Размещено на http://www.allbest.ru/

Національна академія наук України

Інститут прикладної фізики

УДК 539.2

АВТОРЕФЕРАТ

дисертації на здобуття наукового ступеня кандидата фізико-математичних наук

Мікроструктурні перетворення у конденсованих системах підданих радіаційному впливу

01.04.02 - теоретична фізика

Лисенко Ірина Олегівна

Суми - 2011

Дисертацією є рукопис.

Робота виконана в Інституті магнетизму НАН та МОН України.

Науковий керівник: доктор фізико-математичних наук, доцент Харченко Дмитро Олегович, Інститут прикладної фізики НАН України провідний науковий співробітник відділу теоретичної фізики

Офіційні опоненти:

доктор фізико-математичних наук, старший науковий співробітник Яновський Володимир Володимирович, Інститут монокристалів НАН України завідувач відділом теорії конденсованої речовини;

доктор фізико-математичних наук, старший науковий співробітник Татаренко Валентин Андрійович, Інститут металофізики ім.Г.В.Курдюмова НАН України провідний науковий співробітник відділу теорії твердого тіла

Захист відбудеться “ ” вересня 2011 р. о 14 годині на засіданні спеціалізованої вченої ради К 55.250.01 при Інституті прикладної фізики НАН України за адресою: м. Суми, вул. Петропавлівська 58, конференц-зал.

З дисертацією можна ознайомитись у бібліотеці Інституту прикладної фізики НАН України.

Автореферат розісланий “ ” серпня 2011 р.

Вчений секретар спеціалізованої вченої ради кандидат фізико-математичних наук Ворошило О.І.

Загальна характеристика роботи

Актуальність роботи. З'ясування механізмів, що приводять до мікроструктурних перетворень у конденсованих системах, підданих опроміненню є актуальною задачею сучасної теоретичної фізики. Це дозволяє пояснити виникнення хімічного порядку при взаємодії опромінення з речовиною, встановити області керуючих параметрів, що описують процеси макроскопічного фазового розшарування, індукованого дією високоенергетичних частинок та виявити додаткові чинники впливу на процеси мікроструктурних перетворень. Одержана інформація про відповідні процеси може бути використана для аналізу стійкості матеріалів та прогнозування їх поведінки на макроскопічному рівні де реалізуються процеси розпухання, утворення механічних дефектів типу тріщин, тощо. Велика кількість експериментальних спостережень за відповідними процесами при опроміненні матеріалів в основному описана у рамках середньопольових теорій та числового моделювання, окрім того досліджувалися ефекти в матеріалах після зняття опромінення. Однак, важливими з теоретичної та практично точок зору є дослідження направленні на виявлення динаміки процесів утворення упорядкованих станів у таких системах. Актуальність роботи також пов'язується з встановленням впливу ефектів пам'яті, що описують зв'язок між рушійними силами та потоками в системі, з одного боку, та флуктуаційних сил, що моделюють вплив мікроскопічних процесів при описі системи на мезоскопічному рівні, з другого. У роботі розглядається кінетика нерівноважних фазових переходів у стохастичних системах зі збережною динамікою, що викликані дією опромінення, досліджується організуюча роль флуктуацій потоку опромінення та вивчаються процеси зміни морфології поверхонь внаслідок іонного розпилення за наявності флуктуацій кута потоку розпилення. Тому актуальність роботи полягає у розвинені сучасних теоретичних представлень про процеси мікроструктурних перетворень в однокомпонентних системах кристалічного типу та фазового розшарування у бінарних розчинах на випадок додаткового атермічного перемішування атомів системи індукованого дією опромінення та розвинення статистичної теорії зміни морфології поверхонь металічних та аморфних матеріалів при іонному розпиленні.

Зв'язок роботи з науковими програмами, планами, темами. Роботу виконано в Інституті прикладної фізики НАН України у відповідності до цільової програми Відділення ядерної фізики та енергетики НАН України „Фундаментальні проблеми в фізиці елементарних частинок, ядерній фізиці та ядерній енергетиці” проект „Статистична теорія утворення і еволюції ієрархічних дефектних структур в системах віддалених від рівноваги” (номер державної реєстрації 0107U000318, строк виконання 2007-2011р.), гранту Президента України для підтримки наукових досліджень молодих учених „Динаміка процесів упорядкування у нерівноважних системах” (номер державної реєстрації 0108U007354, строк виконання 2008р.), гранту НАН України для молодих учених „Моделювання поведінки металів під дією зовнішнього впливу” (номер державної реєстрації 0109U005906, строк виконання 2009-2010р.), Державної програми фундаментальних і прикладних досліджень з проблем використання ядерних матеріалів, ядерних і радіаційних технологій у сфері розвитку галузей економіки на 2004-2010 роки проект „Створення аналітичної апаратури та розробка методик вимірювання концентрації водню в реакторних матеріалах” (номер державної реєстрації 0109U004797, строк виконання 2009-2010р.).

Мета і завдання дослідження. Метою дисертаційної роботи є розвинення послідовного опису мікроструктурних перетворень і фазового розшарування у системах, що перебувають у сильно нерівноважних умовах, викликаних дією опромінення та розробці узагальненого підходу для опису динаміки зміни морфології поверхонь матеріалів внаслідок іонного розпилення. Для досягнення даної мети у роботі необхідно було вирішити такі завдання:

* виявити умови проходження мікроструктурних перетворень у періодичних однокомпонентних системах кристалічного типу за наявності конкуруючих стохастичних потоків термічно стимульованого та балістичного (потоку опромінення) перемішування атомів;

* для систем із несумірним часовими маштабами розповсюдження збурень описати процеси відбору структур у періодичних однокомпонентних системах за наявності флуктуацій довжин стрибків вибитих атомів високоенергетичними частинками;

* встановити механізми проходження реверсивних процесів фазового розшарування у бінарних системах еквіатомного складу внаслідок дії стохастичного потоку опромінення;

* для нерівноважних систем, що характеризуються ефектами пам'яті та зазнають спінодального розпаду виявити умови реалізації процесів відбору структур при дії стохастичного потоку опромінення;

* описати зміну морфології поверхні матеріалів при іонному розпиленні за наявності флуктуацій кута опромінення та встановити особливості реалізації скейлінгової поведінки характеристик поверхонь.

Об'єкт дослідження представляють нерівноважні процеси мікроструктурних перетворень стохастичних систем, що проявляються у структуроутворенні та фазовому розшаруванні, які проходять внаслідок сталої дії опромінення вискокоенергетичними частинками.

Предметом дослідження є конденсовані однокомпонентні періодичні системи, двокомпонентні системи еквіатомного складу та поверхні аморфних матеріалів, піддані дії потоку опромінення.

Методи дослідження. Розвинутий у роботі формалізм грунтується на використанні методів стохастичних процесів, теорії фазового поля кристалу, теорії фазового розшарування, теорії середнього поля, теорії змін морфології поверхонь, методах числового аналізу та моделювання.

Наукова новизна отриманих результатів

1. Уперше показано, що для періодичних систем кристалічного типу флуктуації довжин стрибків вибитих високоенергетичним частинками атомів сприяють виникненню упорядкованого стану з розповсюдженням атомної густини вздовж атомних площин.

2. Уперше виявлено, що у періодичних однокомпонентних системах із несумірними масштабами розповсюдження збурень атомної конфігурації стохастична складова потоку опромінення сприяє проходженню процесів відбору структур на ранніх стадіях упорядкування.

3. У рамках розвинутого формалізму середнього поля для бінарних систем еквіатомного складу показано, що процеси фазового розшарування проходять реверсивним чином при зміні дисперсії стрибків вибитих опроміненням атомів системи; в області розшарування реалізується закон росту розмірів зерен Ліфшиця-Сльозова.

4. Уперше виявлено, що кореляційні властивості стохастичної компоненти потоку опромінення приводять до зниження ефективної температури бінарного розчину, протидіючи дії регулярної компоненти цього потоку.

5. У рамках узагальненої моделі фазового розпаду для бінарних систем із пам'яттю встановлено, що процеси відбору структур визначаються часом релаксації термічно стимульованого дифузійного потоку, статистичними властивостями його флуктуацій, регулярною та стохастичною компонентами потоку опромінення.

6. Уперше в рамках запропонованої узагальненої стохастичної моделі зміни морфології поверхонь при іонному розпиленні за наявності флуктуацій кута розпилення встановлено, що скейлінгова динаміка зміни мікроструктури поверхні визначається інтенсивністю флуктуацій кута розпилення та їх кореляційними властивостями.

Практичне значення одержаних результатів. Розвинуті у роботі загально-теоретичні підходи дозволяють проводити моделювання та розрахунки динамічної поведінки конкретних однокомпонентних кристалічних систем (металів) при дії опромінення та виконувати аналіз відповідних мікроструктурних перетворень у рівноважних та нерівноважних умовах у часових інтервалах, що відповідають релаксації напружень та на дифузійних масштабах. Висвітлені у дисертації підходи дозволяють описати процеси відбору структур при спінодальному розпаді матеріалів (сілікати, аморфні матеріали, неньютонівські рідини), що знаходяться у сильно нерівноважних умовах за наявності ефектів пам'яті та за наявності опромінення (кристалічні системи). Одержані результати дозволяють розширити коло керуючих параметрів, що контролюють процеси мікроструктурних фазових перетворень введенням статистичних характеристик флуктуацій, що описують формування структурного безладу. Вони мають важливе практичне значення для прогнозування макроскопічних властивостей матеріалів при опроміненні металевих стопів. Результати отримані у стохастичній моделі зміни морфології поверхонь при іонному розпиленні дозволяють прогнозувати тип поверхневих структур, зміну їх орієнтації та динаміку зміни структури поверхні у металевих, аморфних та полімерних плівках.

Фундаментальне значення результатів та розвинутих підходів полягає у подальшому розвинені теорії мікроструктурних перетворень, фазового розшарування та зміни морфології поверхонь при взаємодії потоків високоенергетичних частинок (електронів, іонів) з речовиною.

Особистий внесок здобувача полягає у самостійному пошуку та аналізі літературних джерел за темою роботи, проведені аналітичних розрахунків, розробці програмних кодів для числового моделювання та реалізації числових експериментів, написанні статей і тез та обговоренні результатів дослідження. У роботі [1] автору належать результати по отриманню рівняння Фоккера-Планка та розрахункам поведінки параметра порядку та фазових діаграм для класу бінарних систем із двома шумами. У роботах [2-4] дисертантом виконувались розрахунки поведінки структурного фактору, процедура числового моделювання та розрахунки пов'язані з обробкою даних моделювання, одержання фазових діаграм у теорії середнього поля. У роботах [5, 6, 8] автор особисто проводив аналіз стійкості, розробляв числові алгоритми та виконував моделювання. У роботі [7] автору належать результати по моделюванню зміни морфології поверхні у детерміністичних системах і аналіз скейлінгової поведінки просторових кореляційних функцій. Тезиси доповідей [9-13] підготовлено автором особисто.

Апробація результатів дисертації. Основні результати дисертаційної роботи доповідались на таких конференціях: Третя міжнародна конференція „Statistical physics: modern trends and applications”(Львів, 2009); Конференція молодих вчених „Сучасні проблеми теоретичної фізики” (Київ, 2009); Міжнародна конференція зі складності періодично структурованих систем „Complexity in Periodically Structured Systems (CPSS 10)” (Дрезден, Німеччина, 2010); Десята Всеукраїнська школа-семінар та конкурс молодих вчених зі статистичної фізики та теорії конденсованої речовини (Львів, 2010); Міжнародна конференция з фізики радіаційних явищ та радіаційного матеріалознавства, „XIX--ICPRP” (Алушта, 2010); а також на наукових семінарах Інституту прикладной физики НАН України, Інституту монокристалів НАН України та Інституту фізики в космосі (DLR, Кьольн, Німеччина).

Публікації. Основні результати, подані у дисертації, опубліковано у 8 статтях у спеціалізованих наукових журналах, що задовольняють вимогам ВАК України та у 5 збірниках тез конференцій.

Структура та зміст роботи. Робота складається із вступу, чотирьох розділів, загальних висновків та списку літератури з 155 найменувань. Дисертацію викладено на 151 сторінці машинописного тексту із 44 рисунками.

Основний зміст роботи

У вступі розкриваються сутність та стан наукової проблеми, мета і задачі дослідження, подається загальна характеристика дисертації та розкривається зміст роботи.

У першому розділі „Нерівноважні процеси в матеріалах під дією опромінення та методи їх опису” проводиться огляд літературних даних експериментальних спостережень стосовно радіаційних ефектів, які описуватимуться у роботі та методів дослідження мікроструктурних перетворень у кристалічних системах, у бінарних стопах та на поверхні матеріалів. Тут наводяться підходи числового моделювання щодо опису поведінки високотемпературних матеріалів. Проаналізовано аналітичні методи, що ілюструють адекватне подання поведінки кристалічної системи на двох ієрархічних рівнях опису, розглянуто підходи щодо опису зміни морфології поверхні матеріалів при іонному розпиленні. Наведено способи опису впливу опромінення на поведінку конденсованих систем та зазначено області, в яких відомі теоретичні положення можуть бути узагальнені та розширені на випадок включення у розгляд внеску мікроскопічних процесів (флуктуацій або шумів).

Другий розділ „Радіаційно-стимульоване формування упорядкованих структур в однокомпонентних системах” присвячено опису нерівноважних фазових переходів зі зміною мікроструктури періодичних систем кристалічного типу. Тут на основі теорії фазового поля кристалу Гранта-Елдера, що враховує ефекти перерозподілу напружень при організації періодичного розподілу поля атомної густини ( - відносна різниця між поточною густиною та наперед заданою початковою , яка відповідає лінії ліквідуса) пропонується стохастична модель впливу взаємодії високоенергетичних частинок з атомами кристалу

 (1)

де - повний дифузійний потік, що складається з двох компонент: перша задає внутрішній (зазвичай, термічно стимульований дифузійний) потік ; друга виникає в результаті зовнішнього впливу - опромінення (балістичний потік). У загальному випадку фіківської дифузії для нерівноважних процесів, термічно стимульований потік задається виразом

де у рамках теорії фазового поля кристалу для періодичних (кристалічних) систем з періодом функціонал вільної енергії є таким

(2)

де з ( - критична температура), . У загальному випадку для рухливості приймається апроксимаційна формула , де задає швидкість затухання флуктуацій при переході з розрідженого до щільного стану. Стохастична складова потоку задає термічні флуктуації і задовольняє флуктуаційно-дисипаційну теорему з властивостями: , , де - інтенсивність шуму.

У найпростішому випадку, для зовнішнього потоку, що описує атермічне перемішування атомів, маємо , де коефіцієнт балістичної дифузії має регулярну та стохастичну компоненти, тобто . Стохастичність такого процесу пов'язується з утворенням пар Френкеля та збуджень атомної конфігурації внаслідок розкиду довжин вибитих атомів. Регулярна частина визначається потоком частинок , перерізом розсіяння (кількістю дефектів. утворених за одиницю дози опромінення) та середньою довжиною стрибка вибитого атома ; - випадкова компонента, яка моделює флуктуації, пов'язані з дисперсією довжини таких стрибків , і має інтенсивність . Стохастична складова має такі властивості , , . Наявність величини у кореляторі свідчить про те, що випадкова складова виникає лише у випадку дії зовнішнього джерела. Перекриття областей збуджених атомних конфігурацій описується - радіусом кореляції зовнішніх флуктуацій (у випадку зовнішній шум стає некорельованим). У подальшому розглядається найпростіший випадок незалежних і . У результаті стохастичне рівняння еволюції для збережного поля є таким:

(3)

Для дослідження процесів упорядкування система подається на -вимірній дискретній гратниці лінійним розміром із кроком так, що континуальне поле представляється набором .

Дослідження початкових стадій структуроутворення із гомогенного стану грунтується на вивченні поведінки структурного фактора як перетворення Фур'є двоточкової кореляційної функції в околі стану рівняння еволюції якого має вигляд

(4)

із законом дисперсії

(5)

де . З отриманого закону випливає, що поведінка системи визначається . Очевидно, що при збурення гармонік в околі зростають, результатом чого є формування періодичних структур. При критичне значення температури , нижче якого в системі проходить упорядкування, зворотно-пропорційно залежить від швидкості спадання флуктуацій в околі неупорядкованого стану (сталої ). У випадку наявності потоку опромінення ( при ) критичне значення температури зменшується при зростанні потоку опромінення. Стохастична складова потоку приводить до порушення стійкості, зменшуючи значення ефективного керуючого параметру. Розв'язки рівняння (4), зображено на рис.0a. З часом, єдиний пік реалізується в околі найбільш нестійкої моди, а його висота зростає, що говорить про проходження процесів упорядкування в системі. З рис.0a видно, що за підвищених температур () в системі можливе упорядкування (пор. суцільну та пунктирну криві). Дія зовнішнього шуму сприяє упорядкуванні на ранніх стадіях, підвищуючи максимум структурного фактору (пор. суцільну та штрихову лінії), тобто структури мають бути явно вираженими при більших значеннях інтенсивності зовнішнього шуму. Смугові структури відповідають розмиттю області атомної густини вздовж атомних площин. Неупорядкованому станові відповідають розмиті смуги (блукання атомів між площинами).



Рис.1. (a) Поведінка структурного фактора при , , , . (б) Структурний фактор отриманий при моделюванні системи на двовимірній гратниці при при , , та відповідні просторові структури.

Для дослідження стаціонарної картини упорядкування використовується наближення теорії середнього поля. Для систем, де просторова взаємодія задається оператором Свіфта-Хогенберга модуляція поля в точці простору , яка пов'язана з точкою , задається анзацем , де сума береться за хвильовими числами , а всі моди припускаються такими, що мають однакову вагу . Тоді у рамках середньопольового підходу представлення оператора взаємодії є таким

,

де

Тут - хвильові числа, які для дискретних систем є максимумами закону дисперсії , що є власним значенням оператора , тоді як його власною функцією є плоска хвиля . У континуальному наближенні найбільш нестійка мода задовольняє рівняння (різниця між і для дискретних систем складає близько ). Величина задає кількість мод , де - кількість дискретних комірок у -вимірній системі. Тоді середнє поле визначає кількість мод із заданими амплітудами. Величина середнього поля визначається розв'язком рівняння самоузгодження , де - стаціонарний розподіл. Тривіальний розв'язок рівняння самоузгодження для систем зі збережною динамікою відповідає гомогенному станові. Поява його нетривіальних розв'язків означає виникнення мод з амплітудами . У ролі параметра порядку виступає структурний фактор , він також є тотожнім другому статистичному моменту .

Із отриманих залежностей середнього поля на рис.1а випливає, що зовнішній потік призводить до гомогенізації системи: збільшення знижує значення . Залежності , на рис.1а показують конструктивну природу флуктуацій цього потоку, що сприяє структуроутворенню. Таким чином, не зважаючи на те, що дійсна частина сприяє процесам гомогенізації, його випадкова складова посилює процеси упорядкування.

За одержаними залежностями параметра порядку було обчислено фазові діаграми, які ілюструють організуючу роль зовнішнього флуктуаційного джерела за наявності в ньому просторової кореляції. Результати аналітичного дослідження було перевірено незалежним чисельним моделюванням, де роль параметра порядку відводилася другому статистичному моментові , усередненому за реалізаціями на системі розміром на часовому інтервалі , що відповідає стаціонарному режиму. Результати моделювання зіставлені з відповідними аналітичним залежностями зображено на рис.1б. Можна бачити, що при великому значенні регулярної частини атермічного перемішування , його випадкова складова сприяє збільшенню параметра порядку. Критичні значення інтенсивності зовнішнього шуму отримані при моделюванні підтверджують середньопольові результати.

Рис.2. Біфуркаційні діаграми: а) залежності і від регулярної та випадкової компонент зовнішнього перемішування, і при , ; б) порівняння результатів теорії середнього поля (суцільна і штрихова криві на вставці) та числового моделювання при , , .

У розділі досліджуються процеси відбору структур на початкових стадіях структуроутворення у випадку несумірних масштабів розповсюдження збурень, викликаних дією термічно стимульованого дифузійного потоку та балістичного потоку (опромінення), оскільки в реальних системах час проходження каскаду складає величину ~ сек, тоді як час дифузійного перемішування (стрибка атома) співпадає з дебаєвським часом. Очевидно, що така різниця може змінювати динаміку процесів структуроутворення. Грунтуючись на різниці наведених часових масштабів передачі збурень полю густини вважається, що збурення викликані балістичним потоком миттєво передаються системі, тоді як збудження викликані термічно стимульованим потоком, проходять за певний кінцевий час . Тоді для дифузійного потоку маємо , де функцію пам'яті прийнято у вигляді . Таким чином, система динамічних рівнянь, яка описує поведінку кристалічної системи набуває вигляду

(6)

У граничному випадку система рівнянь (6) зводиться до стандартної моделі гіперболічного типу:

Гіперболічний транспорт тісно пов'язаний з релаксацією дифузійного потоку. Така модель дозволяє дослідити динаміку системи на часових і просторових проміжках характерних як для молекулярної динаміки (~сек, ~м), так і на дифузійних інтервалах.

На початкових стадіях динаміка системи представляється поведінкою структурного фактора, що задовольняє рівнянню

(7)

де

Розв'язок рівняння має вигляд , де . Величина виступає у ролі фактора підсилення, характеризує процеси відбору структур. Визначимо особливості поведінки системи на основі аналізу поведінки фази . Дослідженням величини у роботі проаналізовано умови виникнення осциляцій структурного фактору.

Поведінку структурного фактору при зміні параметрів балістичного потоку зображено на рис.2а. Найвищий пік на залежності задає головний період структур, тоді як менші піки свідчать про наявність процесів відбору структур з меншими періодами. Впродовж еволюції осциляції затухають, тобто відбувається вибір єдиної найбільш нестійкої моди , яка задає подальший процес структуроутворення, ширина піку зменшується, а висота, навпаки, збільшується, тобто структури стають краще вираженими, з більш чіткими границями.

Регулярна складова потоку уповільнює процеси відбору, тоді як випадковий чинник () - прискорює. Внаслідок впливу додаткової (атермічної) дифузії утворювані структури стають більш розмитими (утворюється структурний безлад), випадковий характер впливу приводить до зворотнього ефекту. Зі зменшенням температури області положень атомів (атомної густини) звужуються. Аналітичні залежності підтвержено чисельним

однокомпонентний кристалічний реверсивний еквіатомний



Рис. 3. Поведінка структурного фактора при , , : аналітичні розрахунки (а) та результати числового моделювання процесів відбору структур (б).

моделюванням на рис.3б. При великих для заданої період структур зростає, але джерело зовнішнього шуму уповільнює його.

Третій розділ ``Особливості фазового розшарування бінарних систем під дією опромінення'' присвячено опису просторового упорядкування на вищому ієрархічному рівні, де розглядаються ефекти перерозподілу композиційного поля (концентрації) бінарних систем (стопів) , у процесах фазового розшарування, де - концентрація однієї з компонент бінарного розчину, . Тут, використовуючи припущення про балістичний характер радіаційно-стимульованої дифузії, проводиться узагальнення теорій Кана-Хільярда-Кука та підходу Мартена на випадок впливу опромінення на процеси розпаду бінарних систем еквіатомного складу. Припускаючи наявність стохастичної компоненти потоку опромінення , обумовленої розкидом довжин стрибків вибитих атомів у каскадах, описуються процеси розпаду систем, що задаються функціоналом вільної енергії Гінзбурга-Ландау

- стала, пов'язана з радіусом взаємодії .

У розділі проаналізовано динаміку структурного фактору на початкових стадіях розпаду бінарної системи, рівняння еволюції якого аналогічне рівнянню (4). Встановлено, що виникнення структурного безладу, викликане збільшенням , гомогенізує розчин, що підтверджує зниження піку структурного фактора. Зниження піку на ранніх стадіях спостерігається також з ростом , однак збільшення радіуса кореляції ), який пов'язаний з розміром перекриття збуджених атомних конфігурацій, сприяє структуроутворенню, що підтверджує зростання піку .

Критичне значення хвильового числа , яке обмежує нестійкі моди зверху, також визначається кореляційними властивостями флуктуацій:

(8)

де інтенсивність шуму потоку вибрано у вигляді , еВ - енергія міграції вакансій. Виявлено, що зростання інтенсивності балістичного перемішування приводить до зростання періоду модульованої структури при розпаді на ранніх стадіях. Аналогічна ситуація спостерігається при рості температури, що говорить про еквівалентність внесків температури та балістичного перемішування та підвищення температури внаслідок балістичної дифузії.

Для вивчення особливостей протікання фазового розпаду в стаціонарному наближенні було побудовано рівняння Фоккера-Планка, що описує повну густину розподілу композиційного поля та проведено перехід до середньопольового наближення Вейса, де , де -- середнє поле, яке відіграє роль параметра порядку. На основі обчисленої стаціонарної функції розподілу у такому наближенні

(9)

де і - задають представлення кореляційної функції , - стала інтегрування (ефективне поле, яке у рівноважних системах зводиться до різниці хімічних потенціалів двох фаз). У випадку гомогенної системи поле залежить від початкових умов . Тоді за рахунок підстановки заданого значення замість у стаціонарний розподіл (9), величина обчислюватиметься розв'язанням рівняння самоузгодження при . За точкою переходу, де система розділена на дві фази з та , унаслідок симетрії питомого потенціалу випливає рівність . Тому є однаковим для двох фаз, і у такому упорядкованому

Рис. 4. Значення середнього поля (а) від інтенсивності зовнішнього шуму при та фазова діаграма реверсивного процесу розшарування при і .

стані . Отже, функція розподілу стає залежною від одного параметра , який знаходиться розв'язанням рівняння самоузгодження при .

На основі проведених обчислень у такому наближенні виявлено, що зі зменшенням інтенсивності балістичного перемішування , система потрапляє в область розпаду, де величина середнього поля приймає ненульові значення (бінарна система розпадається на дві еквівалентні фази , при заданому початковому значенні концентрації працює правило важеля, яке визначає частки двох компонентів розчину ). Із залежностей на рис.3а випливає, що спінодальний розпад відбувається у фіксованому інтервалі інтенсивності шуму. Зростання значення регулярної частини балістичного перемішування зменшує область розшарування. Було встановлено можливість появи упорядкованого стану всередині фіксованого інтервалу значень радіусу кореляцій флуктуацій. Даний ефект показано на фазовій діаграмі на рис.4б: зростання дисперсії довжин атомних стрибків викликає безлад у системі при низьких дозах опромінення; при підвищенні спочатку повністю неупорядкована система зі збільшенням упорядковується; великі флуктуації гомогенізують сплав.

При низьких температурах балістичне перемішування призводить до появи лише безладу (гомогенізації бінарного розчину). Збільшення температури спонукає еволюцію системи до гомогенного стану, супроводжувану термічним шумом та випадковими перескоками атомів, що викликані незначним зовнішнім шумом . Однак, великі флуктуації руйнують упорядковані стани системи. Отже, перемішування атомів внаслідок детермінованої дії потоку, коли всі високоенергетичні частинки взаємодіючи з речовиною приводять до вибиття атомів на середню довжину, може бути пригнічено розкидом довжин таких стрибків внаслідок розкиду частинок потоку опромінення за енергіями. Великий розкид за енергіями, або великий розкид за довжинами стрибків приводить до структурного безладу, тобто гомогенізації при великих інтенсивностях зовнішнього шуму. Отриманий результат, існування упорядкуваного стану системи у фіксованому інтервалі інтенсивностей зовнішнього шуму, з одного боку є наслідком конкуренції регулярної та випадкової складових потоку опромінення, а з іншого, - скорельованістю зовнішніх флуктуацій, яка призводить до конкуренції термічно стимульованого потоку та балістичного перемішування.

Для підтвердження результатів теорії середнього поля було проведено числове моделювання відповідних процесів, де вимірюваними величинами були: другий статистичний момент - параметр порядку та відповідна сприйнятливість , яка задає зміну флуктуацій в залежності від інтенсивності шуму (див.рис.5a). Немонотонна залежність параметра порядку ілюструє реверсивний характер розшарування, де два піки на залежності сприйнятливості характеризують дві критичні точки перходу. Із отриманих залежностей середнього радіусу виділень , де - показник росту (див.рис.5б), встановлено, що при середніх значеннях на пізніх стадіях спостерігається алгебраїчна форма закону росту доменів з (закон Ліфшиця-Сльозова ). При малих на пізніх стадіях росту доменів не спостерігається; при великих спостерігається стаціонарна стохастична поведінка функції , це свідчить про постійне утворення областей упорядкування різного розміру. Проаналізовано поведінку масштабованого структурного фактору . Форма отриманої функції однакова для різних часових зрізів. Однак, при малих пік не виражений, і розмитий, тоді як при середніх значеннях інтенсивності шуму, залежність характеризується добре вираженим піком, зсунутим в бік ненульових значень . При великих залежність має плоску форму з невизначеним піком. Таким чином, вплив зовнішнього мультиплікативного шуму суттєво впливає на динаміку росту доменів розглядуваної системи.

Із використанням теорії середнього поля Брега-Вильямса та теорії швидкісних реакцій у роботі проаналізовано перенормування ефективної температури бінарного розчину, де виявлено, що ефективна вільна енергія розчину з енергією

Рис. 5. Залежності другого статистичного моменту та узагальненої сприйнятливості (a) від інтенсивності зовнішнього шуму та залежності середнього розміру домена (б) при , і . Решта параметрів: , , , , , , .

упорядкування визначається температурним зсувом

(10)

де

Таким чином, регулярна складова балістичного перемішування приводить до росту температури системи, тоді як стохастична частина зменшує її. Отже, картина фазових переходів в опромінюваних матеріалах, може бути керована зміною дисперсії атомних стрибків, пов'язаною з дисперсією енергії частинок опромінення і середньою довжиною стрибка, які визначені умовами опромінення.

У розділі вивчаються процеси відбору структур на початкових стадіях розпаду у системах із пам'яттю, де , - час релаксації потоку. Наявність ефектів пам'яті у нерівноважних системах приводить до обмеженої швидкості поширення збурень поля , де - дифузійна довжина. Для розмірної величини , наприклад, у системі маємо оцінку сек при коефіцієнті дифузії см/сек, тоді як характерний час переміщення атома сек. У розділі, окремо, проаналізовано процеси відбору структур для систем без опромінення із залежною від композиційного поля рухливістю з мультиплікативними флуктуаціями потоку та при дії потоку опромінення . Встановлено, що такі процеси можуть бути контрольовані кореляційними властивостями флуктуацій термічно стимульованого потоку та регулярною і стохастичною компонентами балістичного потоку (див. рис.6а,б). Встановлено конкуруючий вплив таких компонент на процеси відбору структур. Виявлено, що зі зниженням температури реалізуються мілкозерниста структура. Результати підтверджено числовим моделюванням. Показано, що завдяки зовнішньому шумові в системі зберігається нелінійність залежності фактору посилення від квадрату хвильового числа, при зростанні інтенсивності атермічного перемішування, тоді як внутрішні мультиплікативні флуктуації сприяють лінійній залежності фактора посилення. Проведено розрахунки динамічної фазової діаграми розпаду бінарного розчину, яка ілюструє температурний зсув точки переходу (див. рис.6в)

Рис. 6. (а) Типова еволюція структурного фактора у процесах відбору структур. (б) Результати числового моделювання структурного фактору при , , . Динамічна фазова діаграма (в) в площині (середня концентрація з () та --- температура ) при , 0.7 (кружки та квадрати).

У четвертому розділі “Нерівноважні процеси мікроструктурних змін морфології поверхонь при іонному розпиленні” описуються процеси мікроструктурних змін, що відбуваються на поверхні опромінюваних матеріалів. Основну увагу тут сконцентровано на формуванні поверхневих структур у аморфних матеріалах при іонному розпиленні на основі теорії Бредлі-Харпера, яку узагальнено уведенням у розгляд флуктуацій кута розпилення.

У рамках загального підходу висота поверхні субстрату описується полем висоти , де потік іонів лежить в площині і розпилює поверхню під кутом , виміряним від нормалі нееродованої поверхні. Динаміка у моделі Бредлі-Харпера описується рівннянм Курамото-Сівшинського. У розділі розглядається модель, коли направлення іонів у пучці представляються стохастичним полем, із гаусівським розподілом профілю потоку в околі . Припускається, що відхилення від середнього кута опромінення є випадкове поле із гаусівськими властивостями , , де, - параметр, залежний від потоку розпилення , енергії падаючих іонів , сталої, що визначає властивості мішені , глибини проникнення іонів , дисперсії розподілу енергій іонів в мішені (для інтервалу енергій Кев маємо ~~10нм); - інтенсивність шуму, яка задає дисперсію . При подальшому розгляді будемо вважати, що , де - радіус кореляції флуктуацій. У результаті динаміка висоти поверхні задається анізотропним рівнянням Курамото-Сівашинського з мультиплікативним шумом

(11)

де

- ефективний коефіцієнт поверхневої дифузії залежний від температури . При цьому , , , , , . Параметр зводиться до константи . Це враховує той факт, що мультиплікативні флуктуації виникають у системі лише за присутності потоку іонів, з (аналог флуктуаційно-дисипативної теореми).

Показано, що окрім основних параметрів іонного пучка та температури мішені, процеси формування поверхневих структур можуть бути контрольовані статистичним властивостями флуктуацій кута розпилення, а саме, інтенсивністю флуктуацій та їх радіусом кореляції. При лінійному аналізі на стійкість виявлено, що ці параметри змінюють стійкість поверхневих структур у напрямках та , відповідним чином орієнтуючи структури та впливають на довжину хвилі структур. Показано, що довжини відібраних структур володіють добре відомими асимптотиками зі зміною основних параметрів потоку (~, де - енергія активації, ~, ~) та асимптотично залежать від другорядних характеристик: ~ ~ де і - константи, залежні від основних параметрів системи.

У нелінійному випадку поведінка системи досліджувалась числовим моделюванням. Було встановлено динамічну фазову діаграму та проналізовано зміну морфології поверхневих структур та скейлінгову поведінку кореляційних характеристик поля висоти. Основними досліджуваними характеристиками були асиметрія розподілу висот, ексцес та ширина інтерфейсу . Чисельно отримані результати добре узгоджуються з аналітично проведеним лінійним аналізом на стійкість. За відомими числовими даними проведено дослідження статистичних властивостей системи на основі розгляду часовозалежної кореляційної функції висот, . У рамках гіпотези динамічної масштабної інваріантності справедливою є апроксимація і , з показником росту і показником шорсткості . Шорсткість поверхні визначена за допомогою пов'язана зі структурним фактором наступним чином

де

Структурний фактор має апроксимацію для великого і для малого . Для дослідження фрактальних властивостей поверхні було досліджено поведінку парної кореляційної функції . За відсутності характеристичного масштабу структури, така кореляційна функція має асимптотику , де масштабний показник пов'язаний з фрактальною кореляційною розмірністю , . Фур'є перетворення функції тотожньо . При не відбувається ніяких масштабних змін структурного фактора і - поверхня у заданий момент часу є гаусовою поверхнею з відсутністю кореляцій, тобто з рівномірним для всіх хвильових чисел внеском типу білого шуму. У випадку отримаємо для дифузного розповсюдження на структурованій гладкій поверхні (топологічна розмірність еквівалентна фрактальній розмірності ).

При протіканні процесів укрупнення структур спостерігалась множина показників і , де кожен показник пов'язаний з певним проміжком часу коли можлива степенева апроксимація кореляційної функції висот. Отже, масштабна гіпотеза застосовується або локально, або подання кореляційних функцій має бути визначено у більш складній формі ніж за стандартної теорії. Виявлено, що статистичні характеристики шуму , залежно від значень глибини проникнення та кута розпилення, можуть прискорювати або затримувати нелінійні процеси перебудови поверхні, змінюючи положення піка величини при зміні часу, однак показник шорсткості не змінюється суттєво на різних часових проміжках та при зміні інтенсивності шуму та радіусу його кореляцій (див. рис.7). При цьому фрактальна розмірність із часом зростає від 0 до 2 (поверхня від початкової гаусової стає струкурованою). Показник росту на великих інтервалах набирає значень в інтервалі , тоді як показник шорсткості , що узгоджується з відомими експериментальними та теоретичними даними.

Рис. 7. Масштабні показники , і кореляційна розмірність від часу при , та типові часові зрізи поверхні зроблено для різних і . Решта параметрів: , ,

Висновки

У роботі проведено аналіз процесів мікроструктурних перетворень у конденсованих системах за наявності термічно стимульованого та балістичного потоків. Дістала подальшого розвитку теорія нерівноважних фазових переходів та мікроструктурних перетворень. Основні результати роботи є такими.

1. Для однокомпонентної кристалічної системи з сумірними та несумірними масштабами розповсюдження збурень внаслідок сумісної дії опромінення та термічно стимульованого перемішування флуктуації довжини стрибка вибитих атомів приводять до мікроструктурних перетворень з формуванням дисипативних структур з розподілом атомної густини вздовж атомних площин. Встановлено, наявність конкуренції регулярної та стохастичної компонент потоку опромінення. Регулярна складова потоку перешкоджає упорядкуванню, тоді як стохастична компонента, що характеризує розкид частинок за енергіями, сприяє походженню атомного упорядкування.

2. У класі однокомпонентних кристалічних систем з несумірними часовими інтервалами розповсюдження збурень атомної конфігурації термічно стимульованого та балістичного потоків встановлено, що флуктуації довжин стрибків вибитих атомів сприяють проходженню процесів відбору структур на ранніх стадіях структуроутворення; з часом, в системі формуються структури з єдиним періодом, залежним від потоку опромінення, середньої довжини стрибка вибитого атома та дисперсіїї довжин таких стрибків.

3. Для бінарних систем еквіатомного складу розглянуто процеси фазового розпаду за наявності стохастичного потоку опромінення. Виявлено, що конкуренція термічно стимульованої дифузії та балістичного перемішування приводить до реалізації реверсивної картини упорядкування. Встановлено, що регулярна компонента потоку опромінення збільшує ефективну температуру системи, тоді як стохастична --- зменшує.

4. У моделі бінарних систем із гіперболічним транспортом, що зазнають спінодального розпаду, встановлено характер реалізації процесів відбору структур на ранніх стадіях розпаду. Цей процес задається часом релаксації термічно стимульованого дифузійного потоку і може бути контрольований кореляційними властивостями його флуктуацій та регулярною і стохастичною компонентами потоку опромінення.

5. Проведено узагальнення моделі опису процесів утворення хвильових структур на поверхні мішеней при іонному розпиленні із врахуванням розкиду кута розпилення. Показано, що зкорельованість флуктуацій кута розпилення зменшує область глибини проникнення та середнього кута розпилення зі зміною орієнтації поверхневих структур. Встановлено, що скейлінгова динаміка процесів структуроутворення окрім основних енергетичних параметрів задається інтенсивністю флуктуацій кута розпилення та радіусом їх кореляцій. Флуктуації кута розпилення прискорюють процес утворення поверхневих структур.

Список опублікованих праць за темою дисертації

[1] Харченко Д.О. Середньопольовий підхід до нерівноважних фазових переходів у системах із внутрішнім та зовнішнім мультиплікативними шумами / Д.О.Харченко, А.В.Дворниченко, І.О.Лисенко // Укр.Фіз.Журн. - 2008. - Т.53, N.9. - С.917-930.

[2] Kharchenko D.O. Phase separation in binary systems with competing internal and external noises/D.O.Kharchenko, I.O.Lysenko, S.V.Kokhan// Eur.Phys.J.B. - 2010. - V.76. - P.37-48.

[3] Харченко Д.О. Середньопольовий підхід до нерівноважних фазових переходів у системах із внутрішнім та зовнішнім мультиплікативними шумами / Д.О.Харчено, І.О.Лисенко, В.О.Харченко // Укр.Фіз.Журн. - 2010. - Т.55, N.11. - С.1226-1239.

[4] Харченко Д.О. Фазовое расслоение бинарных стохастических систем в случайно-неоднородной среде / Д.О.Харчено, І.О.Лисенко, В.О.Харченко // Металлофиз. новейшие технол. - 2010. - Т.32, N.6. - С.783-820.

[5] Kharchenko D. Noise induced patterning in periodic systems with conserved dynamics /D.Kharchenko, I.Lysenko, V.Kharchenko// Physica A. - 2010. - V.389. - P.3356-3367.

[6] Galenko P.K. Stochastic generalization for a hyperbolic model of spinodal decomposition /P.K.Galenko, D.O. Kharchenko, I.O. Lysenko // Physica A. - 2010. - V.389, P.3443-3455.

[7] Kharchenko D.O. Stochastic effects at ripple formation processes in anisotropic systems with multiplicative noise/ D.O. Kharchenko, V.O. Kharchenko, I. O. Lysenko, S.V. Kokhan// Phys.Rev.E. - 2010. - V.82, - P.061108(13).

[8] Kharchenko D.O. Pattern selection processes and noise induced pattern-forming transitions in periodic systems with transient dynamics/ D.O. Kharchenko, V.O. Kharchenko, I.O. Lysenko// Cent.Eur.J.Phys. - 2011. - V.9, N.3. - P.698-709.

[9] Kharchenko D.Properties of phase separation processes in binary stochastic systems with thermal diffusion and ballistic mixing / D. Kharchenko, I. Lysenko// The third conference of statistical physics: Modern Trends and Applications.- Lviv.- 2009.- P. 28.

[10] Лысенко И.О. Фазовое расслоение бинарных стохастических систем с термически поддерживаемой и баллистической диффузиями// И.О. Лысенко, Д.О. Харченко, С.В. Кохан, В.О. Харченко.- Киев.- 2009.- С. Р.4-3.

[11] Лисенко І.О. Індуковані шумом процеси структуроутворення в періодичних системах з динамікою, що зберігається // І.О. Лисенко, Д.О. Харченко.- Львів.- 2010.- С. Д 13.

[12] Лысенко И.О. Моделирование радиационно стимулированых процессов структурообразования в периодических системах методом фазового поля кристала / И.О. Лысенко, Д.О. Харченко.- Алушта.- 2010.- С. 54.

[13] Kharchenko D.O. Stochastic effects at pattern formation processes during ion-beam sputtering/ D.O. Kharchenko, V.O. Kharchenko, I.O. Lysenko, S.V. Kokhan. - Lviv. - 2011. - P. 32.

Анотація

Лисенко І.О. Мікроструктурні перетворення у конденсованих системах підданих радіаційному впливу. - Рукопис.

Дисертація на здобуття наукового ступеня кандидата фізико-математичних наук за спеціальністю 01.04.02 - теоретична фізика. - Інститут прикладної фізики НАН України, м.Суми, 2011.

Дисертацію присвячено розвиненню послідовного опису мікроструктурних перетворень у системах, що перебувають у сильно нерівноважних умовах, викликаних дією опромінення.

Встановлено, що процеси мікроструктурних перетворень у однокомпонетних кристалічних та бінарних системах, підданих дії потоку опромінення можуть бути контрольовані статистичними властивостями флуктуацій потоку опромінення, які приводять до стохастичної картини атомного перемішування вибитих атомів високоенергетичними частинками. Показано, що внаслідок конкуренції регулярної та стохастичної компонент потоку опромінення процеси атомного упорядкуання можуть бути індуковані флуктуаціями довжин стрибків вибитих атомів. Вивчено особливості процесів відбору просторових структур у випадку несумірних часових масштабів термічно стимульованого та балістичного дифузійних потоків. Показано, що виникнення упорядкованої фази при фазовому розшарування реалізуєтсья реверсивним чином - у фіксованому інтервалі інтенсивності шуму флуктуацій потоку опромінення. В області фазового розшарування виконуєтсья закон росту розмірів зерен Ліфшиця-Сльозова. Виявлено особливості зміни морфології поверхонь аморфних матеріалів при іонному розпиленні з флуктуаціями кута розпилення. Встановлено критичний вплив другорядних харакетристик іноого пучка: інтенсивності флуктуацій кута розпилення та радіусу їх кореляцій. З'ясовано зміну скейлінгової поведінки таких систем.

Ключові слова: структуроутворення, фазове розшарування, параметр порядку, структурний фактор, іонне розпилення.

Аннотация

Лысенко И.О. Микроструктурные превращения в конденсированных системах подверженных радиационному воздействию. --- Рукопись.

Диссертация на соискание ученой степени кандидата физико-математических наук по специальности 01.04.02 - теоретическая физика. - Институт прикладной физики НАН Украины, г.Сумы, 2011.

Диссертация посвящена развитию последовательного описания микроструктурных превращений и фазового расслоения в системах, находящихся в сильно неравновесных условиях, вызванных действием облучения и разработке обобщенного подхода к описанию динамики изменения морфологии поверхностей аморфных материалов вследствие ионного распыления.

Для однокомпонентных кристаллических систем и систем бинарного типа находящихся в условиях облучения установлено, что процессы микроструктурных превращений могут быть управляемы статистическими свойствами флуктуаций потока облучения, приводящих к стохастической картине атомного перемешивания вибитых атомов високоэнергетическими частицами. Флуктуации такого потока атермического перемешивания характеризуются дисперсией длин прыжков выбитых атомов. Установлено, что вследствие конкуренции регулярной и стохастической компонент потока облучения, где регулярная часть определяется средней длиной прыжка, а случайная определяет флуктуации такой длины процессы атомного упорядочения могут быть индуцированы флуктуациями длин прыжков выбитых атомов. Для обох классов систем в случае несоизмеримых временных масштабов изменения термически стимулированного диффузионного потока и баллистической потока облучения проведены исследования процессов отбора структур на микро- и мезоскопических масштабах. Установлено что эти процессы управляются временем релаксации термически стимулированного диффузионного потока, а также статистическими характеристиками флуктуаций потока облучения: регулярная компонента потока облучения подавляет процессы отбора структур, а стохастическая подерживает. Для бинарных систем, испытывающих процессы фазового расслоения показано, что упорядоченная фаза, отвечающая расслоившемуся раствору, реализуется реверсивным образом - в фиксированном интервале интенсивностей шум баллистического потока, тогда как рост интенсивности баллистического перемешивания переводит систему в гомогенное состояние. В области распада реализуется закон роста размеров зерен Лифшица-Слезова. Исследованы особенности изменения морфологии поверхностей аморфных материалов при ионном распылении с флуктуациями угла распыления вблизи среднего значения. Установлено критическое влияние вторичных характеристики пучка распыления, сводящихся к интенсивности флуктуаций угла и радиуса их корреляции. Выяснено изменение скейлингового поведения таких систем.

Ключевые слова: структурообразование, фазовое расслоеине, параметр порядка, структурный фактор, ионное распыление.

Abstract

Lysenko I.O. Microstructural transformations in condensed matter systems under irradiation influence. - Manuscript.

Thesis for a candidate degree in physics and mathematics, speciality 01.04.02 - theoretical physics. - Institute of Applied Physics NAS of Ukraine, Sumy, 2011.

The dissertation is devoted to study microstructural transformations in condensed matter systems under irradiation influence.

It was found that microstructural transformation processes in one-component crsytalline and binary systems subjected to irradiation influence can be controlled by statistical properties of fluctuations of irradiation flux, which leads to stochastic scenario for atomic mixing forced by interactions with high energetic particles. It is shown that due to competition between regular and stochastic components of irradiation flux the ordering processes can be induced by fluctuations of lengths of disturbed atoms. Spatial pattern selection processes under condition of non-commensurable time scales for thermally sustained and ballistic diffusion fluxes are studied in details. It was found that formation of ordered phase at phase decomposition is realized in reentrant manner, i.e. in a fixed interval for intensity of fluctuations of irradiation flux. In the domain of phase decomposition the grain size growth law of the Lifshitz-Slyozov type is realized. Properties of surface morphology changes in amorphous materials under ion-beam sputtering with fluctuations of an incidence angle are studied. It was found a critical influence of teh secondary characteristics of ion beam related to intensity fo incident angle fluctuations and a corresponding correlation scale. Scaling properties of such systems are described.