіусів екситона, поздовжня функція зв'язку співпадає з відомою для ізотропних кристалів, у той час як поперечна - зникає.

У четвертому підрозділі представлено гамільтоніан системи. Він складається з суми енергій вільних екситонів, фононів та енергії взаємодії між ними в лінійному та квадратичному по фононних операторах наближенні. Для обчислення спектральних параметрів використовується метод двочасових запізнюючих функцій Гріна (ФГ), який базується на знаходженні масового оператора (МО) екситонів або поляризаційного оператора (ПО) фононів. Як правило, воно розділяється на знаходження окремо їх дійсної та уявної частин. Записано загальні формули для вказаних величин, які далі обчислюються для низки конкретних випадків. Задля ілюстрації та з метою вивчення перенормування фононного спектра екситонами у цьому ж підрозділі було проведено обчислення ПО фононів. Використовуючи метод Боголюбова-Тяблікова для екситонних і фононних операторів складено ланцюжок взаємопов'язаних рівнянь руху, який обривався на третьому етапі диференціювання. Далі, опираючись на теорему Віка для квантових середніх та використовуючи симетризований спосіб Лубченка-Ніцовича-Ткача, було виконано спарювання операторів під знаком середнього. Це дозволило коректно виразити ФГ високих по числу операторів порядків через найпростіші ФГ. Після переходу до Фур'є-образів ФГ, одержана таким чином замкнена система з п'яти однорідних диференціальних рівнянь розв'язувалась ітераційним способом. Число ітерацій вибиралось таким, щоб не перевищувати точності процедури розщеплення. Для даного випадку достатньо було двох ітерацій. В результаті знайдено поляризаційний оператор фононів, який містить доданки, що враховують поруч з лінійною і квадратичну взаємодію екситонів з фононами. Останні виявились пропорційними середньому значенню чисел заповнення екситонних і фононних станів і можуть бути суттєвими лише за високих густин цих квазічастинок, оскільки пропорційні числу усіх екситонів у системі, у той час як доданок з лінійною взаємодією є пропорційним лише різниці середніх чисел заповнення з різними квазіімпульсами.

У п'ятому підрозділі записано загальні вирази для ФГ екситонів і на базі знайдених у попередніх підрозділах функцій зв'язку проведено обчислення згасання екситона на оптичних та акустичних коливаннях. Розрахунки виконано в однозонному та однофононному наближенні при слабкому зв'язку екситонів з фононами. Оптичні фонони вважались бездисперсними, акустичні - лінійно залежними від квазіімпульсу фонона, а для екситонів була вибрана така залежність від компонент квазіімпульсу:

(3)

де - проекції хвильового вектора екситона на осі циліндричної системи координат. Всі інтегрування для оптичної гілки виконано точно в аналітичному вигляді при довільних температурах і частотах. Для акустичної гілки це вдається зробити лише для високих температур та для нульової температури. Це дозволило провести аналіз згасання залежного від цих величин, а також від параметрів анізотропії

(4)

в одновісних полярних кристалах, та від

(5)

- в одновісних неполярних кристалах, де - відповідно, маса екситона, діелектрична стала, швидкість звуку та константа деформаційного потенціалу вздовж оптичної осі кристала. Знайдено, що час життя екситона при розсіюванні на LO-фононах в сильно анізотропних кристалах з ростом анізотропії ефективної маси необмежено падає. Для прикладу графічно проілюстровано частотні залежності згасання.

Шостий підрозділ цього розділу присвячено знаходженню зсуву енергетичного рівня екситона в анізотропному кристалі при його взаємодії з LO- та LA-коливаннями. На відміну від попереднього підрозділу тут вдалося лише виокремити анізотропну добавку до зсуву енергетичного рівня для випадку слабкої анізотропії. Вона, залежно від знаків параметрів анізотропії, може або збільшувати зсув, або зменшувати його. Встановлено, що якщо анізотропія діелектричних сталих перевищує анізотропію ефективної маси, то добавка буде від'ємною і зсув екситонного рівня буде навіть меншим, ніж в ізотропному кристалі. У традиційних випадках, коли анізотропія маси перевищує анізотропію діелектричних сталих, зсув екситонного рівня лише зростатиме з ростом анізотропії маси. Більш точні розрахунки було виконано чисельними методами з використанням параметрів кристала CdS за допомогою комп'ютера. Отримано частотну залежність зсувів для діапазону температур від нульових до кімнатних. Слід відзначити, що в той час як акустичний зсув є від'ємною величиною в області актуальних частот при всіх температурах, то оптичний зсув є від'ємною лише в частотній області нище дна екситонної зони і може змінювати знак при деякій частоті. В кристалах з великими радіусами екситона це може спричиняти зміну напрямку зсуву кривих вбирання та дисперсії - явища, яке було помічене раніше для ізотропних кристалів. Зокрема, було встановлено, що якщо частота LO-фонона перевищує подвійну частоту екситонної хвилі, то фонони віддають свою енергію екситонам, і з ростом температури повинен спостерігатись короткохвильовий зсув смуги вбирання. Якщо ж навпаки, - перевищує подвійна частота екситонної хвилі, то мав би мати місце довгохвильовий зсув.

Отримані в попередніх підрозділах цього розділу вирази для частотної залежності напівширин та зсувів дозволили у сьомому підрозділі провести повний аналіз форми екситонних смуг вбирання та дисперсії світла в анізотропному кристалі. Він проведений на прикладі одновісних кристалів, близьких за своїми значеннями параметрів до гексагонального CdS. Одержані криві вбирання світла характеризуються квазілорентцевою формою з невеликою позитивною асиметрією, величина якої зростає в міру зростання температури. Загальною причиною з'яви асиметрії в смугах вбиранння та дисперсії світла є залежність сумарної (op+ac) уявної частини МО від частоти падаючого світла. Знак асиметрії смуги визначається знаком ефективної маси екситона: при додатніх масах - асиметрія позитивна. При позитивних ефективних масах на величину асиметрії переважний вплив мають поздовжні акустичні фонони, котрі підключаючись на короткохвильовому крилі вбирання поступово з частотою нарощують свій внесок в сумарне згасання. Це особливо справедливо при низьких температурах, коли внесок оптичних фононів стає в основному зумовленим процесами з їх випромінюванням. Обговорюється вплив таких факторів, як сила осциляторного переходу та номер фононного наближення.

Порівняння кривих, отриманих в анізотропній моделі з кривими, отриманими при усереднених значеннях анізотропних параметрів

(6)

дає підставу твердити, що врахування анізотропії дозволяє отримати значення напівширини смуг вбирання, які в області високих температур задовільно погоджуються з виміряними експериментально. В області низьких температур на частоті дна екситонної зони теорія дає значення напівширини, що зникає при нульовій температурі, тоді як у вимірюваннях - вона є скінченою. Обчислення зміщення піка вбирання з температурою демонструє лише по порядку величини погодження з відомими даними вимірювань. При цьому варто нагадати, що в ізотропній моделі неспівпадання цих величин сягало кількох порядків. Повне кількісне співпадання не досягається через використання моделі екситон-фононної взаємодії, побудованої з перших принципів. Додаткове обчислення зміщення по теорії збурень вже в першому порядку покращує співпадання.

Обговорюється співвідношення парціальних внесків оптичної та акустичної гілок у величини напівширини і зсуву залежно від частоти і температури. Встановлено, зокрема, що в області частот нижче дна екситоної зони загальний час життя екситона при всіх температурах визначається взаємодією лише з оптичними фононами, у той час як зсув енергетичного рівня при низьких температурах - його взаємодією з акустичними фононами і порівняльними внесками оптичних та акустичних фононів при більш високих температурах. З подальшим зростанням температури внесок LO-фононів зростає і може бути навіть в кілька разів більшим. В області частот вищих від дна екситонної зони тенденція відносних внесків у зсув енергії екситона залишається тут такою ж, як і при частотах менших від неї. Відносно часу життя екситона у цій частині спектра можна сказати, що LA-фонони поступово зі зростанням частоти нарощують свій внесок в сумарний час життя, однак їх доля все ж залишається приблизно на порядок меншою при всіх температурах.

У другому розділі проведено дослідження особливостей згасання екситонів на фононах в кристалах.

У другому підрозділі цього розділу досліджено взаємозалежність згасання в системі екситонів і фононів та енергії зв'язку між ними. Розглянуто випадки, коли згасання зумовлене лише розсіюванням екситонів на LO- та LA-модах. Вважалось, що енергія екситона параболічно залежить від квазіімпульсу, дисперсія LO-фононів відсутня, а для LA-фононів вибиралась лінійна залежність від квазіімпульсу. Таких умов виявилось достатньо, щоб в однофононному наближенні знайти згасання в системі без конкретизації вигляду функціії зв'язку екситонів з фононами. Так, наприклад, у випадку взаємодії з LO-фононами для згасання отримано вираз:

(7)

де

(8)

- функція зв'язку екситонів з LO-фононами в однофононному наближенні, - хвильовий вектор коливання з дебаївською частотою. Прямий зв'язок між і функцією зв'язку знайдено також і у випадку, коли збудженнями в кристалі є поляритони з дисперсією

 (9)

де - енергія поперечних коливань іонів, - величина поперечно-поздовжнього розщеплення, інші позначення - традиційні. Все сказане дозволило розв'язати зворотню задачу: користуючись експериментальними даними для згасання від частоти, відтворити вигляд функцію зв'язку в тій області частот (чи, згідно (8) квазіімпульсів), де внески оптичної та акустичної гілок не перекриваються. Для більш короткохвильової області, де фононні гілки перекриваються, необхідно виокремити ще внесок кожної з них. Як приклад наведено вигляд функцій зв'язку для частотних областей, в яких виміряне згасання не залежить від частоти. На прикладі експериментальних залежностей згасання від частоти для b-смуги відбивання в антрацені докладно проаналізовано зроблені теоретичні висновки.

У третьому підрозділі проведено дослідження згасання екситона в одноатомному кристалі з врахуванням квазіімпульсу екситона. Як правило, при розрахунках МО нехтують хвильовим вектором екситона у порівнянні до хвильових векторів в зоні Бріллюена. Якщо таке наближення в якійсь мірі може бути виправдане для процесів з участю оптичних фононів, то, скажімо, для одноатомних кристалів з наявністю одних лише акустичних гілок коливань, енергія котрих прямує до нуля з пониженням хвильового числа, таке нехтування веде до порушення законів збереження і, як наслідок, до сингулярностей при обчисленні МО. У цьому підрозділі послідовно враховується хвильовий вектор екситона поруч з фононним хвильовим вектором. Отримано аналітичні вирази для визначення згасання екситона довільного радіуса в одноатомному кристалі залежно від температури гратки і швидкості екситона. При цьому дисперсія акустичних фононів по квазіімпульсу вважалась лінійною, а функція зв'язку з екситонами вибиралась у вигляді, що враховує радіус екситона та різницю в динамічних властивостях електрона і дірки. Проведено детальний аналіз згасання для граничних випадків високих і низьких температур (включно з нульовою температурою), повільних і швидких екситонів, великих і малих екситонних радіусів, при відмінних і рівних ефективних масах електрона і дірки. У граничних випадках одержано співпадання з раніше відомими результатами. Показано, що врахування імпульсу фотона у процесах з вбиранням фонона ліквідовує сингулярність в згасанні, яка виникає без такого врахування. При малих швидкостях екситона крива згасання в залежності від квазіімульсу квадратично росте (що було відомо й раніше), проте з подальшим ростом швидкості досягає максимуму і далі лінійно спадає. Ріст радіуса екситона понижує максимум і зміщує його в бік менших квазіімпульсів екситона. Ріст температури навпаки - підвищує положення максимуму згасання.

В наступному підрозділі розглянуто згасання поляритона в одноатомному кристалі. Розрахунок здійснено в однофононному наближенні при лінійній залежності енергій акустичних фононів від хвильового вектора та при дисперсії поляритонів у вигляді (9). Отримано аналітичний вираз для визначення частотної та температурної залежності згасання для довільного вигляду функції зв'язку, що описує взаємодію поляритона з акустичним фононом.

Пошуку можливих причин згаданого вище неспівпадання теоретичної поведінки згасання при нульовій температурі з даними вимірювань та вдосконаленню вихідної моделі присвячений п'ятий підрозділ, в якому проведено дослідження згасання екситонів на LO-фононах з врахуванням їх дисперсії по квазіімпульсах. З дослідів по розсіюванню нейтронів відомо, що для деяких кристалів дисперсія поздовжніх коливань гратки може сягати величини, рівної половині енергії самого LO-фонона. Тоді помітну роль у розсіюванні квазічастинок може відігравати й фононна зона. Добре відомо, наприклад, що фононна дисперсія помітно змінює низькочастотну асимптотику провідності. У цьому підрозділі на прикладі кристалів GaAs і LiF з контрастним значенням низки параметрів в рамках слабкого зв'язку екситонів з фононами та однофононного наближення досліджено вплив дисперсії LO-фононів на частотну та температурну залежність згасання екситонів. При цьому дисперсія LO-коливань гратки вибиралась у вигляді:

(10)

де - енергія бездисперсного фонона. Виявлено таку тенденцію: збільшення дисперсії LO-фонона в кристалах з великими радіусами екситона призводить до зміщення межі області з випромінюванням фонона (яка, як правило, є сталою при всіх температурах) в довгохвильовий бік спектра. Це звужує частотну область з вбиранням фонона. Для кристалів з малими радіусами екситона вказані особливості є менш яскраво вираженими, оскільки для них є більш істотною різниця в динамічних характеристиках електрона і дірки. В температурній залежності дістаємо скінчене значення навіть при нульовій температурі. Ріст дисперсіії, як правило, збільшує згасання, однак при низьких температурах та великих дисперсіях можливе його зменшення.

Завершальний підрозділ присвячено вивченню згасання нейтронних хвиль на надгратці сферичних порожнин, що можуть виникати в кристалі при опроміненні. Кристал вибирався у вигляді нескінченої пластини, яка поза межами порожнин розглядалась як однорідне середовище. Вважалось, що порожнини створюють гратку такого самого типу як і гратка кристала, в якому вони виникають. Тому розсіювання хвилі розглядалось на системі прямокутних ям, або на системі бар'єрів (залежно від знаку вибраного потенціалу). Враховувалось багаторазове розсіювання падаючої хвилі. Проводилось усереднення по різних радіусах порожнин і по координатах їх розміщення. З рівняння для когерентної хвильової функції при виконанні умови Брегга та граничних умов знайдено величину хвильових векторів, що відповідають хвилям, які виникають в кристалі. У випадку дифракції Лауе це дві стоячі хвилі: одна має вузли в середині порожнин, інша - пучності. Внаслідок цього перша хвиля менше некогерентно розсіюється, ніж друга. Одержано амплітуди дифрагованої та дзеркально відбитої хвиль також і для випадку симетричної дифракції Брегга. Це дозволило визначити коефіцієнт відбивання хвиль від кристала з пустотами. В околі енергії, що відповідає точній умові Брегга, знайдено енергетичний інтервал, в якому відбувається повне відбивання хвиль. Вказано на можливість використання гратки порожнин як монохроматора ультрахолодних нейтронів.

Третій розділ присвячено вивченню впливу згасання та просторової дисперсії на зміщенння екстремумів та форму смуги резонансного відбивання світла в анізотропних кристалах. Початкові підрозділи знайомлять з проблемою. В них формулюється задача і записані загальні вирази для коефіцієнта відбивання світла від поверхні, покритої тонкою прозорою плівкою та для тангенса стрибка фази.

В третьому підрозділі розглянуто вплив одного лише згасання на положення мінімуму та максимуму резонансного відбивання світла. Кристал розглядається як система гармонічних осциляторів, які в околі екситонного резонансу згасають зі сталою . З системи двох рівнянь для діелектричної проникності та тангенса стрибка фази, з точністю до членів квадратичних по , визначено частоти, при яких відбивання досягає екстремальних значень. Їх положення суттєво залежить від товщини плівки (а, отже, і від зсуву фаз, який пропорційний цій товщині). Так, наприклад, при нормальному падінні світла, в ідеальному випадку за відсутності згасання, коефіцієнт відбивання має мінімум на частоті поздовжнього екситона при рівних нулю товщинах плівки. Така ж ситуація повторюється і при відмінних від нуля товщинах плівки. При зсувах фаз крива відбивання набирає симетричної форми без формування мінімуму. Нарешті, при фазах виникає ситуація “перевертання” спектра відбивання, коли мінімум відбивання припадає вже на частоту поперечного екситона. Для кристала CdS, наприклад, це відповідає товщині плівки d = 426A.

Врахування згасання понижує абсолютну величину коефіцієнта відбивання. Зі зростанням згасання екстремуми відбивання зміщуються по частотній шкалі в протилежні сторони: максимум відбивання зсувається в довгохвильовий бік спектра, у той час як мінімум - в короткохвильовий. Енергетична відстань між екстремумами зростає. Вона максимальна при набігах фази і відсутня при .

Показано, як по зсуву екстремумів відбивання можна розв'язати зворотню задачу - визначити за певних умов товщину покриття прозорою плівкою при наявності згасання в товщі кристала.

В четвертому підрозділі розглянуто вплив просторової дисперсії (ПД) на положення екстремумів резонансного відбивання світла. Наявність просторової дисперсії враховувалась, як звичайно, шляхом врахування залежності діелектричної проникності від хвильового вектора світла. Користуючись виразом для стрибка фази на поверхні розділу двох середовищ, аналогічним до попереднього способом, наближено визначені частоти, при яких коефіцієнт відбивання досягає екстремальних значень. Це виконано за умови, що величина поперечно-поздовжнього розщеплення набагато перевищує константу згасання в кристалі. Виявлено ряд цікавих особливостей. Помічено, що ПД не однаково впливає на зсув максимуму і мінімуму відбивання при тих самих набігах фази. Так, наприклад, в інтервалі зсув мінімуму в короткохвильовий бік спектра з ростом ПД за абсолютною величиною набагато менший, ніж зсув максимуму на цьому ж фазовому інтервалі. Теоретично знайдена тут нерівномірність зсувів вперше експериментально була виявлена для кристалів LiH О'Коннель-Броніним.

Загалом, вплив ПД на положення екстремумів відбивання та напрямок їх зміщення за тенденцією нагадує вплив згасання. Знайдено, що внесок ефекту ПД в зсуви екстремумів у порівнянні до згасання є більшим в кристалах з великими значеннями діелектричної сталої, поперечно-поздовжнього розщеплення та малими значеннями ефективної маси й радіуса екситона. Показано, що врахування ПД призводить до додаткового (порівняно з врахуванням лише згасання) зміщення мінімуму відбивання світла в короткохвильову частину спектра, яке пришвидшується зі зростанням зсуву фази, а також до додаткового довгохвильового зміщення максимуму відбивання, яке, навпаки, сповільнюється зі зростанням фази. Такі висновки підтверджують існуючі експериментальні спостереженням.

В п'ятому підрозділі на основі результатів, отриманих в попередніх підрозділах цього розділу, проведено аналіз положення екстремумів і форми контура відбивання світла від кристалічного ксенона, покритого тонкою плівкою. При одночасному врахуванні ефектів ПД, зсуву фаз падаючої світлової хвилі й згасання, вивчено частотне положення екстремумів та форму контура в області першого екситонного резонансу. Визначено величини і напрямки частотного зсуву максимуму відбивання, зумовлені цими ефектами. Обговорюється відносна роль ПД і згасання в формуванні смуги відбивання в кристалічному ксеноні, покритому плівкою характерних товщин. Знайдено, що у відсутності ПД контур відбивання досягає лорентцеподібної симетрії при зсувах фази , має стандартну форму при і дзеркальну до стандартної форми - при . Таким чином, по формі контура можна судити про товщину плівки. Врахування ПД в ксеноні, з одного боку веде до зменшення коефіцієнта відбивання світла, а з другого - до помітного зміщення його максимуму в напрямку до частоти поздовжнього екситона. Це породжує асиметрію контура, особливо помітну при зсуві фаз, коли його крила стають симетричними одне одному.

Прослідковано загальну тенденцію зміни максимуму відбивання світла в широкому діапазоні значень згасання і ПД (вираженої через обернену ефективну масу). Обговорюється роль поверхневих станів.

У четвертому розділі розглядаються квантові переходи екситонів при вбиранні світлової енергії в низьковимірних періодичних молекулярних структурах (ПМС). Традиційно вбирання світла досліджують при переходах у високі збуджені стани, що відбуваються з основного стану. Проте можливий й інший спосіб. Вважається, що в результаті зовнішньої стимуляції в найнижчій екситонній зоні виникає певна концентрація екситонів, які за час, менший ніж радіаційний час їхнього життя, встигають рівноважно розподілитись по підрівнях цієї зони. Настає статистичний баланс між генерацією та рекомбінацією (термалізація) екситонів, який зберігається з часом. Тоді, природньо, постає питання про подальше збудження квантових переходів екситонів додатковим джерелом, з переведенням їх із нижньої зони в наступну вищу зону, з метою вивчення спектральних особливостей вбирання світла при таких переходах. Уявляється, що такі особливості яскравіше виражені в низьковимірних ПМС. Вважається, що екситони описуються блохівськими хвилями, здійснюють когерентний рух і створють зони, які є невиродженими, достатньо віддаленими одна від одної (настільки, що віддаль між ними набагато перевищує різницю їх ширин) і їх екстремуми знаходяться по центру зони Бриллюена.

При таких умовах записано загальний вираз для ймовірності переходів між екситонними зонами (розділ 2). При цьому згасання екситона на неоднорідностях гратки враховане як деякий феноменологічний параметр , незалежний від частоти. В дипольному наближенні з виразу для ймовірності переходу виділено безрозмірну функцію, залежну від частоти падаючого світла, яка описує форму контура смуги вбирання світла при екситонних переходах у вигляді:

(11)

де - функція розподілу Гіббса для екситонів в 1-ій екситонній зоні, - частота переходу між станами; і - хвильові вектори екситона відповідно в 1-ій та 2-ій екситонних зонах. Далі в цьому розділі мова йде про обчислення функції (1) для конкретних випадків.

В підрозділі 3 розглянуто випадок сильного зв'язку, коли екситонні зони вважаються вузькими, а диперсію енергії екситона по різних напрямках можна задати у вигляді:

(12)

де - енергія дна i-ої зони, - ширина i-ої зони в j-ому напрямку, d - вимірність кристала. При довільному співвідношенні різниці ширини двох зон і згасання вперше отримано точні аналітичні вирази

(13)

(14)

що описують форму контура вбирання світла при екситонних переходах в одно- (1D) і двовимірних (2D) ПМС. В формулах (13), (14)

(15)

- функція Бесселя нульового порядку від уявного аргумента, - повний еліптичний інтеграл першого роду.

Для випадку трьохвимірного кристала вдалось знайти лише наближений аналітичний вираз для . Отримані формули дозволили графічно прослідкувати за зміною форми контура смуги вбирання світла при зростанні вимірності молекулярної структури від одно- до трьохвимірної. Зокрема встановлено, що смуга вбирання при переході від 1D- до 2D-структур спочатку сильно розширюється, при цьому її форма змінюється від квазілорентцевої до кривої з яскраво вираженою негативною асиметрією. Потім, при переході від 2D- до 3D-структури - сильно звужується, повертаючись назад до квазілорентцевої кривої, але залишаючись дещо ширшою, ніж у випадку 1D-структур. Така тенденція прослідковується і для іншого набору вказаних параметрів. Наводяться пояснення такої поведінки контура.

Наступний підрозділ цього розділу присвячений вивченню форми смуги вбирання для випадку широких екситонних зон і різних співвідношень між згасанням та різницею . Спочатку розглядались квантові переходи екситонів для випадку, коли різниця набагато перевищувала . Виходячи з методу ефективної маси дисперсія екситонів по квазіімпульсах вважалась параболічною. Тоді функція розподілу екситонів по підрівнях першої зони є максвелівською. При малих ефективних масах екситона і низьких температурах отримано аналітичні вирази для молекулярних структур різних просторових вимірів. Кількісні розрахунки були зроблені для випадків (а) і (б). В обох випадках виявлено, що зі зростанням вимірності ПМС розвивається передусім довгохвильове крило смуги вбирання, інтенсивність вбирання світла збільшується і стає найвищою на цьому крилі для 2D-структур. У випадку (а) відносна інтенсивність ліній є найбільшою для 2D-структур і найменшою для 3D-структур, у той час як у випадку (б) інтенсивність вбирання в максимумі стає найбільшою для 1D-структур, а для 3D-структур - є найменшою. Збільшення відношення при сталій температурі призводить до зменшення . Тому інтенсивність лінії у 1D-випадку зростає, тоді як у 2D- і 3D-випадках вона зменшується, причому у 3D-випадку вона зменшується найістотніше.

Загалом, у випадку широких зон, форма лінії вбирання при квантових переходах екситонів в структурах довільної вимірності в однаковій мірі залежить як від температури кристала, так і від різниці . Зменшення, наприклад, різниці дає такий самий результат, як і пониження температури: інтенсивність вбирання світла падає і його максимум зміщується в короткохвильову частину спектра. Наведено пояснення цим фактам.

У випадку домінуючого згасання (пункт 4.1) форма контура описується асиметричною кривою квазілорентцевого типу для довільної вимірності молекулярної структури. Якщо зони співпадають за шириною, то крива вбирання стає лорентцевою. Коли ж, наприклад, ширина верхньої зони більша від ширини нижньої, то асиметрія має від'ємний знак і зміщення максимуму вбирання світла відбувається в бік довгих хвиль. Зроблено обгрунтування такої поведінки кривої.

В останньому підрозділі окреслено проблему трактування тих молекулярних смуг, які при низьких температурах не розщеплюються на окремі лінії і не розширюються з ростом температури, залишаючись незмінними в широкому діапазоні температур. На прикладі триплет-триплетного вбирання світла прослідковано за зміною контура з температурою. Незалежно від вимірності молекулярної структури виявлено значний вплив на форму смуги вбирання різниці ширин двох зон. Так, у випадку 1D-структур форма контура змінювалась від квазілорентцевої до двогорбої кривої, а у 3D випадку - від квазілорентцевої до гаусової кривої. Головною причиною такої залежності є відмінність в густині станів двох зон. У всіх випадках з ростом інтенсивність вбирання падає, криві стають широкими і симетризуються (подібно до того, як і при зростанні температури). Характер спаду інтенсивності в максимумі із зростанням для 1D- і 2D-структур є майже однаковим. Дослідження впливу температури на форму смуги Т-Т-вбирання при сталому значенні виявило надзвичайно слабку залежність її в широкому температурному інтервалі (від 20K до 300K). Зростання температури ледве симетризувало криву вбирання.

Отримані теоретичні результати якісно пояснюють експериментальні дані Хігучі, Накаями та Ітона по вбиранню світла T-T станами в нафталіні при енергіях E = 2.985 еВ .

П'ятий розділ присвячено проблемі зарядженого екситона в одно-, квазіодно- та двовимірних молекулярних кристалах. Під зарядженими екситонами розуміють стани, які виникають, коли, відповідно, або два електрони зв'язуються з однією діркою, або дві дірки зв'язуються з одним електроном.

У першому підрозділі подано детальний огляд сучасного стану проблеми і сформульована постановка задачі. В наступному підрозділі в наближенні Гайтлера-Лондона виписано модельний гамільтоніан. Як і в попередньому розділі, розглядаються низьковимірні молекулярні кристали з простою невиродженою зонною структурою, в елементарній комірці котрих знаходиться одна молекула. Нехтується як взаємодією екситонів, так і електронів з коливаннями гратки. Приймається до уваги, що в таких кристалах переважають когерентні властивості збуджень, які, як відомо, можна описувати блохівськими хвилями. В таких припущеннях гамільтоніан системи у представленні вторинного квантування складено з енергії незбудженого кристала, енергій початкових станів електрона та екситона, енергій їх руху та взаємодії між собою. При цьому виключались процеси, при яких екситон збуджується на зарядженій молекулі. Це справедливо тоді, коли концентрації електронів і екситонів є не настільки значні, щоб необхідно було враховувати взаємодію, яка відповідає гранично сильному їх відштовховуванню на одному і тому ж вузлі гратки. Не враховувалась також й обмінна взаємодія, яка лише зсуває енергетичний спектр на величину, що вважається малою для молекулярних кристалів і слабко впливає на створення зв'язаних станів у порівнянні з титульною взаємодією, врахованою в гамільтоніані. Природа останньої, яку, вслід за Дайсоном, називають ще динамічною взаємодією, зумовлена зміною дипольного моменту (для нецентросиметричних молекул), або зміною поляризованості при переході молекули в збуджені стани. Для центросиметричних молекул така взаємодія призводить до притягання між електроном і екситоном. Воно спричинене ростом поляризованості молекули зі збільшенням номера рівня збудження молекули у такий спосіб, що енергія екситона зменшується в електричному полі "надлишкового" заряду. Потенціал такої взаємодії спадає з відстанню як , або навіть і швидше.

У третьому підрозділі цього розділу розв'язується задача Шрьодінгера для зарядженого екситона. При цьому використовується метод узагальнених функцій Гріна, у відповідності з яким хвильова функція зарядженого екситона шукається у вигляді суперпозиції амплітуд ймовірності знаходження екситона і "зайвого" електрона на різних вузлах гратки, помноженої на відповідні оператори породження електрона й екситона на цих самих вузлах. При цьому вважається, що електронні оператори підпорядковуються ферміївським комутаційним співвідношен-ням, у той час як екситонні оператори - бозонним комутаційним співвідношенням. В припущенні про когерентний рух виділявся рух центра ваги пари частинок у блохівському представленні. Для отримання самоузгодженої системи рівнянь для амплітуд ймовірності, останні розкладались в ряд Фур'є по електронних квазіімпульсах і коефіцієнти розкладу знову ж таки виражались через амплітуди ймовірності. В результаті для амплітуд знайдено алгебричну систему однорідних рівнянь, яка виражається через функцію Гріна взаємодіючих частинок. З цієї системи виключалась невизначеність, що виникає, якщо електрон і екситон знаходяться на одному і тому ж вузлі (це тільки "перенормувало" відповідну функцію Гріна). Вона має розв'язок при умові: