Исследования деления ядер урана и плутония при низких энергиях возбуждения

Размещено на http://www.allbest.ru/

Размещено на http://www.allbest.ru/

РОССИЙСКАЯ АКАДЕМИЯ НАУК

ИНСТИТУТ ЯДЕРНЫХ ИССЛЕДОВАНИЙ

АВТОРЕФЕРАТ

диссертации на соискание ученой степени доктора физико-математических наук

Исследования деления ядер урана и плутония при низких энергиях возбуждения

01.04.16 - физика атомного ядра и элементарных частиц.

Рябов Юрий Васильевич

Москва - 2007

1. Общая характеристика работы

Актуальность темы исследований

Деление ядер - это само по себе очень сложное явление, пожалуй, самое сложное в коренной перестройке (спонтанной или вынужденной) структуры атомного ядра. Кроме того, в ядерной физике деление представляет уникальную возможность для изучения свойств сильно деформированных ядер, поскольку очень многое происходит в ядре между моментом захвата нейтрона и испусканием г-квантов возбужденными конечными ядрами-осколками. Как известно, открытие деления привело Н. Бора и Дж. Уилера и независимо Я. Френкеля к идеи использования модели жидкой капли для описания этого явления. Так в этой модели энергия основного состояния стабильного ядра описывается известной полуэмпирической формулой Вайцзекера. С помощью этой формулы можно было показать, что энергия тяжелого ядра значительно больше, чем сумма энергий двух средних ядер с такой же полной массой, как и масса исходного ядра. Отсюда та огромная энергия (до 200 МэВ), которая выделяется в делении, даже спонтанном.

Исследования тяжелых ядер вблизи границы стабильности показали, что потенциальная энергия ядра может проходить через максимум при деформации и в конечном итоге ядро может разделиться на два осколка меньшей массы. Н. Бор и Дж. Уилер первыми изучали свойства такой деформированной несжимаемой заряженной жидкой капли при возможном ее разделении на две части за счет конкуренции между поверхностным натяжением, удерживающим каплю в стабильном состоянии, и кулоновским расталкиванием, стремящимся к разделению ее на два осколка. Такой подход позволил описать общие свойства этой сложной перестройки атомного ядра и находился в удовлетворительном согласии с известными к тому времени экспериментальными фактами.

В начале 60-х годов развитие экспериментальных методов исследований, новейшей электроники, запуск целого ряда новых сильноточных импульсных электронных ускорителей (и импульсных реакторов) для создания монохроматических нейтронных пучков высокого энергетического разрешения привели в изучении процесса деления, как и во всей ядерной физике, к постановке качественно новых экспериментов и, как следствие, к появлению целого ряда новых результатов, не укладывающихся в рамки существовавших в то время модельных представлений (спонтанно делящиеся изомеры, резонансы в сечениях около энергетического порога деления, группировка подбарьерных и надбарьерных нейтронных резонансов, аномальные явления в переходном состоянии в энергетической щели вблизи энергии связи нуклона в составном ядре, аномалии в распределении делительных ширин нейтронных резонансов и расстояний между ними и т.д. и, наконец, парциальные сечения взаимодействия нейтронов с делящимися ядрами для нужд ядерной энергетики и, в частности, энергетики с воспроизводством ядерного горючего).

Эти, как казалось поначалу, не связанные между собой факты были единообразно объяснены на основе модели двугорбого барьера деления, созданной в 1966 г. В.М. Струтинским. В расчетах Струтинского, основанных на новом развитом им теоретическом подходе, который получил название «метода оболочечной поправки», было обнаружено, что в области тяжелых деформированных ядер-актинидов в потенциальной энергии деформации возникает глубокий минимум при значительном удлиннении ядер (приблизительно в 1.8 раза) относительно деформации основного состояния, т. е. там, где, согласно первоначальной модели жидкой капли, должен быть только один широкий максимум.

Энергия второго минимума (первый отвечает основному состоянию ядра), как следовало из расчетов, равнялась 2-2.5 МэВ над уровнем основного состояния, а высота барьеров, окружающих второй минимум, также составляла несколько МэВ, т. е. являлась величиной того же масштаба, что и «капельные» барьеры деления. Этот подход способствовал пониманию многих свойств процесса деления, непонятных в рамках прежних представлений, но и стимулировал поиск и исследования новых явлений, обусловленных такой структурой барьера, что привело к большому подъему в изучении физики процесса деления ядер во всем мире. Следует отметить, что многие характеристики деления ядер медленными и резонансными нейтронами представляют особый интерес и могут пролить свет на важные аспекты процесса деления в целом.

При энергиях возбуждения, близких к энергии связи нейтрона, что соответствует резонансной области экспериментальных исследований, где отдельные ядерные уровни составного ядра хорошо разделяются, ожидалось, что распределение делительных ширин будет соответствовать узкому распределению, аналогичному таковому для радиационных ширин. Этот вывод следовал из того факта, что в модели составного ядра число выходных каналов в процессе деления огромно и для двойного деления даже без учета испускания мгновенных нейтронов и г-квантов может достигать порядка 10¹⁰. Но уже ранние измерения сечения деления на стационарных реакторах с механическими селекторами показали, что эти предположения неверны.

Эти неожиданные результаты были объяснены Оге Бором с помощью коллективной модели, примененной к переходным состояниям, через которые проходит делящееся ядро при деформации, соответствующей седловой точке. Из-за ограничений по энергии, спину и четности переход в состояние составного ядра, образованный при захвате нейтрона ядрами урана и плутония с нечетными массовыми числами, возможен только через небольшое число переходных состояний. Благодаря статистической природе распределения делительных ширин и интерференции между резонансами, которая происходит из-за полной корреляции амплитуд парциальных делительных ширин резонансов, термин «канал» для деления обычно относится к среднему акту деления, проходящему через определенное переходное состояние. Идея о каналах деления -- квантовых состояниях делящегося ядра в седловой точке, которые возникают вследствие возбуждения всех степеней свободы, кроме делительных (в-колебаний) -- содержится уже у Н. Бора и Дж. Уилера.

В 1955 г. Oгe Бором было высказано следующее более детальное предположение, что при низких энергиях возбуждения ядро, проходящее через седловую точку, в действительности является «холодным», так как большая часть его энергии переходит в потенциальную энергию деформации. Квантовые состояния, в которых ядро может находиться при критической деформации - «каналы деления», заметно разделены и представляют относительно простой тип движения ядра. Ожидается, что спектр этих каналов будет похож на спектр, наблюдаемый при малых возбуждениях основного состояния сильно деформированного ядра.

Итак, каналы деления - это квантовые «уровни» ядра в аномально деформированном переходном состоянии, соответствующем энергетически наиболее «узкому» месту в процессе деления - вершине барьера. Каждому каналу деления отвечает своя поверхность потенциальной энергии деформации, определяемая набором квантовых чисел: (угловой момент ядра), К (его проекция на направление деления, совпадающее с осью симметрии), р (четность состояний).

Таким образом, из-за наличия энергетической щели (1.5-2.0 МэВ над наинизшим порогом деления) в четно-четных составных ядрах существует область, в которой каналы нуклонной и коллективной природы разделены, и поэтому возбуждения, соответствующие нижним каналам (при делении s-нейтронами), имеют коллективную природу. Отсутствие количественной теории не позволяет предсказывать с достаточной определенностью влияние распределения избыточной энергии в пределах энергетической щели между каналами различной природы. Однако, установление экспериментальной связи между величинами, характеризующими переходное ядро на вершине делительного барьера и непосредственно перед разделением на два осколка, характером обмена энергией между различными степенями свободы при спуске с вершины (в пространстве деформаций) и состояниями образовавшихся осколков в момент разлета позволило бы получить информацию, важную для разработки теоретических моделей и понимания физики процесса деления ядер. Как известно, каждая пара осколков, кроме массы, характеризуется величиной кинетической энергии и энергии возбуждения, которые и составляют основную часть полного энерговыделения. На этом фоне относительная величина возможного перераспределения энергии между каналами в пределах энергетической щели хоть и невелика, но существенно может влиять на физические характеристики самого процесса деления (изменение спина и четности переходных состояний, возбуждение конечных осколков, изменение длины пути спуска с барьера к точке разрыва в модели Брозы).

В модели же двугорбого барьера на пути делящегося ядра возникают два горба - две седловые точки со своими спектрами переходных состояний и возможно разными по высоте барьерами деления (горбами). Одним из наиболее интересных следствий сложной формы барьера деления является возможность образования квазистационарных состояний во II потенциальной яме. Особая роль среди таких состояний принадлежит в-вибрационным - продольным колебаниям ядра. Тесная связь в-колебаний с делительной модой дает принципиальную возможность выделить их с помощью реакции деления. Благодаря тому, что основное состояние второй потенциальной ямы приподнято на 2--3 МэВ над основным состоянием ядра, для четно - четных ядер даже в околопороговой области затухание в-вибраций во второй яме оказывается не полным. Сильному затуханию по компаундным состояниям первой ямы препятствует внутренний горб барьера. Кроме того, большая делительная ширина в-состояний во второй яме делает возможным изучение их влияния на компаунд состояния как в надбарьерной, так и подбарьерной области энергий возбуждения переходных состояний. Влияние на компаунд-состояния состояний во второй потенциальной яме при различной силе связи между матричными элементами (сильная, слабая, промежуточная), описывающими и те, и другие состояния было подробно разработано в работах Дж. Линна. Модель нейтронных резонансных реакций Линна, созданная на базе «микромакроскопического» метода расчета барьеров деления Струтинского, явилась основой программы экспериментальных исследований физики деления в переходных состояниях и интерпретации полученных результатов в группе физики деления Лаборатории нейтронной физики ОИЯИ.

Цель и методы исследований.

Основными задачами данной работы являются:

1. Использование метода времени пролета с помощью импульсных источников нейтронов на основе импульсного реактора периодического действия ЛНФ ОИЯИ (ИБР и ИБР в режиме бустера с электронным ускорителем-инжектором), а также импульсного нейтронного источника на основе электронного линейного ускорителя CEN Saclay (Франция) для проведения исследований процесса деления в переходном состоянии.

2. Разработка и создание новейшей детектирующей аппаратуры и экспериментальных установок для измерения парциальных сечений урана-235 и плутония-239.

3. Измерение методом времени пролета парциальных сечений (деление и радиационный захват) урана-235 и плутония-239 в энергетической области от тепловых нейтронов до 100 кэВ.

4. Анализ этих сечений реакции (сумма сечений деления и радиационного захвата), а также самих парциальных сечений, который позволил получать конкретную физическую информацию.

5. Получение полного набора параметров уровней урана-235 (область энергий 1-50 эВ) и плутония-239 (5-150 эВ).

6. Исследование корреляционной зависимости между различными параметрами уровней с целью определения связей выходных каналов распада составного ядра.

7. Исследование распределения энергии над наинизшим барьером деления и энергией связи нейтрона в составном ядре и связи с каналами в седловой точке путем измерения возбуждения осколков деления (возбужденные осколки испаряют нейтроны, и число вторичных нейтронов является критерием возбуждения).

8. Проведение дополнительных исследований с использованием других методов (две методики) регистрации мгновенных нейтронов деления для тех же ядер-мишеней на TOF-спектрометре с высоким временным (энергетическим) разрешением в CEN Сакле (Франция).

9. Исследования процесса деления после испускания г-кванта (или квантов) с изменением четности и делением через каналы, лежащие ниже по энергии и подходящие по спину и четности, предсказанного теоретическими расчетами Линна.

10. Разработка и сооружение в течение последних 3-4 лет времяпролетного спектрометра, названного ТРОНС (Троицкий Нейтронный Спектрометр), на основе модернизированной ловушки протонного пучка линейного протонного ускорителя ММФ ИЯИ РАН.

Научная новизна и практическая ценность работы.

В работе получены следующие новые результаты.

Впервые проводились систематические исследования процесса деления ядер вблизи вершины барьера деления (при возбуждениях, близких энергии связи нуклона в составном ядре), которые позволяют изучать переходные состояния в модели О.Бора, соответствующие состояниям с различными квантовыми характеристиками (J, р, K)

Основным методом исследований являлся метод времени пролета с использованием импульсных источников нейтронов на основе импульсного реактора периодического действия ЛНФ ОИЯИ (ИБР и ИБР в режиме бустера с электронным ускорителем), а также импульсного нейтронного источника на основе электронного линейного ускорителя CEN Saclay (Франция).

Впервые в нашей стране была разработана методика, включая программное обеспечение, комплексного получения параметров делящихся ядер из измерений сечений деления, радиационного захвата (их суммы - сечения поглощения) и пропускания в «хорошей» геометрии (сечение поглощения + сечения резонансного и потенциального рассеяния), самоиндикации, что позволило уточнить известные данные о параметрах уровней урана-235 и плутония-239, а также существенно расширить число исследованных уровней.

Впервые был получен полный набор параметров для большого числа уровней составных ядер U-236 и Pu-240 и ограниченный - для U-234.

Исследована корреляционная зависимость между различными параметрами уровней с целью определения связей выходных каналов распада составного ядра.

Впервые проведены измерения возбуждения осколков деления урана-235 и плутония-239 в резонансных состояниях, образованных при взаимодействии с S-нейтронами.

Впервые была создана система детектирования мгновенных нейтронов деления с новой специализированной электроникой, одновременной регистрацией эффекта и фона, с системой кодирования экспериментальной информации и передачи в Измерительный центр ЛНФ на 20-разрядный регистратор с памятью на магнитной ленте и специализированный комплекс накопления, хранения экспериментальной информации, контроля за ходом эксперимента и предварительной обработки данных с использованием «малой» вычислительной машины с визуальным каналом связи в виде осциллографа со световым карандашом и «большой» вычислительной машины ЛВТА ОИЯИ для обработки полученной экспериментальной информации

В измерениях среднего числа мгновенных нейтронов деления для нейтронных резонансов урана-235 и плутония-239 с разными спинами впервые была обнаружена, по-видимому, глубокая связь между двумя последовательными стадиями процесса деления: переходными состояниями ядра при критической деформации, с одной стороны, и моментом разделения на два осколка и их разлетом, с другой.

Впервые полученные средние значения по резонансной области энергий взаимодействующих нейтронов (S-взаимодействие) числа мгновенных нейтронов на акт деления для урана-235 и плутония-239 представляют значительный интерес и для прикладных работ по расчетам энергетических реакторов с большой активной зоной, где вклад надтепловых нейтронов в общем спектре, увеличивается, а, значит, необходимо иметь более точную информацию о характеристиках взаимодействия надтепловых нейтронов с делящимися ядрами.

Разработаны экспериментальные методики поиска (n,гf)-реакции при делении ядер в резонансной области энергий взаимодействующих нейтронов, связанной с перераспределением энергии в пределах энергетической щели.

Впервые проведен цикл исследований по обнаружению (n,гf)-реакции на ядрах-мишенях урана-235 и плутония-239 в резонансной области энергий взаимодействующих нейтронов на TOF-спектрометрах ЛНФ ОИЯИ (Дубна) и CEN Saclay (Франция).

Разработан и сооружен в течение последних 3-4 лет нейтронный времяпролетный спектрометр, названный ТРОНС (Троицкий Нейтронный Спектрометр), на основе модернизированной ловушки протонного пучка линейного ускорителя ММФ ИЯИ РАН - первый импульсный источник нейтронов на протонном пучке средних энергий в нашей стране.

Положения, выносимые на защиту.

На защиту выносятся результаты экспериментальных исследований:

1. парциальных сечений урана-235 и плутония-239 нейтронами резонансных и промежуточных энергий, анализа сечений с целью получения значений силовых функций для S- и Р-нейтронов и определения влияния структуры уровней второй потенциальной ямы на квазипериодические вариации в ходе сечений деления, что позволяет оценить плотность уровней второго типа (во второй потенциальной яме) и их ширины,

2. парциальных ширин уровней и их статистических свойств,

3. распределения энергии возбуждения осколков деления в переходном состоянии,

4. деления ядер в переходном состоянии с предварительным испусканием г-кванта (или г-квантов), изменяющего четность, понижающего барьер и увеличивающего вероятность деления (n,гf-реакция),

5.физических и технических характеристик нейтронного времяпролетного спектрометра на основе импульсного протонного пучка Московской мезонной фабрики при реализации проекта «РАДЭКС» в ИЯИ РАН («ТРОНС» - TOF-спектрометр).

Апробация работы и публикации:

Основные результаты, представленные в диссертации, докладывались на Международных и Всесоюзных Конференциях (Симпозиум по физике и химии деления, Зальцбург, Австрия, (1965), Международная Конференции по нейтронной физике, Антверпен (Бельгия), (1964), Международное совещание по методам обработки на ЭВМ, Дубна, (1968), Intern. Symposium on Nuclear Structure, Dubna, (1968), Англо-советский семинар по ядерным данным для реакторов, Дубна, 1968, Всесоюзная конференция по физике деления, Меликес, (1968), Х1Х ежегодное совещание по ядерной спектроскопии и структуре атомного ядра, Ереван, (1969), Международная конференция по ядерным данным для реакторов, Хельсинки, (1971), Всесоюзное совещание по методам Монте-Карло, Сухуми, (1969), Всесоюзной конференции по нейтронной физике, Киев, (1973, 1974, 1975, 1977), Международная конференция по ядерным данным, Санта-Фе, (США), (2005), ISINN, (Dubna), ICANS (2005, 2006), Всероссийское совещание по физике деления, Обнинск, (2003), Международное совещание по современным реакторам, Москва, (2006)) и были опубликованы в журналах (Phys. Lett. (1971), Nucl. Phys. (1973), Le Journal de Physique, (1973), Z.Phys. (1983), Nuevo Chimento, (1984), Ядерная физика, (1964-1978), Атомная энергия, (1965-2003), ПТЭ (1964-1973))

2. Содержание диссертации

Во Введении (Глава I) раскрывается актуальность научной проблемы, изучению которой посвящена настоящая работа. Изложены цели и методы исследований, научная новизна и практическая ценность работы, представлены положения, выносимые на защиту. Кратко описана структура диссертации и апробация работы.

В Главе II дано описание методик измерения парциальных сечений делящихся ядер-мишеней, примененных в исследованиях процесса деления в переходных состояниях. Даны характеристики время пролетных спектрометров по времени пролета в ЛНФ ОИЯИ (Дубна) и CEN Saclay (Франция). При разработке методов нейтронной спектрометрии делящихся изотопов в ЛНФ ОИЯИ были опробованы различные варианты регистрации актов деления: газовый сцинтилляционный счетчик объемом 8.5 л, наполненного Xe до давления 2 атм., цилиндрическая ионизационной камера, уникальная многослойная искровая камера, позволяющая использовать граммовые количества б-активных изотопов при эффективности регистрации осколков 40-60%, а б-частиц менее 0.01% . Все перечисленные методы имеют низкую абсолютную эффективность регистрации исследуемой реакции и, кроме того, измерения только энергетической зависимости сечения деления и (или) полного сечения методом пропускания (методически самое простое исследование) содержат слишком ограниченную информацию о выходных каналах исследуемой реакции.

Для возможного использования в измерениях парциальных сечений деления и радиационного захвата был применен метод разделения мгновенных г - квантов и нейтронов в кристалле стильбена по форме импульса (PSD). Счет протонов отдачи пропорционален числу делений в образце под действием нейтронов. Был создан детектор быстрых нейтронов на основе кристалла стильбен диаметром и образующей 7 см и ФЭУ-82, который обеспечивал работу при высоких счетных загрузках (до ~8х10⁴ имп/с) и имел эффективность регистрации быстрых нейтронов в области энергий от 100 кэВ до 30 МэВ равную 80±10%.

С помощью этого детектора был проведен ряд исследований на TOF-спектрометре на пролетном расстоянии 250 м и на электростатическом генераторе ЭГ-5 ЛНФ. Поскольку импульсный нейтронный источник на базе ИБР-1, ИБР-30 и ИБР-30 в режиме бустера при довольно высокой по тем временам интегральной интенсивности нейтронов имел длинный нейтронный импульс (43, 55 и 5 мкс, соответственно), то на пролетном расстоянии 1010 м (максимальное пролетное расстояние для нейтронного спектрометра по времени пролета) измеряемая ширина на полувысоте нейтронных резонансов составляла от нескольких десятков (для относительно высоких энергий нейтронов) до нескольких сотен мкс (для медленных нейтронов).

Такая особенность нейтронного импульсного источника привела к оригинальной идеи создания высокоэффективной регистрирующей системы, позволяющей одновременно и с высокой эффективностью измерять сечения деления и радиационного захвата «толстых» образцов делящихся материалов. В основу была положена идея методики Рейнеса и Коуэна (1953-1959гг) по наблюдению взаимодействия реакторных нейтрино с протонами в реакции обратного в-распада: н_e + р > n + e⁺. При рассмотрении применения этой методики высокоэффективной регистрации быстрых нейтронов деления было отмечено, что в акте вынужденного деления кроме мгновенных нейтронов одновременно испускаются в среднем 10 г-квантов со средней энергией ~0.75 МэВ, а при радиационном захвате - 3-5 г-квантов с суммарной энергией, равной энергии связи нейтрона в составном ядре.

Были проведены расчеты методом Монте-Карло времени жизни нейтронов деления в жидком сцинтилляторе состава C_nH_2n и различных концентрациях ядер Cd. Расчеты показали, что для получения высокой эффективности и малой зависимости ее от энергии регистрируемого нейтрона, необходимо, чтобы линейные размеры детектора в несколько раз превышали среднее расстояние, которое проходит нейтрон в процессе замедления. В интересующем нас интервале энергий это расстояние составляет от 3 до 11 см. При поглощении замедленного нейтрона ядро кадмия (основной вклад в сечение захвата дает Cd-113, составляющий 12.3% в естественной смеси изотопов) испускает каскад из 4-х г-квантов с полной энергией 9.2 МэВ. Свободный пробег этих г-квантов в органическом сцинтилляторе составляет 20-25 см. Именно эта величина и определяла геометрические размеры всего детектора.

Было изготовлено два таких детектора - один объемом 350 л с 32 ФЭУ-24 и основной детектор в виде двух усеченных конусов общим объемом 550 л с 8-ю новыми более стабильными большекатодными ФЭУ-49 с относительно низким уровнем собственных шумов. В качестве основного сцинтиллирующего вещества использовался пара-терфенил (р-дифенил-бензол, максимум спектра излучения л=3910А) и смеситель спектра в диапазон спектральной чувствительности мультищелочного катода ФЭУ-49 - РОРОР. В качестве органического растворителя, который достаточно эффективен в отношении передачи энергии возбуждения под действием ионизирующего излучения молекулам основного сцинтиллирующего вещества и обладает низкой оптической плотностью (обратная величина длине свободного пробега фотона) для длин волн спектра испускания основного сцинтиллирующего вещества, использовался толуол.

В нашей детектирующей системе, как и в работах Рейнеса и Коуена, кадмий вводился в виде раствора пропионовокислого кадмия (пропионата кадмия) в обезвоженном метиловом спирте. Уменьшение световыхода частично компенсировалось введением второй сцинтиллирующей добавки - нафталина, активированного антраценом. В результате полный световыход составлял 75% от световыхода «чистого» (без пропионата кадмия) сцинтиллятора. Созданный сцинтилляционный детектор являлся первым детектором такого типа с максимальным объемом (и эффективностью), наименьшим временем жизни нейтрона до захвата (8 мкс), и впервые использовался для экспериментов по времени пролета на нейтронных импульсных пучках.

Полное разделение случаев деления и радиационного захвата возможно только тогда, когда акты деления регистрируются с эффективностью 100%, что экспериментально до сих пор недостижимо. В использованной методике было возможно регистрировать только скорость счета актов деления в канале делений с некоторой эффективностью (относительно высокой) и скорость счета радиационного захвата вместе с г-квантами деления (незарегистрированными в канале делений) в канале регистрации радиационного захвата. Последующей нормировкой возможно было полностью разделить зарегистрированные акты деления и радиационного захвата. В этом методе регистрации акта деления будет соответствовать импульс задержанного совпадения между импульсами, соответствующими регистрации мгновенных г-лучей деления, фиксирующих момент деления, и регистрации г-лучей от захвата кадмием одного из замедлившихся нейтронов деления, фиксирующего сам факт деления. Время, разделяющее эти события, определяется временем жизни нейтрона в замедляющей среде детектора до захвата ядром кадмия. Схема детектора и регистрирующей электроники приведена на рис.1.

Эффективность регистрации актов деления равняется е_f=е_fгЧе_fn, где е_fг - эффективность регистрации мгновенных г-лучей деления, а е_fn - эффективность регистрации мгновенных нейтронов деления в выбранном временном окне. В реальных измерениях на нейтронном пучке фон случайных совпадений, а это основной фон в делительном канале, довольно точно учитывался введением задержки, в 5 раз превышающей среднее время жизни нейтрона в детекторе. К этому моменту от зарегистрированного акта деления остается «хвост» нейтронов, не превышающий ~0.6%. Такая информация также накапливалась в отдельной блоке памяти. Случаи, незарегистрированные в делительном канале, регистрировались в канале антисовпадений, предназначенном для выделения актов радиационного захвата. Счет по каналу антисовпадений, кроме зарегистрированных актов

Рис. 1. Один из первых вариантов организации сбора информации с жидкостного сцинтилляционного детектора объемом 300л.

Слева показан вакуумный нейтроновод диаметром 80 см и коллиматор из парафина и карбида бора с центральным отверстием 18 см, формирующим размеры нейтронного пучка по размерам исследуемых образцов (на первом этапе исследований).

Далее внутренний вакуумный канал детектора с плоским образцом, окруженным цилиндрическим поглотителем из лития-6 для поглощения нейтронов, рассеянных образцом. Приведена блок-схема стандартной электроники. В последующих измерениях использовались временные анализаторы на 4096 и более каналов.

Радиационного захвата, включает также акты, обусловленные рассеянными нейтронами и делением, незарегистрированным в делительном канале из-за того, что е_f < 1. Таким образом, скорость счета в канале антисовпадений, после учета фонов, определялась только радиационным захватом и делением, незарегистрированным в делительном канале: ДN_г = е_cДn_c + wДn_f, где Дn_c, Дn_f - число радиационных захватов и делений в образце для данного временного канала, е_c - эффективность регистрации актов радиационного захвата, w- эффективность, с которой в канале антисовпадений регистрируются акты, относящиеся к делению.

Физический смысл w понятен из выражения

w = е_fг(1-е_fn) + е_n(1-е_fг),

где е_fг - эффективность регистрации мгновенных г-лучей деления в радиационном канале, е_fn - эффективность регистрации мгновенных нейтронов в канале делений, е_n - эффективность регистрации мгновенных нейтронов деления в радиационном канале. Измеренные эффективности имели следующие значения:

е_f = 0.386 ± 0.005, е_fг = 0.536 ± 0.012, е_fn = 0.73 ± 0.02,

е_n = 0.39 ± 0.02, е_c = 0.27 ± 0.02, а w = 0.33 ± 0.02.

Сечение деления определялось из выражения:

у_f(E_i)={[N_f(i)/N_в(i)]/[ДN/ДN_f]}Чу_f(E_т)(E_т/E_i)^1/2, (II-1)

где N_f(i) и ДN_fт - число актов деления, зарегистрированных в i-том канале анализатора и при энергии E_т; N_в(i) и ДN_вт - число отсчетов «тонкого» борного счетчика в том же канале анализатора и при энергии E_т; у_f(E_т) - сечение деления при E_т; E_i - энергия, соответствующая i-тому каналу временного анализатора. Калибровка по тепловым сечениям, как наиболее точная, осуществлялась с использованием рецикличных нейтронов. Ход нейтронного потока измерялся батареей из 10 тонких борных счетчиков польского производства, наполненных обогащенным BF₃ (87.4% B-10) при давлении 600 мм Hg. Для получения сечения радиационного захвата экспериментально измерялось отношение этого сечения к сечению деления-величина б= у_c/у_f (обозначение, принятое в реакторостроении). Выражение для б получено из выше приведенного с теми же обозначениями

б(Е_i)= N_г(i)/N_f(i) е_f/е_c - w/е_c (II-2)

Это выражение справедливо в том случае, когда для исследуемого образца nу_о<<1 (образец «тонкий») и можно пренебречь поправками на многократные взаимодействия нейтронов в образце.

Таким образом впервые были получены сечения радиационного захвата, деления и б(Еi) в области энергий нейтронов 1 эВ - 30 кэВ для ядер-мишеней урана-235 и плутония-239. Эти сечения демонстрируют, что в области кэВ и десятков кэВ величина б(Е_n) ведет себя различно для U-235 и Pu-239, что может прямо влиять на процессы в активной зоне энергетических реакторов и в реакторах с воспроизводством топлива. Поскольку требования к точности определения парциальных сечений и б(Е_n) со стороны проектировщиков реакторов-размножителей и мощных энергетических реакторов были выше, чем достигнутые в экспериментах, то продолжалась разработка новых методик и проводились новые измерения. Это особенно важно было именно для Pu-239, потому что плутоний являлся конечным продуктом в уран-плутониевом цикле воспроизводства ядерного горючего. Поэтому дополнение ИБРа электронным инжектором (на первом этапе - микротроном, на втором - линейным электронным ускорителем) позволило проводить измерения с более высоким энергетическим разрешением до -15 нс/м. В этой серии измерений использовалась новая методика, которая заключалась в сравнении скорости счета ионизационной делительной камеры, содержащей 120 мг Pu-239, и большого жидкостного сцинтилляционного детектора, регистрирующего в зависимости от времени пролета г-лучи из относительно «толстого» образца Pu-239, возникающие в результате радиационного захвата и (или) деления. Эффективность регистрации актов деления в камере составляла -70%.. Для регистрации г-лучей деления и радиационного захвата использовался жидкий сцинтилляционный детектор объемом 600 л, аналогичный описанному выше, но без введенного в раствор кадмия. Число отсчетов камеры делений и жидкостного детектора в отдельном канале временного анализатора, после учета всех фонов можно представить в виде

N_f = n_f0е_f,

N_г=n_cе_c+n_fе_гf, (II-3)

Здесь n_fо,n_f-число делений в камере и в образце, n_c-число событий радиационного захвата нейтронов в образце, е_f, е_cf, е_c -эффективности регистрации актов деления в камере и делений и радиационных захватов в образце. Из этих соотношений можно получить величину б(Е_n):

б(Е_n)=АN_c/N_f-B, (II-4)

где А = [m₀/m]/[е_f/е_c], B=е_cf/е_c (m и m₀ -количество Pu-239 в образце и камере), - константы, которые не зависят от энергии нейтронов, если предполагать, что е_c слабо чувствительна к слабым вариациям спектра г-лучей радиационного захвата (это выполняется для большеобъемного детектора).

Таким образом, при измерениях сечений деления и радиационного захвата делящихся ядер определилось два направления исследований:

В первом - г-кванты с высокой эффективностью регистрировались жидкостными сцинтилляционными детекторами большого объема, что существенно снижает чувствительность метода к вариациям спектра г-квантов и возможным вариациям среднего числа мгновенных нейтронов деления. Однако следует учитывать, что все же фоны таких детекторов объемом 500-800 л высоки и могут приводить к ограничениям точности из-за существенных систематических ошибок.

Во втором, как это было показано выше, г-кванты радиационного захвата и деления (г-канал), а также мгновенные нейтроны деления (f-канал), регистрируются малогабаритными сцинтилляционными детекторами с низкой геометрической, а значит и полной, эффективностью (~1-2%). И в этом случае, после учета всех фонов по стандартной процедуре, выражение для отношения парциальных сечений радиационного захвата и деления в приближении тонкого образца можно записать в более строгой форме:

(II-5)

здесь n_f(E_n) - скорость счета мгновенных нейтронов деления (f-канал), nг -скорость счета г-квантов в энергетическом интервале от Е₁ до Е₂ (г-канал), н-число мгновенных нейтронов, испускаемых на акт деления, Р(н) - вероятность испускания н-нейтронов на акт деления, е_nf-эффективность регистрации мгновенного нейтрона спектра деления в f-канале, н_г^с(Е)dE, н_г^f(Е) -число г-квантов радиационного захвата и деления с энергией, заключенной между Е и Е+dЕ, е_г^f(Е), е_г^f(Е) - эффективности регистрации соответствующих г-квантов в г-канале, е_г^cf(Е)-эффективность регистрации актов захвата в f-канале, Е_а, Е_в - энергетический диапазон регистрации г-квантов детектором нейтронов.

Как и ранее, А,В,С -считаются постоянными и определяются из нормировок на хорошо изолированные резонансы с достаточно точно измеренными параметрами. При этом всегда предполагалось, что спектр и множественность г-излучения захвата и деления некоррелированы и не зависят от квантовых характеристик нейтронных резонансов, а, следовательно, и от энергии нейтронов источника по времени пролета. Подобные допущения делались и в отношении характеристик нейтронного излучения, сопровождающего деление.

Кроме того, заранее предполагалось, что число отсчетов г-квантов и мгновенных нейтронов деления строго пропорционально числу отсчетов осколков деления, т.е. сечению деления. Это позволяло при учете вклада г-квантов деления, как показывает опыт значительного (до 80% ), в суммарном г-спектре заменять зависимость числа отсчетов г-квантов деления числом отсчетов мгновенных нейтронов или осколков деления, как это следует из выражения (II-2). В дальнейших исследованиях с целью повышения точности измерений эти ограничения были сняты. Предполагалось, что на точность измерений у_f(E_n) и у_c(Е_n) влияют индивидуальные свойства нейтронных резонансов при калибровке и групп резонансов при измерениях в областях с ограниченным энергетически разрешением. Также может проявляться зависимость от полного момента делящегося ядра, проекции полного момента на ось симметрии ядра, а также от соответствующих характеристик барьеров деления и подбарьерных флуктуаций в сечениях деления.

В этом случае уже при достигнутом уровне точности измерений нет веских оснований категорически утверждать, что величины А, В и С в выражении (II-5) строго постоянны и не зависят от энергии взаимодействующего нейтрона. Тогда для дальнейшего повышения точности измерений необходимо либо развивать малочувствительные к изменениям этих величин методы, либо разрабатывать новые методы, экспериментально учитывающие такие изменения. Один из таких путей второго направления заключается в совершенствовании наиболее распространенной методики измерений б(Е_n) с помощью низкоэффективных детекторов. Так, выражение (II-5) с точностью до членов второго порядка по С (С<10^-2) можно преобразовать к виду

ЧP(н)}

N_f -скорость счета г-квантов в совпадениях с актами деления в тех же энергетических пределах регистрации, что и суммарного г-спектра; к~1.

Это позволило повысить точность проведенных относительных измерений до 5-10%. Следует отметить, что абсолютные измерения величины б(E_n) до сих пор не предпринимались из-за принципиальных трудностей. Специалисты по расчетам ядерных реакторов ввели в рассмотрение сечения различных делящихся материалов, измеренные относительно сечения U-235, которое известно с максимально достижимой в настоящее время точностью.

Попытка создать и экспериментально проверить методику относительного измерения сечения деления и радиационного захвата Pu-239 на времяпролетном спектрометре была также предпринята в ЛНФ ОИЯИ. Измерения проводились на пролетном расстоянии 500 м с энергетическим разрешением ~100 нс/м. Акты деления регистрировались одновременно ионизационными камерами, содержащими тонкие слои U-235 и Pu-239. г-Кванты радиационного захвата и деления регистрировались цилиндрическим 6-ти секционным жидкостным сцинтилляционным детектором объемом 200л. «Толстые» образцы и камеры помещались поочередно в центре детектора на оси цилиндрической вакуумированной трубы в геометрии близкой к 4р. Экспериментальное отношение сечений деления U-235 и Pu-239 получалось из выражения

(II-6)

где N_f, Ф_f - скорости счета ионизационных камер, t - полное время измерений,

е_f - эффективность регистрации делений, f(E) - энергетическая зависимость хода нейтронного потока, S - площадь делящегося слоя, m_k - количество ядер на см² в камере.

Обозначения (9) и (5) относятся к урану и плутонию, соответственно. Отношения t₅/t₉, f₅(E)/f₉(E) -близки к 1 и с высокой точностью (<1%) определялись по интегральному счету мониторов нейтронного потока и по счету стартов временных кодировщиков. Величины S, m_k и е определялись различными методами в измерениях при изготовлении камер деления. Было получено и отношение б(Е) для U-235 и Pu-239 из выражения

(II-7)

где е_гf, е_c -эффективности регистрации г-квантов деления и радиационного захвата жидкостным сцинтилляционным детектором, N_г, Ф_г -скорости счета г-квантов и фона, m(9), m(5) - поверхностная плотность ядер в образцах, величины к₂, к₃ - зависят от отношения счета мониторов и стартов временных кодировщиков в измерениях с камерами и образцами, а также от фиксированной геометрии образцов и камер.

Остальные обозначения такие же, как в выражении (II-6). Поверхностная плотность образцов равнялась 1.129х10²¹ для Pu-239 и 3.053х10²¹ для U-235, а слоев ионизационных камер 4.569х10¹⁹ и 4.718х10¹⁹ ядер/см², соответственно. Величина е_гf измерялась на интегральном спектре резонансных нейтронов в совпадениях жидкостного сцинтилляционного детектора с соответствующей ионизационной камерой деления и в дальнейших измерениях считалась независимой от энергии взаимодействующих нейтронов. Таким образом, все входящие в выражение (II-7) величины определялись экспериментально, кроме е_с(5)/е_с(9).

Отдельно величина е_с не может быть определена, но в данном методе измерений достаточно убедиться в том, что она близка 1 при выбранных условиях регистрации г-квантов. Для этого рассматривались хорошо изолированные резонансы со значениями величины б(E_i)в пределах 0.4-0.6, 0.8-1.0, 1.2-1.5, 1.8-2.0 и >3.0. В результате оказалось, что для каждой из этих групп отношение суммарных счетов г-квантов в пределах резонанса, нормированное на единичную площадь, не отличается от 1 более, чем на 3-4%. Эта величина и была принята для отношения е_с(5)/е_с(9) с ошибкой ±3.4%, которая и является основной систематической ошибкой для конечной экспериментальной величины б(9)/б(5). Эти измерения позволили получить относительные величины сечений и б(E_n) в области энергий нейтронов до 100 кэВ.

Оказалось возможным провести анализ среднего суммарного сечения реакции у_r с целью определения силовых функций для s и p волны. В нашем случае процедура существенно упрощается потому, что для урана и плутония в области энергий взаимодействующих нейтронов до ~50 кэВ выполняется условие Г_f+Г_г >> Г_n , где Г_f -делительная, Г_г-полная радиационная и Г_n - нейтронная ширины уровней составного ядра. Проводя обычное усреднение по энергии нейтронов формулы Брейта-Вигнера для изолированного уровня в области энергий, где резонансы еще не перекрываются, но уже не разрешаются нейтронным спектрометром по времени пролета и где основной вклад в суммарное сечение вносят нейтроны с орбитальными моментами l=0 и 1, получаем с учетом .

<у_r >=<у_r0>+<уr₁> = 2р²л²{<(Г_n/D)₀>+3<(Г_n/D)₁>}, (II-8)

где л-длина волны нейтрона с энергией Е_n, D-среднее расстояние между уровнями составного ядра с моментом J и четностью р. Знаки <> означает усреднение по уровням, входящим в энергетический интервал ДЕ. В области энергий нейтронов ниже 100 кэВ для урана и плутония по оптической модели хорошо выполняются соотношения

(Г_n/D)₀=S₀ и (Г_n/D)₁=[(R/л)²/(1+(R/л)²]S₁, (II-9)

где S₀ и S₁ - силовые функции нейтронов с l = 0 и 1, приведенные к 1 эВ; R-радиус ядра. Воспользовавшись разной энергетической зависимостью (Г/D)₀ и (Г/D)₁, можно разделить вклад этих членов в выражении (2) и найти независимые параметры S₀ и S₁. Методом МНК на ЭВМ БЭСМ-6 были получены следующие значения силовых функций:

Для урана-235 S₀=(0.936±0.018)х10^-4, S₁=(2.08±0.22)х10^-4

Для плутония-239 S₀=(0.879±0.029)х10^-4, S₁=(1.99±0.48)х10^-4.

Кроме того, как следует из модели Струтинского-Линна, в деформированном делящемся ядре возникают два промежуточных равновесных состояния. Это приводит к тому, что в сечении подбарьерного деления ядер монохроматическими нейтронами можно было ожидать проявления структуры, связанной с состояниями во второй потенциальной яме. Такие структуры экспериментально наблюдались в подбарьерном делении некоторых ядер. Тогда система уровней второй потенциальной ямы должна подобным же образом проявляться и при делении U-235 и Pu-239 в переходном состоянии вблизи вершины барьера, т.к. некоторые каналы могут оказаться как надбарьерными, так и подбарьерными. Чтобы попытаться обнаружить это влияние, необходимо было проанализировать сечения деления этих ядер в широкой области энергий взаимодействующих нейтронов, где эти сечения на первых взгляд ведут себя довольно гладко.

Однако известный метод автокорреляционного анализа позволяет обнаруживать даже малые квазипериодические структуры. Таким образом, по современным представлением деление урана и плутония s-нейтронами происходит через ограниченное число каналов. Для плутония канал К=0 J=0+ лежит на 1.5 МэВ ниже энергии связи, а канал К=1; J=1+ незначительно превышает энергию связи. Так как деление через второй канал является подбарьерным, то в этом случае должно быть заметным влияние промежуточных состояний во второй потенциальной яме. И это влияние должно проявляться в среднем сечении деления с зависимостью, пропорциональной плотности уровней одного спинового состояния ~(2J+1).

Аналогичные рассуждения применимы и к делению урана-235, где канал К=0; J=3- лежит на 0.7 МэВ ниже энергии связи, каналы К=1; J=3- и 4- незначительно выше. Сечение радиационного захвата также анализировалось этим методом, но как следует из анализа, в этом сечении не проявляется влияние промежуточных состояний, т.к. радиационные переходы происходят преимущественно в первой потенциальной яме. Эти выводы были подтверждены в работах, выполненных с использованием такого же метода анализа в Ок-Ридже, Сакле и Харуэле. Так значения W = 227 эВ для U-235 и W =312 и 460 ± 80 эВ для Pu-239, что в пределах ошибок хорошо согласуется с нашими результатами 280 эВ и 450 эВ, соответственно (Таблица I).

Таблица 1. Зависимость первого серийного корреляционного коэффициента (r1) от W (эВ) в сечениях деления U-235 и Pu-239.

Механизм образования делящегося изомера при диссипации энергии, соответствующей деформации второго потенциального минимума, с очевидностью следует из модели Струтинского. В частности, именно радиационный захват медленного или теплового нейтрона мог бы привести при диссипации энергии в виде г-квантов, равной энергии связи нейтрона в составном ядре, к образованию изомера формы.

Т.к. реакция (n,г) в отличие от реакций с заряженными частицами является более простой и определенной в интерпретации получаемых результатов, то наблюдение г-переходов, приводящих во второй потенциальной яме к образованию изомера, определение их энергии и мультипольности позволило бы экспериментально подтвердить существование изомерии формы. По этой причине была предпринята попытка обнаружить образование известного спонтанно делящегося изомера U-236m (t_1/2?70-130 нс) в реакции U-235(nг) при одновременной регистрации предшествующего г-излучения. Нейтроны с энергией ~60 кэВ были получены в реакции Т(р,n) и Li(p,n) на ЭГ-5 при токах ~2-8 мА.

В результате во всех сериях измерений с различными детекторами в качестве верхней границы выхода спонтанно делящегося изомера урана с сопровождающим г-излучением следует принять 1.5х10^-4, т.к. у^is/у_f=(0.21±1.25)х10^-4. Достигнутая точность ограничивается в основном неблагоприятными фоновыми условиями, и отношение счета в пике мгновенного деления к счету случайных совпадений не могло быть получено лучше 3х10³ .

Глава III. С момента становления нейтронной спектрометрии (1961г) на базе TOF-спектрометра ЛНФ ОИЯИ велись классические нейтронно-спектрометрические исследования делящихся и неделящихся ядер, цель которых - определение таких параметров нейтронных резонансов, как энергия Е_о, полная ширина Г, нейтронная ширина Г_n , радиационная ширина Г_г, делительная ширина Г_f и спин J . Полное сечение взаимодействия нейтронов с ядрами (в случае изолированного резонанса) описывается известной формулой Брейта- Вигнера

(III-1)

где а - амплитуда потенциального рассеяния;

, - статистический фактор, а J - спин ядра - мишени;

Резонансное сечение радиационного захвата и резонансное сечение деления

где i - относится или к радиационному захвату, или делению. Учет теплового движения ядер мишени приводит к изменению формулы для сечения

 (III-2)

Здесь Тэфф- эффективная температура образца, k - постоянная Болъцмана, А - атомный вес мишени. Наиболее простыми являются измерения пропускания нейтронов через исследуемый образец, сложнее - радиационный захват в нем нейтронов или деление.

Использование различных типов измерений для определения параметров уровней уменьшает вероятность систематических ошибок, поскольку в этих экспериментах источники ошибок различны. Кроме того, для каждого типа эксперимента измерения проводились с несколькими образцами, что дает возможность использовать значительно большее число уравнений, чем число неизвестных параметров. Это также улучшает надежность полученных результатов.

В результате впервые был получен полный набор параметров для большого числа уровней составных ядер U-236 и Pu-240 и ограниченный - для U-234.

Была исследована корреляционная зависимость между различными параметрами уровней с целью определения связей выходных каналов распада составного ядра.

Проведена оценка средних параметров уровней для двух спиновых состояний составного ядра и силовых функций для S-нейтронов.

Глава IV. Впервые на влияние состояний переходного ядра на распределение реализующейся энергии при делении ядер между Е_k-средней кинетической энергией осколков и Е*-средней энергией возбуждения осколков было обращено внимание В.Н.Андреевым. Можно было предположить, что подобные эффекты будут проявляться при делении U-233, U-235 и Pu-239 s-нейтронами в зависимости от реализуемого переходного состояния ядра. Критерием возбуждения осколков по современным представлениям является среднее число испускаемых (испаряемых) нейтронов и г-квантов на акт деления. При этом число г-квантов слабо зависит от А и практически не зависит от энергии взаимодействующих нейтронов. Таким образом, можно считать, что возможное изменение среднего числа нейтронов на акт деления н полностью определяет Е* осколка. Распределение энергии возбуждения между переходными состояниями в энергетической щели, как отмечалось выше, представляет и принципиальный интерес для теоретических моделей деления ядер, и, конечно, как все, что касается информации о делении ядер урана и плутония, имеет также важное значение для реакторостроения. Схема измерений является модернизированной схемой измерений парциальных сечений деления ядер в переходной области, описанной выше. Основными компонентами измерительного комплекса являлись: