Размещено на http://www.allbest.ru/

НАЦІОНАЛЬНА АКАДЕМІЯ НАУК УКРАЇНИ

ІНСТИТУТ ФІЗИКИ НАПІВПРОВІДНИКІВ

ІМЕНІ В.Є. Лашкарьова

УДК 537.874.7; 538.958; 538.971; 535.37

(01.04.07 - фізика твердого тіла)

АВТОРЕФЕРАТ

дисертації на здобуття наукового ступеня

кандидата фізико-математичних наук

ВПЛИВ ЕФЕКТІВ БЛИЖНЬОГО ПОЛЯ НА ОПТИЧНІ ВЛАСТИВОСТІ НАНО-СИСТЕМ

ЦИХОНЯ АНДРІЙ АНАТОЛІЙОВИЧ

Київ-2011

Дисертацією є рукопис.

Роботу виконано в Інституті фізики напівпровідників ім. В.Є. Лашкарьова Національної Академії наук України, м. Київ.

Науковий керівник: доктор фізико-математичних наук, професор Лозовський Валерій Зіновійович завідуючий кафедрою математики, теоретичної фізики та комп'ютерних технологій Інститут високих технологій Київського національного університету ім. Тараса Шевченка

Офіційні опоненти:

доктор фізико-математичних наук, професор Дмитрук Микола Леонтійович завідувач відділом поляритонної оптоелектроніки Інститут фізики напівпровідників ім. В.Є. Лашкарьова НАН України

кандидат фізико-математичних наук Рапопорт Юрій Григорович старший науковий співробітник кафедри астрономії та фізики космосу фізичного факультету Київський національний університет ім. Тараса Шевченка

Захист дисертації відбудеться 6 липня 2011 р. о 1615 годині на засіданні спеціалізованої вченої ради Д 26.199.01 в Інституті фізики напівпровідників ім. В.Є. Лашкарьова НАН України за адресою: 03028, м. Київ-28, проспект Науки, 41 (Конференц-зал корпусу № 5).

З дисертацією можна ознайомитися в бібліотеці Інституту фізики напівпровідників ім. В.Є. Лашкарьова НАН України (03028, м. Київ-28, проспект Науки, 45).

Автореферат розісланий 6 червня 2011 р.

Вчений секретар спеціалізованої вченої ради Д 26.199.01 кандидат фізико-математичних наук Охріменко О.Б.

Анотації

Цихоня А.А. Вплив ефектів ближнього поля на оптичні властивості нано-систем. - Рукопис.

Дисертація на здобуття наукового ступеня кандидата фізико-математичних наук за спеціальністю 01.04.07 - фізика твердого тіла. - Інститут фізики напівпровідників ім. В.Є. Лашкарьова НАН України. - Київ, 2011. резонансний електродинамічний дисперсія

У запропонованій роботі розвивається методика дослідження резонансних електродинамічних властивостей нано-композитних систем з урахуванням ефектів ближнього поля. Підхід базується на розв'язанні рівняння Ліппманна-Швінгера методом ефективної сприйнятливості. Ефективна сприйнятливість дає можливість розраховувати оптичні характеристики системи, наприклад, спектр поглинання, відбиття, та визначати закони дисперсії хвильових збуджень, що можуть розповсюджуватись в системі.

У дисертаційній роботі досліджено вплив неоднорідного поля мезочастинки на оптичні властивості квантової точки та показано, що взаємодія призводить до зсуву та зміни інтенсивності спектрів поглинання квантової точки, а у резонансному випадку - до розщеплення кривої на два піки. При цьому, досліджено як величина розщеплення залежить від розстройки резонансних частот мезочастинки та квантової точки. Отриманий ефект відповідає Рабі розщепленню атомного переходу в резонаторі. Також, в роботі показано, що взаємодія поверхневих плазмон-поляритонів зі субмоношаровим покриттям з нано-частинок може призводити до виникнення s-поляризованих поверхневих хвиль, виникнення нових гілок в законах дисперсії р-поляризованих хвиль. Продемонстровано, що закони дисперсії визначаються властивостями, концентрацією та формою частинок на поверхні. В роботі вперше показано можливість підсилення поверхневих плазмон-поляритонів при взаємодії з постійним електричним струмом в області досяжних на експерименті хвильових векторів. Продемонстровано, що точку фазового синхронізму можна зсунути в необхідну область хвильових векторів за рахунок розсіяння поверхневої хвилі на періодичній структурі розсіювачів та запропоновано схему для експериментального дослідження ефекту підсилення. Також, в роботі досліджено ефект лазерного підсилення поверхневих плазмон-поляритонів при взаємодії з активним середовищем та показано можливість збільшення довжини вільного пробігу хвилі за рахунок вимушеного випромінювання активних частинок.

Ключові слова: поверхневий плазмон-поляритон, мезочастинка, квантова точка, поляризованість, функція лінійного відгуку, фазовий синхронізм.

Цихоня А.А. Влияние эффектов ближнего поля на оптические свойства нано-систем. - Рукопись.

Диссертация на соискание ученой степени кандидата физико-математических наук по специальности 01.04.07 - физика твердого тела. - Институт физики полупроводников им. В.Е. Лашкарева НАН Украины. - Киев, 2011.

В предложенной работе развивается метод исследования резонансных электродинамических свойств нано-композитных систем с учетом влияния эффектов ближнего поля. Подход состоит в решении самосогласованного уравнения Липпманна-Швингера - формальное решение уравнений Максвелла в методе функций Грина. Поскольку на расстояниях меньше длинны волны внешнего излучения вокруг и внутри нано-объектов преобладает ближнее поле, применение метода функций Грина позволяет выделить и рассматривать ближнеполевую составляющую поля. Для решения уравнения Липпманна-Швингера оптимально использовать метод эффективной восприимчивости, поскольку он наилучше подходит для исследования резонансных свойств систем. Этот метод является достаточно универсальным - он позволяет рассчитывать оптические свойства рассматриваемых систем: спектры поглощения, отражения, пропускания, люминесценции, и позволяет определять законы дисперсии волновых возбуждений, которые могут существовать в системе.

На основе предложенного метода было исследовано оптические свойства отдельных нано-частиц в форме эллипсоидов вращения и параллелепипедов, а также рассмотрено влияние ближнеполевых взаимодействий на спектры поглощения двух одинаковых сферических частичек. Показано, что результаты полностью согласовываются с предшествующими теоретическими работами: мода Фрёлиха для сферической частицы, наличие двух сдвинутых ортогональных резонансов для вытянутых и сплюснутых частиц, сдвиг резонансной частоты для двух взаимодействующих сферических частиц.

Исследовано поведение свойств квантовой точки в неоднородном поле мезочастицы. С этой целью было развито метод эффективной восприимчивости для частиц с квантованным спектром в неоднородном поле. Рассчитано спектры поглощения квантовой точки в случае статической и резонансной диэлектрической восприимчивости мезочастицы. В первом случае, при малых расстояниях между частичками взаимодействие приводит к сдвигу и изменению интенсивности спектра поглощения. В резонансном случае, взаимодействие приводит к расщеплению спектра поглощения. Величина расщепления зависит от разницы частоты электронного перехода квантовой точки и резонансной частоты мезочастицы - имеет минимальное значение, когда частоты одинаковы и увеличивается при увеличении расстройки частот. Полученный эффект соответствует расщеплению Раби.

Изучено взаимодействия поверхностных плазмон-поляритонов с моношаровым покрытием в виде частиц в форме эллипсоидов вращения. Законы дисперсии волн рассчитывались на основе полюсной части эффективной восприимчивости системы. Показано, что взаимодействие приводит к возможности распространения s-поляризованных поверхностных волн. Такие волны возникают за счет поляризованности частиц в плоскости и распространяются при передаче возбуждения от частицы к частице в направлении распространения. Продемонстрировано зависимость законов дисперсии от формы и концентрации частиц, и показано, что волны появляются при концентрациях близких к моношару. Взаимодействие р-поляризованной волны с частицами приводик к расщеплению закона дисперсии свободного плазмон-поляритона за счет взаимодействия поляризованностью частиц в различных направлениях. Этот эффект можно наблюдать методом поверхностного плазмон-поляритонного резонанса в виде появления дополнительных минимумов в спектре отражения.

Исследовано возможность усиления поверхностных плазмон-поляритонов постоянным электрическим током в трехшаровой планарной структуре. Эффект усиления достигается за счет перекачивания энергии от плазменных колебаний электронов проводимости в плазмон-поляритонную поверхностную волну. При этом, точка фазового синхронизма переносится в область малых волновых векторов при взаимодействии с периодической системой рассеивателей, другими словами, переноситься на вектор обратной решетки в первую зону Бриллюэна. Предложено параметры реальных систем, в которых можно наблюдать усиление.

Также в диссертационной работе исследовано эффект лазерного усиления поверхностных плазмон-поляритонов стимулированным излучением при взаимодействии с активной средой. Предложено теорию, которая позволяет описать работу усилителя, записано систему уравнений, которая описывает развитие системы в пространстве и времени: кинетические уравнения для концентраций возбужденных частиц и частиц в основном состоянии, кинетическое уравнение для интенсивности поверхностной волны и поля накачки. Исследованы параметры частиц, которые влияют на эффективность усиления поверхностной волны и показано, что в данный момент наиболее эффективной активной средой являются молекулы органических красителей, в частности, родамина 6Ж. Для случая поперечной накачки плоской электромагнитной волной, численно показано, что усиление наибольшее для максимально возможной концентрации молекул, исследовано переход между различными режимами усиления (экспоненциальный режим, режим увеличения длины свободного пробега) в зависимости от мощности накачки. В случае продольной накачки дополнительной поверхностной волной, за счет неоднородного распределения возбужденных молекул на поверхности, возникает критическая длина пробега поверхностного плазмон-поляритона, при которой усиление максимально.

Полученные результаты дают возможность более полно интерпретировать эксперименты по взаимодействию поверхностных волн с молекулярным покрытием, а также полезны для подготовки и проведения экспериментов по усилению волн.

Ключевые слова: поверхностный плазмон-поляритон, мезочастица, квантовая точка, поляризованность, функция линейного отклика, точка фазового синхронизма, лазерное усиление.

Tsykhonia A.A. Near-field effects on the optical properties of nano-systems. - Manuscript.

Thesis for a candidate degree by specialty 01.04.07 - Solid State Physics. - V. Ye. Lashkaryov Institute of Semiconductor Physics of NAS of Ukraine. - Кyiv, 2011.

In the presented work a method for investigation of resonance electrodynamical properties of nano-composite systems is developed. This method is based on an analytical solution of the Lippmann-Schwinger equation in the frame of effective susceptibility concept. The effective susceptibility is a linear response function on an external electromagnetic field and gives the possibility to calculate optical properties of nano-systems, for example, spectrum of absorption, reflection or transmission, and to find dispersion relations of wave excitations that can propagate in the system.

In the work the influence of inhomogeneous field of a mesoparticle on the optical properties of a quantum dot was studied. It was shown, that when the mesoparticle permittivity is static, the interaction between particles leads to the shifting of the absorption peak and changing of the absorption intensity. But in the resonance case, the interaction results in the splitting of the absorption curve. The splitting depends on the detuning of the resonant frequencies of the mesoparticle and the quantum dot and is minimal for equal frequencies. This effect is in line with vacuum Rabi splitting effect for an atom spontaneous emission in the cavity.

It was also found that interaction between surface plasmon-polaritons and ellipsoidal particles can lead to appearance of the s-polarized surface waves, to appearance of new branches in the spectrum of p-polarized surface waves. Dispersion relations strongly depend on the shape, concentration and material properties of the particles.

In the presented work, it was shown the possibility of the surface plasmon-polariton amplification by direct current in the domain of small wavevectors that can be reached in the experiments. The phase synchronism region can be shifted into the required region of wavevectors due to surface wave scattering on the periodical structure of particles, in other words, the phase synchronism region shifts on the reciprocal lattice vector to the first Brillouin zone.

The effect of laser amplification of the surface plasmon-polaritons is also presented in the work. This type of amplification can be realized by stimulated emission of surface plasmon-polaritons due to coupling to an active medium. As the active medium the molecules of Rhodamine 6G were considered.

Key words: surface plasmon-polariton, mesoparticle, quantum dot, polarisation, linear response function, phase synchronism, laser amplification, stimulated emission.

Загальна характеристика роботи

Актуальність теми. Розвиток сучасних технологій та мініатюризація електронних приладів неухильно ведуть до необхідності створення, дослідження та використання нано- та мікро-розмірних об'єктів таких як, нано-композитні системи, мезочастинки, квантові точки [1]. В результаті широкого застосування нано-композитних структур в електроніці, оптиці, квантовій-, мікро- та оптоелектроніці, фотоніці, медицині та інших галузях науки і техніки виникла необхідність експериментального та теоретичного дослідження таких систем. Як приклад, можна навести використання окремих молекул в ролі зонду електромагнітних полів та біофізичних процесів, використання резонансних металічних нано-структур у сенсорних приладах, дослідження нано-композитних матеріалів з метою підсилення колективного відгуку системи, застосування поверхневих хвиль як у сенсориці, так і у мікроскопії окремих частинок та молекул, а також для створення планарних оптичних мереж, використання фотонних кристалів для розповсюдження світла в заданому частотному діапазоні [2]. Оскільки виготовлення сучасних структур потребує затрати значних коштів, на перший план виходять теоретичні методи, які дозволяють заздалегідь визначати особливості поведінки системи і значно звузити коло параметрів. Такі методи мають неодмінно враховувати специфіку об'єктів та взаємодій на нано-масштабах [3].

В нано-композитних структурах розміри об'єктів та відстані між ними є порівняними, а часто набагато меншими за довжину хвилі взаємодіючого електромагнітного поля. Відомо, що на відстанях, d, порядку або менших за довжину хвилі, л, електромагнітного випромінювання, , суттєвими і переважаючими стають ефекти ближнього поля. Розподіл ближнього поля дуже часто є неоднорідним та принципово залежить від розмірів, форми та конфігурації частинок в системі. Таким чином, існують внутрішні та зовнішні параметри за яких система може перебувати в резонансному стані, коли конфігурація локальних електромагнітних полів призводить до підсилення або появи нових оптичних властивостей та ефектів. Необхідно зазначити, що резонансні ефекти обумовлені як енергетичними (частотними), так і просторовими (конфігураційними) ефектами ближнього поля, та найчастіше виступають їх суперпозицією. Прикладом таких явищ можуть бути аномальне поглинання світла в системах малих частинок, виникнення нових, зміна та підсилення власних мод в хвилеводних структурах, виникнення областей з аномально великим локальним полем в мікроскопії ближнього поля та ближньопольових антенах, резонансне перекачування енергії між електромагнітними збудженнями в хвилеводних структурах.

Таким чином, можливість теоретичного моделювання і визначення резонансних особливостей поведінки систем є потужним інструментом для передбачення властивостей структур, визначення необхідних параметрів для їх практичного створення, інтерпретації та аналізу експериментальних даних, тому є актуальною задачею.

Зв'язок роботи з науковими програмами, планами, темами. Робота виконана в Інституті фізики напівпровідників ім. В.Є. Лашкарьова НАН України. Основні результати отримані в рамках виконання наступних науково-дослідних робіт:

1. "Формування та дослідження напівпровідникових нано-структур для електронних та оптоелектронних приладів з розширеними функціональними можливостями", Постанова Президії НАН України від 31.01.2007 №32.

2. "Фізичні та фізико-технологічні аспекти створення і характеризації напівпровідникових матеріалів і функціональних структур сучасної електроніки", Постанова Бюро ВФА НАН України від 19.12.2006 №10.

3. "Дослідження механізмів генерації і перетворення випромінювання в напівпровідникових низько розмірних електронних і фотонних системах", Постанова Бюро ВФА НАН України від 20.12.2005 №10.

Мета роботи - розвиток теоретичних підходів, які дозволять описувати резонансні ефекти з урахуванням ближньопольових взаємодій в складних нано-композитних системах.

Реалізація даної мети передбачає розв'язання таких наукових завдань:

- В рамках концепції ефективної сприйнятливості, розвинути метод визначення умов збудження, розповсюдження та існування власних електромагнітних мод. Перевірити метод шляхом дослідження оптичних властивостей окремих нано-частинок різної форми.

- Дослідити вплив ефектів ближнього поля на оптичні властивості взаємодіючих мезо-частинок та квантової точки в неоднорідному полі мезо-частинки.

- Дослідити взаємодію поверхневої хвилі з однорідним невпорядкованим субмоношаровим покриттям нано-частинок. Дослідити вплив форми, концентрації частинок та матеріалу, з якого вони виготовлені на зміну законів дисперсії поверхневого плазмон-поляритону.

- Дослідити можливість підсилення поверхневої хвилі постійним електричним струмом в тришаровій структурі з періодичним масивом розсіювачів на поверхні. Провести аналіз необхідних параметрів системи (матеріали, довжини хвиль, розміри структур) необхідних для експериментальної реалізації підсилення.

- Дослідити можливість підсилення поверхневих плазмон-поляритонів взаємодіючих з активним середовищем, в ролі якого можуть виступати квантові точки, іони рідкоземельних металів, молекули органічних барвників розташовані поблизу межі розподілу, вздовж якої розповсюджується поверхнева хвиля.

Об'єктом дослідження є процес формування резонансних властивостей (спектрів поглинання, законів дисперсії, амплітуди збудження) за наявності ближньопольових взаємодій в системі.

Предметом дослідження є системи окремих та взаємодіючих між собою нано-частинок, та нано-частинок взаємодіючих з поверхневою хвилею на поверхні металу чи напівпровідника.

Методи дослідження. Теоретичні розрахунки проводились шляхом розв'язання рівняння самоузгодженого поля Ліппманна-Швінгера в рамках метода функції Гріна. Для розв'язання рівняння використовувалась концепція ефективної сприйнятливості. Ефективна сприйнятливість є лінійним відгуком системи на зовнішнє електромагнітне поле і дозволяє визначити резонансні властивості системи що досліджується.

Наукова новизна роботи. При вирішенні поставлених задач у роботі було вперше отримано наступні результати:

1. Досліджено зміну оптичних властивостей квантової точки, що знаходиться в неоднорідному полі мезо-частинки. В рамках задачі, обґрунтовано метод псевдовакуумної функції Гріна на основі самоузгодженого рівняння Ліппманна-Швінгера. Показано, що у випадку резонансної взаємодії двох частинок спостерігається розщеплення лінії поглинання квантової точки. Розщеплення є аналогом Рабі розщеплення випромінювання атома, що знаходиться в резонаторі.

2. На основі методу ефективної сприйнятливості, визначено закони дисперсії поверхневих плазмон-поляритонів при взаємодії з однорідним субмоношаром нано-частинок на поверхні. Взаємодія призводить до зсуву та розщеплення дисперсійних кривих, виникнення нових типів хвиль. Зокрема, показано можливість збудження поверхневої хвилі s-типу. Продемонстровано, що взаємодія принципово залежить від форми та параметрів частинок.

3. Теоретично продемонстровано можливість підсилення поверхневих хвиль постійним струмом в тришаровій структурі з періодичним шаром розсіювачів на поверхні. Запропоновано параметри системи в якій можна експериментально спостерігати підсилення.

4. При дослідженні взаємодії поверхневої електромагнітної хвилі з активним середовищем, продемонстровано можливість підсилення поверхневого плазмон-поляритона в системі за рахунок вимушеного випромінювання. Досліджено параметри системи, які можуть бути реалізовані експериментально.

Практичне значення одержаних результатів. В дисертаційній роботі розвинуто підхід, який дозволяє визначати резонансні властивості систем з урахуванням ближньопольових взаємодій в залежності від внутрішніх та зовнішніх параметрів. Цей підхід дає змогу більш ефективно планувати експерименти, аналізувати та інтерпретувати експериментальні дані по оптичним властивостям нано-частинок та квантових точок, по взаємодії поверхневих плазмон-поляритонів з субмоношаровим покриттям. Так, наприклад, отримані результати дають змогу:

- більш повно інтерпретувати дані в методі поверхневого плазмон-поляритонного резонансу в сенсориці, наприклад, визначати стан біологічних молекул;

- визначати параметри реальних систем, в яких може спостерігатись підсилення поверхневого плазмон-поляритону постійним електричним струмом;

- передбачати підсилення поверхневих хвиль за рахунок взаємодії з активним середовищем, та визначати можливі матеріали системи та їх параметри.

Все це дає поштовх для інтенсивного практичного дослідження та використання поверхневих хвиль.

Особистий внесок автора. Всі результати, що увійшли до дисертації, отримані при активній участі здобувача. Автор брав безпосередню участь у проведенні теоретичних розрахунків, обговоренні результатів, формулюванні висновків, написанні публікацій, та представленні результатів на конференціях та наукових семінарах.

Апробація роботи.

Результати роботи були представлені та обговорені на таких конференціях:

6-th International young scientist conference "Optics and high technology material science SPO 2005", Kyiv (Ukraine), 2005; конференція молодих вчених з фізики напівпровідників "Лашкарьовські Читання - 2006", Київ (Україна), 2006; Trends in nanoscience-2007", Kloster Irsee, Germany, Febr. 24-28, 2007; Photonics Europe, SPIE Europe, Strasbourg, France, 7-10 April, 2008; Junior Euromat 2010, Lausanne, Switzerland, 26-30 July, 2010; конференція молодих вчених з фізики напівпровідників "Лашкарьовські Читання - 2011" з міжнародною участю, Київ, Україна, 12-14 квітня, 2011.

Публікації. Основні результати дисертаційної роботи опубліковані у п'ятьох статтях у фахових журналах та шести тезах доповідей на конференціях.

Структура та обсяг дисертації. Дисертація складається із вступу, п'яти розділів, висновку та списку цитованої літератури із 143 найменувань. Робота викладена на 148 сторінках, включаючи 48 рисунків.

Основний зміст роботи

У вступі висвітлено проблематику та мету дослідження, обґрунтовано актуальність та наукову новизну роботи, вказано практичне значення отриманих результатів та приведено дані про апробацію роботи та структуру дисертації.

У першому розділі - "Методика дослідження. Метод ефективної сприйнятливості" - детально описуються теоретичні підходи та методи, які дозволяють визначати резонансні властивості нано-систем з урахуванням ближньопольових взаємодій.

Повне електромагнітне поле всередині об'єктів, розміри яких набагато менші за довжину хвилі зондуючого світла, відрізняється від поля в об'ємному зразку за рахунок ефектів ближнього поля. Поле в будь-якій точці простору визначається за допомогою самоузгодженого рівняння Ліппманна-Швінгера[3]

Тут зовнішнє поле, що опромінює систему, - результуюче локальне поле, - функція Гріна середовища в якому знаходиться об'єкт, - функція лінійного відгуку матеріалу частинки. У випадку однорідного ізотропного середовища повна функція Гріна визначається виразом [3]

де , і містить в собі частини, які визначають дальнє (), середнє () та ближнє () поля. У випадку, коли розміри об'єктів та відстані між ними є порівняними або набагато меншими за довжину хвилі зовнішнього випромінювання, основним стає ближнє поле і функцію Гріна можна переписати у вигляді

Таким чином в нано-композитних системах, на малих відстанях на перший план виходять саме ближньопольові поля та взаємодії, дослідженню впливу яких на резонансні властивості і присвячено дану роботу. Відмітимо, що в цьому випадку поняття локального та ближнього поля можна вважати тотожними.

Далі в роботі наведено короткий огляд методів розв'язку рівняння Ліппманна-Швінгера. Робиться висновок, що для вирішення задачі про знаходження резонансних властивостей системи найбільш доцільно використовувати концепцію ефективної сприйнятливості. Оскільки локальне поле є неоднорідним і неконтрольованим, а універсальним параметром, який можна контролювати на експерименті, є зовнішнє електромагнітне поле, то по аналогії з матеріальним співвідношенням вводиться зв'язок між індукованими в частинці струмами та зовнішнім полем [4]

Тут - є лінійним відгуком системи на зовнішнє поле або ефективною сприйнятливістю. В загальному випадку її можна представити у вигляді стандартної функції лінійного відгуку з певним коректуючим множником [4]

Тензор описує процеси електродинамічної взаємодії в системі які визначають формування електромагнітного відгуку в системі на зовнішнє поле.

В загальному випадку, резонансні властивості системи визначаються полюсною частиною функції лінійного відгуку на локальне поле. Проте, в нано-композитних системах ближньопольові взаємодії призводять до неоднорідності локальних полів і, як наслідок, вже неможливо використовувати відгук на локальне поле. Тому, пропонується метод, який базується на експериментальному визначенні власних мод. Інтегральні характеристики, такі як спектр поглинання, відбиття або пропускання, відображають інформацію про резонансне перекачування енергії в систему від зовнішнього джерела, наприклад, максимуми в спектрах поглинання, мінімуми в спектрах відбиття. Таким чином, параметри зовнішнього випромінювання (частота та хвильовий вектор) за яких відбувається резонансне перекачування енергії в систему визначають необхідні умови збудження власних мод.

У випадках, коли система є однорідною в певних напрямках, наприклад, в площині, можна легко провести двовимірне перетворення Фур'є, тобто перейти до (k, z)-представлення [4]. В цьому представленні розв'язок рівняння Ліппманна-Швінгера, а саме зв'язок між локальним та зовнішнім полем, може бути записаним у вигляді [3,4]

де тензор називаєтьсь фактором локального поля, який має всі атрибути функції лінійного відгуку. Полюсна частина описує дисперсійні властивості власних збуджень в системі, оскільки поняття власної моди означає, що такі коливання можуть характеризуватись ненульовою амплітудою при нескінченно малій інтенсивності збуджуючого поля. Таким чином, якщо амплітуда збуджуючого поля прямує до нуля, то інтенсивність локального поля є скінченною за умови, якщо фактор локального поля прямує до нескінченності.

Оскільки фактор локального поля можна визначити як тензор, обернений до деякого іншого тензора , то виконання можливе лише за умови, коли визначник тензора дорівнює нулю:

Умови, що можуть бути отримані при розв'язанні рівняння визначають зв'язок між хвильовим вектором та частотою власної моди.

Другий розділ - "Резонансні властивості нано-частинок" - присвячено дослідженню впливу ближнього поля на оптичні властивості окремих та взаємодіючих між собою нано-частинок у формі еліпсоїдів обертання та паралелепіпедів.

Ефективна сприйнятливість окремої частинки визначається виразом [4]

в який входить сприйнятливість матеріалу - , функція Гріна середовища в якому знаходиться частинка - , та проводиться інтегрування по об'єму частинки, VP. Таким чином, ефективна сприйнятливість в загальному випадку залежить від форми, розмірів, властивостей матеріалу частинки та середовища в якому вона знаходиться.

Оптичні властивості нано-частинок досліджувались на основі розрахунків спектрів поглинання, які обчислювались за допомогою дисипативної функції, яка визначає Джоулеве тепло, поглинуте одиницею об'єму частинки за одиницю часу [4]:

Поглинання визначається сприйнятливістю матеріалу частинок та, усередненим по об'єму, фактором, що описує ефекти локального поля в сприйнятливості. Звернемо увагу, що цей фактор залежить від форми та розмірів частинок.

Запропонований підхід перевірено на основі обчислень спектрів поглинання окремих нано-частинок у формі еліпсоїдів обертання та паралелепіпедів, розміри яких набагато менші за довжину хвилі зовнішнього поля, оскільки їх властивості добре дослідженні в попередніх роботах [5-7]. Було отримано, що:

– в сферичні частинці існує одна бездисперсна мода (частота не залежить від кута падіння випромінювання), частота якої зсунута відносно частоти поглинання матеріалу, та відповідає резонансу Фрьоліха, коли діелектрична проникність матеріалу дорівнює -2, де проникність середовища

– в частинках у формі еліпсоїдів виникають дві зсунуті моди, які відповідають поперечним та поздовжнім коливанням. Інтенсивність поглинання на кожній з мод залежить від кута падіння випромінювання

– поле всередині частинок у формі паралелепіпедів є неоднорідним що призводить до зміни форми спектру поглинання та виникнення додаткових максимумів. Так в кубічній частинці можна виділити 6 резонансів, що відповідає результатам отриманим в роботі Р.Фукса [7]

– у випадку видовженої та сплюснутої частинок також спостерігаються два основні типи коливань пов'язані з перпендикулярними напрямкам.

Далі розглянуто поведінку спектрів поглинання двох однакових сферичних нано-частинок та показано, що за рахунок взаємодії між частинками спектр поглинання зсувається відносно резонансної частоти окремої сферичної частинки. Отримані результати якісно співпадають з експериментальними даними відображеними в роботі [8]. Таким чином, показано, що запропонований метод дає правильні передбачувані результати у випадку простих систем, тому його було застосовано для визначення оптичних властивостей квантової точки в неоднорідному полі.

Було розглянуто напівпровідникову квантову точку поблизу діелектричної мезо-частинки. Термін мезо-частинка означає, що розміри такої частинки набагато менші за довжину хвилі зовнішнього поля, але достатньо великі для того щоб ефекти квантування ще не спостерігались. Обидві частинки вважались сферичними, та знаходились в ізотропному однорідному середовищі. На основі розв'язку рівняння Ліппманна-Швінгера методом ефективної сприйнятливості, з урахуванням нелокальної взаємодії між частинками було отримано функцію відгуку квантової точки з урахуванням взаємодії між частинками. Під час розгляду, було обґрунтовано метод псевдовакуумної функції Гріна, який був введений в роботах О.Келлєра [3]. Суть цього методу полягає в тому, що об'єкти додаються в систему по черзі, при цьому розподіл електромагнітного поля в системі стає "новим" вакуумом для наступної частинки.

Чисельні розрахунки було проведено для одноелектронної GaAs квантової точки з ізотропним обмежуючим потенціалом

,

та параметрами: характерна частота , ефективна маса , - маса вільного електрону, ширина лінії - . У випадку, коли мезочастинка характеризується статичною діелектричною проникністю , радіуси квантової точки та мезочастинки рівні відповідно та , спектри поглинання квантової точки представлені на Рис. 1. Відмітимо, що коли відстань між частинками достатньо велика (), лінії поглинання прямують до спектру окремої квантової точки. Тоді як для малих відстаней () взаємодія між частинками є сильною і призводить до зсуву в червоний бік та зміни інтенсивності спектру поглинання. Для x-поляризованого світла, інтенсивність лінії поглинання зменшується зі збільшенням відстані, оскільки квантова точка виходить з області сильного поля, тоді як для z-поляризації, навпаки спостерігається зростання інтенсивності поглинання, оскільки квантова точка на малих відстанях знаходиться в області слабкого локального поля. При збільшенні відстані, зменшується взаємодія між частинками і квантова точка переходить в область однорідного зовнішнього поля.

Далі розглянуто випадок, коли проникність матеріалу мезочастинки має резонансні властивості і представляється у вигляді

,

де високочастотна проникність - , параметр затухання та частоти поздовжніх фононів відповідно рівні , . Частота поперечного фонону змінювалась в діапазоні . Спектр поглинання квантової точки представлений на Рис. 2. Взаємодія між квантовою точкою та локалізованим збудженням на мезо-частинці призводить до розщеплення спектру поглинання на два піка. Спектри поглинання демонструють аналогічну залежність від поляризації падаючого світла як і попередньому випадку. Розщеплення лінії дуже сильно залежить від відстані між частинками. Так на Рис. 3 показана залежність розщеплення, а саме, значення частот максимумів у спектрі поглинання квантової точки в залежності від резонансної частоти мезочастинки, для різних відстаней між частинками. Поведінка величини розщеплення відповідає ефекту Рабі розщеплення [9]. Величина цього розщеплення залежить від різниці частоти електронного переходу в атомі та власної частоти резонатору, та є мінімальною, коли частоти співпадають. При цьому чим сильніша взаємодія, тим сильніше розщеплюється спектр випромінювання. В свою чергу, величина взаємодії обернено пропорційна об'єму резонатора. В нашому випадку, в ролі резонатора виступає мезочастинка, яка задає власну моду, з якою і взаємодіє квантова точка. Відповідно, зменшення відстані між частинками призводить до зменшення об'єму такого резонатора, тобто до підсилення взаємодії між частинками і, як наслідок, до збільшення розщеплення.

В третьому розділі - "Взаємодія поверхневої хвилі з субмоношаром нано-частинок" - досліджується зміна дисперсійних властивостей поверхневих плазмон-поляритонів за рахунок взаємодії з субмоношаровим покриттям з еліпсоїдальних нано-частинок.

Часто експериментальні дослідження базуються на визначенні умов збудження поверхневих плазмон-поляритонів, що вимагає знання чи визначення дисперсійних законів, які, в свою чергу, залежать від стану поверхні. Так, в сенсориці, метод поверхневого плазмон-поляритонного резонансу (ПППР) базується на тому, що, в залежності від покриття поверхні на якій збуджується хвиля, змінюються умови збудження і спостерігається зсув резонансної кривої [10]. Тому знаючи як взаємодія між поверхневою хвилею та покриттям впливає на закони дисперсії, можна за певних умов визначити параметри частинок чи молекул.

Закони дисперсії поверхневих плазмон-поляритонів визначались полюсною частиною ефективної сприйнятливості субмоношарового покриття з частинок на поверхні твердого тіла

де - лінійний відгук (ефективна поляризованість) окремої частинки на поверхні, n - концентрація частинок, - електромагнітна функція Гріна, що описує електромагнітні властивості системи, де знаходяться частинки, l - відстань від центру частинок до поверхні.

Розглянуто металічну підкладинку з діелектричною функцією , та плазмовою частотою . Розміри нано-частинок вибирались такими, що характерні для біо-молекул і складали порядку 1 нм, при цьому їх об'єм залишався постійним і дорівнював . Діелектрична константа для частинок вибрана рівною . Моношару таких частинок відповідає концентрація .

Рівняння можна розбити на два - для s- та р-поляризованих хвиль. Взаємодія поля з частинками призводить до можливості збудження поверхневих хвиль s-типу, тоді як за відсутності частинок рівняння для таких хвиль не має розв'язку (чистий поверхневий плазмон-поляритон є хвилею р-типу). Така ситуація можлива за рахунок того, що збудження є одночасно локалізованим на поверхні та частинках, і передається від частинки до частинки. Дійсно, зменшуючи концентрацію частинок, латеральні взаємодії зменшуються і розв'язок s-типу зникає. На Рис. 4-5 представлені дисперсійні криві для хвиль s-типу при взаємодії з частинками різної форми. Видно, що чим більш сплюснута частинка, тим ширший діапазон частот займає дисперсійна крива. Це пов'язано з тим, що чим сильніше сплюснута частинка, тим більша її поляризованість в площині.

Абсолютно інша поведінка дисперсійних кривих при взаємодії з нано-частинками спостерігається у випадку хвиль р-типу (Рис. 6). В цьому випадку дисперсійна крива звичайного плазмон-поляритону розщеплюється на чотири гілки. Розщеплення спостерігаються як для сплюснутих так і для витягнутих частинок. З іншого боку, для сферичних частинок спостерігається лише дві дисперсійні криві (Рис. 6). Чотири моди виникають як наслідок взаємодії x- та z-компонент поверхневого плазмон-поляритону з поздовжніми та поперечними коливаннями частинок. Оскільки для сферичної частинки поляризованості вздовж осей ОХ та ОZ рівні, спостерігаються лише дві дисперсійні криві.

Вплив форми витягнутих частинок на нижні гілки дисперсійних кривих р-поляризованої хвилі показано на Рис. 7. Видно, що високочастотна гілка для витягнутих частинок лежить вище відповідної гілки для сферичних частинок і наближається до неї згори, тоді як низькочастотна навпаки - прямує до відповідної кривої знизу. На Рис. 6-7 видно що дисперсійні криві при зростанні хвильового вектора починають нахилятись в бік зменшення частот. Це означає, що подібні хвилі мають негативну дисперсію, що з фізичної точки зору призводить до різного напрямку розповсюдження фази і енергії поверхневої хвилі. Такі хвилі можуть існувати в твердому тілі. Обчислення для р-поляризованого плазмон-поляритону показують, що зменшення концентрації частинок на поверхні призводить до групування (до наближення) дисперсійних кривих до дисперсійної кривої хвилі на вільній поверхні.

Отримані результати показують, що закони дисперсії поверхневих плазмон-поляритонів принципово залежать від форми, типу частинки та концентрації частинок на поверхні. Наприклад, зміна форми частинок за сталої їх концентрації від витягнутих еліпсоїдів обертання () до сферичних частинок призводить до зсуву кривої закону дисперсії у бік коротких хвиль як це показано на Рис. 7 (верхні криві 2 і 3). Якщо фіксувати плазмон-поляритонний поверхневий резонанс за заданої довжини хвилі, бачимо, що зсув закону дисперсії при зміні форми частинок, що покривають поверхню призводить до зсуву мінімуму кривої ПППР. Таким чином, виникає можливість ідентифікувати форму частинок, що покривають поверхню методом ПППР [10].

В четвертому розділі демонструється можливість підсилення поверхневих плазмон-поляритонів постійним електричним струмом в тришарових структурах з періодичною системою розсіювачів.

В попередніх роботах було продемонстровано, що при протіканні постійного електричного струму в напівпровідниковій плівці, за певної швидкості заряджених частинок може мати місце перекачування енергії від поздовжніх хвиль просторового заряду, які живляться зовнішнім джерелом стуму, до хвилеводних мод в плівці [11]. Але, точка фазового синхронізму (точка перетину дисперсійних кривих) лежить в області великих значень хвильового вектора , що унеможливлює збудження таких хвиль на практиці.

В роботі розглянуто тришарову систему: тонка напівпровідникова плівка на поверхні напівнескінченної діелектричної або напівпровідникової підкладинки, над плівкою вакуум. В плівці та підкладинці може протікати постійний електричний струм. На поверхні плівки знаходиться двовимірна періодична структура типу фотонного кристала (матриця діелектричних кульок). Будемо вважати, що кульки утворюють регулярну структуру і статично фіксовані на поверхні. Відстань між кульками (стала ґратки) значно більша за їхній радіус. Поверхневі хвилі, розповсюджуючись вздовж однієї з меж розділу, розсіюються на періодичній структурі. Розсіяння на періодичній структурі призводить до появи додаткових, зсунутих на вектор оберненої гратки, просторових гармонік, у спектрі поверхневих хвиль. Таким чином, якщо правильно підібрати вектор оберненої ґратки, то точку синхронізму можна "перекинути" в область малих значень хвильового вектора.

Середовище в якому протікає електричний струм можна описати за допомогою тензора ефективної діелектричної проникності. У випадку, коли вектор швидкості носіїв струму та хвильовий вектор поверхневої хвилі направлені вздовж осі ОХ, діелектрична проникність описується діагональним тензором, елементи якого визначаються виразами



де

, ,

k - хвильовий вектор поверхневої хвилі, - стаціонарна швидкість носіїв заряду, параметр - характеризує дисипативні процеси в середовищі, - плазмова частота, - тензора діелектричної проникливості середовища без струму.

Дисперсійне рівняння для поверхневих плазмон-поляритонів в системі з періодичною структурою можна записати у вигляді

де G вектор оберненої гратки, - функція Гріна середовища, - лінійний відгук (ефективна поляризованість) окремої частинки на поверхні, n - концентрація частинок, тензори

визначають закони дисперсії основної поверхневої хвилі з вектором k та додаткових гармонік зсунутих на вектор оберненої гратки G. Таким чином, рівняння означає, що закони дисперсії поверхневих плазмон-поляритонів визначаються основною та зсунутими на вектор оберненої гратки гармоніками, що взаємодіють між собою.

В роботі розглянуто тришарову систему з постійним струмом в напівпровідниковій плівці. Оскільки найбільшу рухливість мають електрони в InSb, обчислення проведені для плівки n-типу з такими параметрами: діелектрична проникливість , концентрація вільних носіїв ефективна маса електронів , плазмова частота , обернений час релаксації . Поздовжня та поперечна частоти оптичних фононів для InSb рівні та . Дрейфова швидкість вільних носіїв , де с - швидкість світла, досягаеться в порівняно невеликих полях . Плівка розташована на діелектричній підкладинці з .

На Рис. 8 зображено дисперсійні криві для хвиль в тришаровій системі без розсіювачів. З графіку по типу розщеплення кривих, згідно правил Стеррока, в точках синхронізму, видно, що в системі присутня конвективна нестійкість. Існує дві точки фазового синхронізму, які відповідають взаємодії на двох границях розділу: плівка-вакуум та плівка-діелектрик. Оскільки найбільш ефективно з розсіювачами взаємодіє хвилю на границі плівка-вакуум, то розглянуто область фазового синхронізму, яка відповідає підсиленню поверхневого плазмон-поляритону на цій поверхні. Область фазового синхронізму знаходиться в області від 700 до 850 . Для того щоб перекинути точку фазового синхронізму в область малих хвильових векторів вибрано постійну гратки періодичної структури таким чином, щоб вектор оберненої гратки задовольняв умові , де . Це означає, що період фотонного кристала повинен лежати в межах . На Рис. 9 представлено дисперсійні криві хвиль, що взаємодіють з періодичною структурою на поверхні з періодом . Бачимо, що існує дві точки фазового синхронізму: 1) в обласні великих хвильових векторів; 2) в області малих хвильових векторів. Існування другої точки зумовлене наявністю періодичної структури. На відміну від першої, ця область фазового синхронізму потрапляє в область хвильових векторів, які реально доступні на експерименті.

Також було досліджено систему в якій струм протікає в InSb підкладинці, при цьому плівка вибиралась GaAs. Для обчислень використано такі параметри: концентрація носіїв в плівці , плазмова частота , частота зіткнень . Поздовжня та поперечна частоти оптичних фононів для GaAs рівні та відповідно. Дисперсійні криві для хвиль в тришаровій системі з вільною поверхнею та струмом у підкладинці представлено на Рис. 10. Бачимо, що нестабільність може виникати лише на одній межі розділу - плівка-підкладинка, тому що тільки на цій межі поверхнева хвиля взаємодіє з плазмовими коливаннями в підкладинці. Область фазового синхронізму в цьому випадку лежить в області 600-700 . Перекинути область фазового синхронізму в область малих хвильових векторів можна використавши періодичну структуру на поверхні плівки з періодом . На Рис. 11 показано дисперсійні криві хвиль, що взаємодіють з періодичною структурою на поверхні плівки. Взаємодія з періодичною структурою призводить до зсуву області фазового синхронізму в область малих хвильових векторів. Потрібно відмітити, що для того щоб поверхнева хвиля на межі плівка-підкладинка ефективно розсіювалась на періодичній структурі частинок, які розташовані на межі розділу плівка-вакуум, необхідно щоб товщина плівки була малою порівняно з розмірами локалізації поверхневого плазмон-поляритону.

В п'ятому розділі досліджується можливість підсилення поверхневих плазмон-поляритонів вимушеним випромінюванням за рахунок взаємодії з активним середовищем. Принцип підсилення полягає в наступному: на поверхні металічної підкладинки, вздовж якої розповсюджується поверхнева хвиля, розташовано шар активних частинок, в ролі яких можуть виступати органічні молекули барвників, квантові точки або іони рідкоземельних металів, тобто частинки, які ефективно поглинають світло в певному енергетичному діапазоні і мають метастабільний рівень з достатньо великим часом життя. Активний шар опромінюється зовнішнім збуджуючим полем (імпульсом накачки) за рахунок чого частина частинок переходить в збуджений метастабільний стан. Взаємодія поверхневого плазмон-поляритону і збудженої частинки може призводити до вимушеного випромінювання енергії в поверхневу хвилю. Таким чином, якщо енергія, яка перекачується в поверхневу хвилю за рахунок вимушеного випромінювання перевищує втрати в системі, - затухання в підкладинці, поглинання частинками, ми зможемо спостерігати ефект підсилення.

В роботі досліджено напівнескінченну металічну підкладинку, що межує з діелектричним напівпростором. На заданій відстані від підкладинки знаходиться шар активних об'єктів. Для коректного розгляду всіх процесів випромінювання в системі, було застосовано квантовий підхід. На основі гідродинамічних рівнянь Блоха та рівнянь Максвелла було знайдено аналітичний вираз для власних мод поверхневої хвилі. Частота щk та хвильовий вектор k поверхневого плазмон-поляритону пов'язані дисперсійним співвідношенням, яке має враховувати наявність частинок на поверхні. Згідно з попередніми дослідженнями, закони дисперсії визначались як розв'язки рівняння : , де лінійна сприйнятливість окремої квантової частинки на поверхні, n - концентрація частинок, та - функція Гріна середовища з однією межею розділу.

Гамільтоніан поверхневого плазмон-поляритону складається з енергії електромагнітного поля та кінетичної енергії електронного газу. Проводячи процедуру діагоналізації, тобто зведення до стандартної канонічної форми , де та - оператори народження та знищення квантів поверхневого плазмон-поляритону, було отримано оператори електричного та магнітного поля в представленні вторинного квантування.

Розглядаючи гамільтоніан взаємодії між поверхневою хвилею і активними частинками в електродипольному наближенні, і вважаючи його малою поправкою до повного гамільтоніану, та застосовуючи золоте правило Фермі, було знайдено імовірності вимушеного і спонтанного випромінювання в поверхневу хвилю та імовірність поглинання кванту поверхневої хвилі частинкою. В роботі було детально проаналізовано параметри активного середовища необхідні для реалізації підсилення. Аналіз показав, що на даний час одним з найбільш ефективних матеріалів є органічні молекули барвників. Тому в роботі було детально досліджено систему, яка складається з субмоношару молекул барвника родаміну 6Ж на поверхні срібної підкладинки. Енергетичну структуру молекул барвників можна наближено представити у вигляді чотирирівневої схеми: поглинання відбувається з основного незбудженого стану на найвищий проміжний рівень, час життя на якому дуже малий, після чого молекула швидко термалізується на перший збуджений стан, з якого випромінюючи переходить на проміжний рівень і швидко повертається в основний стан. Поведінка системи визначається кінетичними рівняннями для концентрацій збуджених частинок та частинок в основному стані, рівнянням, що визначає залежність інтенсивності поверхневої хвилі в часі та просторі, та, за необхідності, рівнянням, що визначає поведінку інтенсивності накачки в часі та просторі

тут та - концентрації збуджених та незбуджених молекул, - концентрація молекул в триплетному стані і не беруть участь у випромінювальних процесах, - імовірність переходу з основного стану в збуджений під дією накачки, та є імовірностями поглинання та вимушеного випромінювання кванту поверхневого плазмон-поляритону за одиницю часу; - імовірність спонтанного випромінювання частинкою некогерентного кванту поверхневої хвилі; - імовірність спонтанного випромінювання фотону у напівпростір (флюоресценція); - імовірність переходу між синглетним та триплетним рівнями, - спектральна інтенсивність поверхневого плазмон-поляритону, - середня довжина вільного пробігу хвилі, - спектральна інтенсивність імпульсу накачки, імовірності поглинання та вимушеного випромінювання плазмон-поляритону були переписані у вигляді та , та - групові швидкості імпульсу накачки та поверхневого плазмон поляритону. Рівняння показує, що інтенсивність плазмон-поляритону збільшується за рахунок вимушеного випромінювання молекулами і зменшується за рахунок поглинання і затухання в плівці.

Наступні параметри були вибрані для обчислень: срібна підкладинка з діелектричною функцією та плазмовою частотою , . Оскільки параметри барвника залежать від концентрації молекул в шарі, в роботі було досліджено ефект підсилення для концентрації молекул в діапазоні , при цьому час життя збудженого рівня змінювався в діапазоні Довжина хвилі імпульсу накачки відповідає , на якій спостерігається максимум поглинання родаміну 6Ж з перерізом поглинання . Енергія кванту поверхневого плазмон-поляритону відповідала довжині хвилі на якій спостерігається максимум люмінесценції молекул. Спектри поглинання та випромінювання молекул, були наближені гаусовими лініями з напівшириною . Молекули знаходились на відстані 10 нм від підкладинки.

Розглянуто випадок, коли імпульс накачки довший за час життя молекул в збудженому рівні та менший за характерні часи переходу в триплетний стан (), тобто триває порядку а імпульс поверхневого плазмон-поляритону слідує одразу за імпульсом накачки і триває менше ніж час життя збуджених молекул. Тоді рівняння - можна вважати незалежними між собою, та стаціонарними в часі.