Математическое моделирование процессов генерации, диффузии и выделения трития из титаната лития в условиях реакторного облучения

Размещено на http://www.allbest.ru/

УДК 53917

МАТЕМАТИЧЕСКОЕ МОДЕЛИРОВАНИЕ ПРОЦЕССОВ ГЕНЕРАЦИИ, ДИФФУЗИИ И ВЫДЕЛЕНИЯ ТРИТИЯ ИЗ ТИТАНАТА ЛИТИЯ В УСЛОВИЯХ РЕАКТОРНОГО ОБЛУЧЕНИЯ

И.Н. Бекман

И.Л. Тажибаева

Материал размножителя (бридера) должен обеспечить съем энергии термоядерного синтеза, генерацию трития и эффективное его извлечение для последующей очистки и трансформации в реакторное топливо. Материал должен обладать высокой температурной, радиационной и механической стойкостью. Не менее важны и диффузионные характеристики материала, обеспечивающие высокую подвижность трития и, как следствие, большие потоки трития из бридерного материала. Отсутствие подобных материалов в известной мере сдерживает развитие установок для УТС, поэтому задача подбора бридерного материала с оптимальными диффузионными и эксплуатационными характеристиками представляется актуальной.

Оксидные керамики на основе лития рассматриваются в качестве перспективного материала для твердых бридеров в бланкетах будущих термоядерных реакторов. Для предсказания поведения материалов и обоснования перспективности их использования очень важно знать структурные, термические и динамические свойства материала бридера и их изменения, происходящие в материале при выжигании из него лития и образования многочисленных структурных дефектов. Одним из основных кандидатных материалов является метатитанат лития, Li2TiO3, который в последнее время привлек к себе наибольшее внимание из-за высокой скорости высвобождения трития при сравнительно низких температурах (от 200 до 400 оС) и химической стабильности [1].

Работы по исследованию перспектив использования литиевой керамики в тритиевом бридере установок УТС проводятся в Европе [2], Японии [1, 3] и России [4]. Накоплен некоторый экспериментальный материал по генерации и выделению трития в условиях реакторного облучения, однако облучение проводили лишь до малых степеней выгорания лития и на образцах с невысокой степенью обогащения по изотопу литий-6. Поскольку бридерная керамика должна служить источником трития в течение длительного времени, то процессы выжигания лития, сопровождающиеся изменением стехиометрии и сложными структурными превращениями, могут существенно повлиять на механические и диффузионные характеристики облучаемой керамики.

В работе [5] описана методика проведения длительных реакторных экспериментов на реакторе ВВР-К и методика измерения выхода трития в экспериментах по облучению литийсодержащей керамики Li2TiO3 в виде шариков и таблеток, обогащенной до 96% по изотопу 6Li. Облучение литиевой керамики с целью наработки трития проводили в течение 15 кампаний с общим временем облучения 5350 часов. Степень выгорание лития в образцах в виде таблеток составила 18%, в виде шариков - 22%. Работа проводилась по заказу и финансовой поддержке Японского Агентства по Атомной Энергии через проект МНТЦ.

В данной работе даны результаты математического моделирования процессов выделения трития из сферической гранулы за счет эффектов отдачи и диффузии в процессе длительного реакторного облучения на реакторе ВВР-К.

Математическое моделирование процессов выделения трития из титаната лития в условиях реакторного облучения.

Анализ проблемы наработки трития будем вести, переходя от простых моделей к сложным. Сначала определим скорость генерации трития (она же - скорость потери лития в керамике), количество наработанного трития за данную компанию и полное выгорание лития за все время эксперимента. Затем перейдем к расчету процессов выделения трития из облучаемых образцов (за счет эффектов отдачи и диффузии) и окончательно оценим выход целевого продукта - трития - как компонента термоядерного топлива. Попутно будем решать задачу изменения выхода трития в ходе облучения, т.е. оценим перспективы использования гранул титаната лития для длительного (сравнимого со временем функционирования самого реактора) получения трития.

Предложены математические уравнения, описывающие процесс выделения трития из образцов сферической формы за счёт эффекта отдачи. Концентрационный профиль в тонком приповерхностном слое толщиной, равной длине пробега атома отдачи трития в исследуемом материале, R, устанавливающийся в стационарном состоянии рассчитывали по формуле:

(1)

где Q - скорость генерирования трития в ходе ядерной реакции, r0 - радиус гранулы, R пробег атомов отдачи трития в исследуемом материале (R=8,410-3 см. для энергии отдачи 3 МэВ), - постоянная радиоактивного распада трития, r - координата).

Расчеты показали, что эффект отдачи сильно обедняет тритием приповерхностный слой пэббла. Факт, который необходимо учитывать при моделировании процессов выделения трития при термоциклировании. Общее выделение трития за счёт энергии отдачи (т.е. не зависящее от температуры образца) составили 3-5% от общего газовыделения.

Стационарный диффузионный поток трития (с учётом эффекта отдачи) рассчитывали по формуле:

,

где , D - коэффициент диффузии трития по кристаллической решётке Li2TiO3.

Для расчётов процессов выделения трития из сферы с учётом двух типов диффундирующих молекул трития («старого», оставшегося в образце после предыдущих термоциклов и «нового» генерируемого на данном цикле) предложено следующее выражение:

где - объём пэббла, , C0 - начальная концентрация трития в пэббле.

Для описания процесса выделения трития при ступенчатом изменении температуры (нагрев или охлаждение) предложено следующее выражение для зависимости потока трития от времени:

J(t) =

где D1(T1) - коэффициент диффузии трития на предыдущей температурной ступени (температура Т1), D2(T2) - коэффициент диффузии трития на новой температурной ступени (температура Т2).

Рисунок 1 - Выделение трития, непрерывно генерируемого в сфере, при ступенчатом нагреве образца (математическое моделирование)

Пример расчётов по уравнению (4), для случая резкого повышения температуры приведён на рисунке 1, а для резкого понижения температуры - на рисунке 2. Видно, что характер газовыделения, в принципе, аналогичен экспериментально наблюдаемым эффектам.

Рисунок 2 - Выделение трития, непрерывно генерируемого в сфере, при ступенчатом охлаждении образца (математическое моделирование)

Хорошее соответствие предложенной феноменологической теории экспериментальным данным позволило рассчитать параметры температурной зависимости коэффициента диффузии трития по кристаллической решётке титаната лития. Показано, что предъэкспоненциальный множитель D01=0,1 см2/сек и энергия активации диффузии ЕD1=130 кДж/моль для начальной стадии выжигания лития и D02=0,006 см2/сек и ЕD2=69 кДж/моль для конечной стадии. Таким образом, пребывание тритиевой керамики в реакторе привело к уменьшению энергии активации диффузии трития почти в два раза и уменьшению предъэкспоненциального (энтропийного) множителя диффузии более, чем на порядок. При температуре 500оС коэффициент диффузии трития D= 1,5910-10 см2/с для начала эксперимента, и D=1,2810-7 см2/с для конечной стадии облучения. При этом время удержания трития в пэббле уменьшилось от =r02/(15D)= 48,7 суток до =0,06 суток (при Т=700оС время удержания трития сокращается до 10 мин).

Полученные результаты достаточно хорошо соответствуют литературным данным. тритий диффузия реакторный облучение

Проведённое экспериментальное исследование, совместно с результатами математического моделирования, позволяют утверждать, что основным процессом, ответственным за выделения трития, непрерывно генерируемого в титанате лития в ходе ядерной реакции лития-6 с тепловыми нейтронами, является объемная диффузия тритона (Т+), несколько осложнённая процессами взаимодействия трития с радиационными дефектами и поверхностной реакции молизации (переход Т+ в НТ и/или Т2). При этом, в течение первых трёх месяцев реакторного облучения литиевой керамики, коэффициент диффузии трития увеличивается за счёт уменьшения энергии активации диффузии. Обнаруженный эффект объяснён уменьшением концентрации ионов лития в узлах кристаллической решётки, выступающих как дополнительные диффузионные барьеры.

Низкие значения степеней и времён удержания, позволяющие практически полностью извлекать тритий из пэбблов при сравнительно умеренных температурах, хорошая радиационная, химическая и механическая стойкость, позволяет рекомендовать керамику на основе метатитаната лития в качестве бридерного материала для установок управляемого термоядерного синтеза.

Выводы

- На специально созданной аппаратуре [5] изучена кинетика выделения трития [6], непрерывно генерируемого в условиях реакторного эксперимента в керамике на основе метатитаната лития, высокообогащённой по литию-6 (96%), в условиях термоциклирования, вплоть до высоких степеней выгорания лития (23%).

- Обнаружено, что высокообогащенная литиевая керамика в течение длительного времени является эффективным и устойчивым источником трития: выгорание лития-6 компенсируется ускорением диффузии трития по кристаллической решётке Li2TiO3.

- Предложен математический аппарат, описывающий выделение трития как за счёт эффекта отдачи, так и за счёт диффузии.

- Рассчитаны параметры диффузии и энергии активации процесса выделения трития из облучённой керамики. Обнаружено, что по мере выжигания лития, энергия активации выделения трития уменьшается, стремясь к постоянному значению при высоких степенях выгорания лития-6.

- Показано, что по мере облучения, создаваемые при выгорании лития дефекты действуют как дополнительные диффузионные пути, облегчающие диффузию трития. Выгорание трития компенсируется облегченной диффузией, в результате чего поток трития из керамики из титаната лития не меняется в течение достаточно длительного времени.

- Из экспериментальных данных рассчитаны параметры температурной зависимости коэффициента диффузии трития в Li2TiO3 (энтропийный множитель и энергия активации диффузии) в том числе - для начальной и конечной стадии выжигания лития-6. Определены такие характеристики бридерного материала, как степень и время удержания трития, доля газовыделения и т.п. и их зависимости от режима термоциклирования и времени реакторного облучения.

- Предложены механизмы генерации и выделения трития из литиевой керамики в процессе длительного реакторного облучения [7].

- Показано, что высокообогащённая по литию-6 керамика на базе метатитаната лития может служить устойчивым (по крайней мере до степеней выгорания 23%) источником трития, как топлива для установок управляемого термоядерного синтеза.

Заключение

Изучена кинетика выхода трития из образцов литиевой керамики в процессе реакторного облучения при постоянной температуре и в условиях термоциклирования.

Определено влияния степени выгорания лития на характер выделения трития из титаната лития в процессе длительного реакторного облучения вплоть до степени выгорания лития до 22%.

Предложены механизмы генерации и выделения трития из литиевой керамики в процессе длительного реакторного облучения.

Показано, что высокообогащённая по литию-6 керамика на базе метатитаната лития может служить устойчивым (по крайней мере до степеней выгорания 22%) источником трития для установок управляемого термоядерного синтеза.

Литература

1 K.Tsuchiya, A.Kikukawa, D.Yamaki, M.Nakamichi, M.Enoeda, H.Kawamura. Insitu tritium release behavior from Li2TiO3 pebble-bed // Fusion Enginereeng and Desing (Japan) v. 58-59 (2001) 679-682.

2 U.Fischer, P.Batistoni, L.V.Boccaccini, L.Giancarli, S.Hermsmeyer, Y.Poitevin. Eu Blanket desing activities and neutronics support efforts. // FUSION SCIENCE AND TECHNOLOGY. VOL.47 may 2005. p. 1052-1059

3 K.Tsuchiya, M.Nakamichi, Y.Nagao, J.Fujita, H.Sagawa, S.tanaka, H.Kawamura. Integrated experiment of blanket in-pile mockup with Li2TiO3 pebbles. // Fusion Engineering and Desing (Japan) v. 51-52 (2000) 887-892,

4 V.Kapychev, V.Tebus, V.Frolov. Influence of neutron irrsdiation on the strength characteristics of lithium ceramic pellets for fusion reactor blankets. // Journal of Nuclear Materials v. 307-311 (2002) 823-826.

5 И.Л.Тажибаева, В.П.Шестаков, Е.А.Кенжин, Е.В.Чихрай, Т.В.Кульсартов, П.В.Чакров, Ш.Х.Гизатулин, А.О.Бекмухамбетов, А.Куйкабаева, H.Kawamura, K.Tsuchiya «Использование реактора ВВР-К для длительных радиационных испытаний литиевой керамики Li2TiO3 для бланкета ТЯР» - ВАНТ, сер. Термоядерный синтез, вып.2, 2007. - С.3-10.

6 А.А.Куйкабаева, И.Л.Тажибаева, И.Н.Бекман. Кинетика и механизм выделения трития из титаната лития в процессе реакторного облучения // Вестник КазНУ. Серия Физ.мат. Алмата, 2007.

Аннотация

В работе даны результаты математического моделирования процессов выделения трития из сферической гранулы за счет эффектов отдачи и диффузии. Предложены математические уравнения, описывающие процесс выделения трития из образцов сферической формы за счёт эффекта отдачи в условиях реакторного облучения.

Ма?алада беру ж?не диффузия эффектісі н?тижесінде сфералы? т?йіршіктен тритияны? б?ліну ?рдісін математикалы? модельдеу н?тижелері келтірілген реакторлы с?улелендіру жа?дайында сфералы? ?алыпты ?лгісінен тритийді? б?ліну ?рдісін сипаттайтын математикалы? те?деуі ?сыныл?ан.

In this work the results of mathematical modeling of the tritium separation of spherical granules by means of recoil effects and diffusion. The mathematical equations describing the process of separation of tritium from spherical samples by means of the recoil effect under reactor ray treatment conditions is given.

Размещено на Allbest.ru