Деформаційні залежності повних інтегральних інтенсивностей у дифрактометрії мікродефектів монокристалів

РУДНИЦЬКА Ірина Іванівна

УДК 539.26

ДЕФОРМАЦІЙНІ ЗАЛЕЖНОСТІ ПОВНИХ ІНТЕГРАЛЬНИХ ІНТЕНСИВНОСТЕЙ В ДИФРАКТОМЕТРІЇ МІКРОДЕФЕКТІВ МОНОКРИСТАЛІВ

01.04.07 - фізика твердого тіла

Автореферат на здобуття наукового ступеня кандидата фізико-математичних наук

Київ - 2005

Дисертацією є рукопис.

Робота виконана в Інституті металофізики ім. Г.В. Курдюмова

Національної академії наук України

Науковий керівник кандидат фізико-математичних наук, Низкова Ганна Івановна,

Інститут металофізики ім Г.В. Курдюмова НАН України, завідувач відділу.

ст. наук. співр. Відділу теорії твердого тіла

Офіційні опоненти:

доктор фізико-математичних наук, професор

Новиков М.М., проф.. кафедри фізики металів,

Київського національного університету ім. Тараса Шевченка

доктор фізико-математичних наук, професор

Прокопенко Ігор Васильович, заступник директора

Інституту фізики напівпровідників НАН України

Провідна установа:

Чернівецький національний університет

ім. Ю.Федьковича МОН України, м. Чернівці

Захист відбудеться "29" березня 2005 р. о 14 годині на засіданні спеціалізованої вченої ради Д.26.168.02 при Інституті металофізики ім. Г.В. Курдюмова НАН України за адресою 03142, м. Київ, бульвар Вернадського, 36.

З дисертацією можна ознайомитись в бібліотеці Інституту металофізики ім. Г.В. Курдюмова НАН України за адресою: 03142, м.Київ, бульв. Акад. Вернадського,36.

Автореферат розісланий 23 лютого 2005 р.

Учений секретар спеціалізованої вченої ради Д.26.168.02

д. ф.-м. н. _________________ СИЗОВА Т.Л.

Загальна характеристика роботи

Актуальність теми. Сьогодні стало загальновизнаним, що властивості матеріалів визначаються не стільки вихідною будовою та параметрами їх ідеальної кристалічної гратки, які можуть бути надійно визначені методами класичної кристалографії, скільки характером наведеної в них цілеспрямовано сучасними технологіями дефектної структури. Діагностичний контроль для керування такою структурою і, як наслідок, якістю матеріалів (їх сертифікація) є найважливішим і набагато більш складним завданням, яке вже не може бути вирішене в рамках класичної кристалографії, оскільки тут остання виявляється безсилою.

Основою ж для діагностики характеристик дефектної структури у кристалах є кінематична теорія розсіяння випромінювань у таких кристалах. ІМФ НАНУ відомий в усьому світі, зокрема, саме тим, що в ньому М.О.Кривоглазом було побудовано таку теорію, та на її основі ним проведено класифікацію дефектів кристалу за їх впливом на картину розсіяння, тобто за їх впливом на характер розподілу дифрагованої інтенсивності у просторі оберненої гратки. Ця теорія та вказана класифікація визнані та широко застосовуються вже десятки років в усьому світі, а книга М.О.Кривоглаза по цій проблемі, перевидана у 1994 році після смерті Кривоглаза М.О., виявилася безсмертною та є однією з найбільш популярних та цитуємих монографій. Ці роботи та узагальнення їх учнем М.О.Кривоглаза К.П.Рябошапкою на випадок неоднорідного розподілу дефектів визначають рівень світових досягнень у цій галузі і сьогодні.

Однак і кінематична теорія теж виявилася не всездатною. Найсучасніші технології, так звані субмікронні та нанотехнології, вимагають часто початкового виведення (виключення) дефектів з кристалів, тобто створення вихідно максимально досконалих монокристалів, та наступної інженерії на атомному рівні з метою конструювання спеціальної надтонкої дефектної структури, необхідної для вирішення різного роду технічних проблем.

Мова йде про такі функціональні матеріали, як монокристали з профільованими поверхнями, модифікованими поверхневими шарами, надгратки, багатошарові композиційні структури та т. і.

У таких матеріалах, коли їх розміри та характерна довжина когерентності розсіяння перевищують довжину екстинкції, стають суттєвими процеси багатократного розсіяння, та кінематична теорія, що є наближенням однократного розсіяння, виявляється непридатною принципово. Класифікація дефектів М.О.Кривоглаза тут докорінним чином змінюється. Картина розсіяння перестає бути прямим Фур'є-зображенням кристала. Діагностика у цьому випадку можлива тільки на основі більш загальної та точної, але суттєво більш складної динамічної теорії розсіяння, яку для кристалів з дефектами також було вперше побудовано в ІМФ НАНУ, і яка сьогодні є широко відомою та використовується в усьому світі.

Така діагностика четвертого покоління, завдяки передбаченим новим ефектам багатократності дифузного розсіяння, які виявилися унікально чутливими до дефектів, забезпечила принципово нові функціональні можливості. До них відносяться: кількісна характеризація цілого спектру (декількох типів) дефектів у кристалах (сертифікація 21 сторіччя); селективна за глибиною неруйнуюча діагностика кристалів, в тому числі і багатошарових структур; інтегральна дифрактометрія швидкоплинних процесів (рентгенівське кіно).

Проблему діагностики структурної досконалості у таких кристаллах із цілеспрямовано створеною дефектною структурою може бути адекватно вирішено тільки при використанні вказаних методів дифрактометрії, що базуються на ефектах динамічної дифракції бреггівського та дифузного розсіяння. Найбільш інформативними та, головне, чутливими серед цих методів є нещодавно розроблені методи повної інтегральної відбивної здатності (ПІВЗ) кристалів для рентгенівського випромінювання. Ці методи дозволяють кількісно визначити характеристики одночасно присутніх у кристалі декількох типів дефектів по вивченню азимутальних, товщинних, спектральних та т.і. залежностей ПІВЗ. Ці методи принципово динамічні та базуються на створенній динамічній теорії ПІВЗ та вказаних її залежностей у кристалах із випадково розподіленими дефектами (ВРД) різного типу. Точна динамічна теорія ПІВЗ у пружно вигнутих кристалах, що містять ВРД, на сьогодні відсутня. Однак існує ціла низка експериментальних досліджень ПІВЗ кристалів з пружним вигином (ПВ) та ВРД, які демонструють високу чутливість характеру деформаційних залежностей ПІВЗ від ВРД. Це зумовлює доцілність створення теоретичної моделі деформаційної залежності ПІВЗ у кристалах з ПВ та ВРД та розробки на її основі високоінформативних методів діагностики ВРД у кристалі з ПВ, що і було завданням цієї дисертаційної роботи, що представлена.

Зв'язок з науковими програмами, планами, темами забезпечено тим, що ця дисертаційна робота виконувалася в Інституті металофізики ім. Г.В.Курдюмова НАН України та була складовою частиною НДР за темами:

1.Розвиток кінематичного і динамічного наближень статистичної теорії дифракції рентгенівських променів у деформованих кристалах з мікродефектами (затверджено рішенням Бюро ВФА НАНУ від 19.03.02 прот.№3, № реєстрації 0102U003331); (виконавець).

2.Эфекти взаємодії дифузного та бреггівського розсіянь та розробка нових синхротронних методів дифрактометрії (затверджено рішенням Бюро ВФА НАН України від 27.11.2001р., прот.№8;N 0102U000317);-(виконавець).

Мета роботи полягала в аналізі діагностичних можливостей використання деформаційних залежностей повної інтегральної відбивної здатності монокристалів, що містять випадково розподілені дефекти.

При цьому ставилися такі конкретні завдання:

1.Перевірка діагностичних можливостей існуючої теоретичної моделі деформаційної залежності ПІВЗ у монокристалах з ВРД. Вказана модель враховує вплив ефектів екстинкції через розсіяння на ВРД на деформаційну залежність когерентної складової ПІВЗ та нехтує деформаційною залежністю дифузної складової та обумовлених нею ефектів экстинкції. Вивчення природи можливих механізмів як адитивного, так і неадитивного впливу пружної деформації та випадково розподілених дефектів.

2.Експериментальне доведення впливу пружної деформації на дифузну складову ПІВЗ та того, що характер вказаного впливу залежить від характеристик мікродефектів, випадково розподілених в об'ємі монокристала.

3.Створення феноменологічної моделі, що описує вплив випадково розподілених мікродефектів на величину ПІВЗ пружно вигнутого кристала.

4.Створення методу кількісної діагностики характеристик ВРД на основі вивчення деформаційних залежностей ПІВЗ.

Методи досліджень 1.Рентгенівська двокристальна дифрактометрія. 2.Обчислювальні методи та комп'ютерне моделювання.

Наукова новизна роботи в цілому полягає в експериментальному встановленні залежності від деформації дифузної складової ПІВЗ та створенні унікального методу кількісної діагностики характеристик ВРД на основі вивчення деформаційних залежностей ПІВЗ.

На захист виносяться наступні результати:

-Встановлено природу механізмів як адитивного, так і неадитивного впливів пружніх деформацій (ПД) та випадково розподілених в об'ємі монокристалу мікродефектів (ВРД) на ПІВЗ. Показано, що неадитивність спільного впливу ВРД та ПД на величину ПІВЗ Лауе-рефлексів зумовлена суттєвою роллю ефектів екстинкції через розсіяння на присутніх у досліджуваному монокристалі великих ВРД та відносним зростанням їх впливу на ПІВЗ при зростанні ПД. Показано, що вплив великих ВРД на величину ПІВЗ виявляється співмірним із впливом пружної деформації при будь-якій силі вигину та при будь-якому ступені асиметрії використаних Лауе-рефлексів.

-Вперше експериментально доведено наявність залежностей від деформації інтегральної інтенсивності дифузного розсіяння та екстинкційних факторів або коефіцієнтів екстинкції, зумовлених розсіянням на дефектах, як для когерентної (мds) , так і для дифузної (м*) складових ПІВЗ.

-Доведено можливість розділення впливів на ПІВЗ ВРД та ПД шляхом факторизації на множники, що залежать тільки від ВРД та тільки від ПД, деформаційних поправок до факторів екстинкції для деформаційних залежностей бреггівської та дифузної складових ПІВЗ пружно вигнутих монокристалів із мікродефектами.

Достовірність одержаних результатів забезпечувалася методично коректною постановкою експерименту та комплексним характером досліджень, залученням для інтерпретації результатів узагальненої динамічної теорії, яка адекватно описує процеси розсіяння у кристалах, та проведенням у дисертації співставлення одержаних результатів з результатами прямих спостережень (рентгенівська дифракційна топографія), а також їх непротиріччям відомим літературним даним для аналогічних зразків.

Наукове значення роботи. Нова, створена автором модель деформаційної залежності ПІВЗ у кристалах з ВРД, що враховує вплив деформації на дифузну складову ПІВЗ та на обумовлені дифузним розсіянням на ВРД ефекти екстинкції, вперше дозволила дати адекватний кількісний опис відповідних експериментальних даних та встановити їх фізичну природу, що має фундаментальне наукове значення, а також створити унікальний метод кількісної діагностики характеристик ВРД на основі вивчення деформаційних залежностей ПІВЗ, що дуже важливо практично.

Особистий внесок здобувача полягає в аналізі літературних даних, у проведенні вимірів повних інтегральних відбивних здатностей (ПІВЗ) у випадку Лауе, у розробці моделі деформаційної залежності ПІВЗ, обробці експериментальних даних по деформаційним залежностям ПІВЗ, інтерпретації та аналізі результатів, у формулюванні висновків дисертації, а також у підготовці наукових публікацій. У дисертацію включено із написаних у співавторстві робіт тільки одержані безпосередньо дисертанткою результати.

Апробація роботи

Результати роботи доповідалися та обговорювалися на міжнародному семінарі “Новые диагностические методы на пучках синхротронного излучения” (Алушта, Україна, 2001р.), міжнародному семінарі “Современные методы анализа дифракционных данных (рентгенотопография, дифрактометрия, электронная микроскопия)” (В.Новгород, Росія, 2002р.), “Национальной конференции по применению рентгеновского, синхротронного излучения, нейтронов и электронов для исследования материалов (РСНЭ-2003) (Москва, Росія, 2003), міжнародному семінарі “Новые диагностические методы на пучках синхротронного излучения” (Алушта, Україна, 2003р.), а також на наукових семінарах ІМФ НАН України, ІФН НАН України.

Публікації

За матеріалами дисертації опубліковано 4 друковані роботи у фахових наукових журналах.

Структура та об'єм роботи

Дисертація складається із вступу, огляду літературних даних і 4 оригінальних глав, основних результатів та висновків. Роботу викладено на 132 сторінках машинописного тексту. Перелік літератури складається з 155 найменувань друкованих праць вітчизняних та закордонних авторів.

Основний зміст дисертації

У вступі обгрунтовано актуальність теми дисертації, сформульовані мета та завдання дослідження, показано наукову новизну одержаних результатів, їх наукове та практичне значення.

У першому розділі представлено огляд літературних даних про методи дослідження випадково розподілених дефектів (ВРД) у динамічно розсіюючих монокристалах. Розглянуто основи динамічної теорії розсіяння рентгенівських променів монокристалами, що містять ВРД.

Другий розділ присвячено аналізу деформаційних залежностей ПІВЗ шляхом розрахунків з використанням формул динамічної теорії розсіяння РП реальними монокристалами, підданими контрольованому пружному вигину. На рисунку 1 представлено деформаційні залежності ПІВЗ, розраховані за формулами, що описують одночасний вплив на ПІВЗ пружних деформацій та ВРД у рамках раніше існуючої моделі, що нехтує залежністю від ПД дифузної складової ПІВЗ та інтегральних коефіцієнтів екстинкції ds та *.

кристал випромінювання розсіяння дефект

Рис.1.Деформаційні залежності ПІВЗ, розраховані за відсутністю ВРД (суцільна лінія), за наявністю дуже дрібних ВРД (ds0) (штрихова лінія), за наявністю крупних дефектів (пунктир).

Із рисунка 1 видно, що при значеннях інтегральних коефіцієнтів екстинкції малих настільки, що ними можна нехтувати, тобто при ds=0, зростання величини показника статичного фактора Дебая-Валера (L) призводить до збільшення ПІВЗ, однакового при будь-яких значеннях пружного вигину, - спостерігається адитивний вплив на величину ПІВЗ дефектів та пружної деформації (ПД). В той же час зростання величини інтегрального коефіцієнта екстикції (ds) (тобто ефективного поглинання за рахунок уходу частини дифрагованих променів як когерентної, так і дифузної складових ПІВЗ до дифузного фону через розсіяння на ВРД) призводить до зменшення ПІВЗ, яке зростає із збільшенням ПД. При цьому із зростанням значень пружного вигину первісне збільшення ПІВЗ за рахунок ВРД, тобто за рахунок конкуруючого впливу L та ds, змінюється на зменшення, тобто змінюється знак впливу ВРД на ПІВЗ із проходженням точки втрати чутливості ПІВЗ до ВРД. Таким чином, в цьому випадку сильних ефектів екстинкції спостерігається неадитивний вплив ВРД та ПД на величину ПІВЗ.

Перевага впливу на величину ПІВЗ ПД чи ВРД залежить від ступеня асиметричності Лауе-рефлексу, що використовується, що ілюструють результати розрахунків деформаційних залежностей для монокристалів Si, що містять високу концентрацію ВРД малих розмірів, поданих на рисунку 2.

аб

Рис.2.Деформаційні залежності ПІВЗ, розраховані за формулами, що описують одночасний вплив на ПІВЗ пружних деформацій та ВРД для різних значень характеризуючих ВРД параметрів динамічного розсіяння рентгенівського випромінювання: (1) L=0, ds =0, *=0; (2) L=0.005, ds =0, *=0; (3) L=0.01, ds =0, *=0 та при різних кутах нахилів відбиваючої площини 011 відносно нормалі до поверхні зразка: а)=0.1о, б)=53.2о.

Із рисунка 2,а видно, що при використанні слабко асиметричного рефлексу величина ПІВЗ практично не залежить від ступеня деформації. В той же час наявність ВРД (в цьму випадку великої концентрації дрібних дефектів) збільшує її у 2 - 3 рази, завдяки внеску дифузної складової ПІВЗ RD, причому збільшення ПІВЗ практично не компенсується зменшенням бреггівської складової RB через розсіяння на ВРД. При сильному ступені асиметрії використаного рефлексу (рис.2,б) вплив ВРД на величину ПІВЗ стає практично не помітним у порівнянні із впливом ПД.

При неадитивному сумісному впливі на величину ПІВЗ пружної деформації та крупних ВРД із збільшенням ступеня асиметрії Лауе-відбиття звужується область, в якій ВРД збільшують ПІВЗ та трохи зменшується відносний ступінь їх впливу на ПІВЗ у цій області. В той же час в області переважання когерентної складової чутливість до дефектів різко зростає. На рисунку 3 представлено деформаційні залежності, розраховані для монокристалів Si, що містять низьку концентрацію ВРД великих розмірів.

а б

Рис.3.Деформаційні залежності ПІВЗ, розраховані за формулами, що описують одночасний вплив на ПІВЗ ПД та ВРД для різних значень характеризуючих ВРД параметрів динамічного розсіяння рентгенівського випромінювання: (1) L=0, ds =0, *=0; (2) L=0.005, ds =7.1см-1, *=0.71см-1; (3) L=0.01, ds =14.2см-1, *=1.42см-1 та при різних кутах нахилів відбиваючої площини 011 відносно нормалі до поверхні зразка: а)=0.1о, б)=53.2о.

Із рисунка 3 видно, що, коли внаслідок пружного вигину когерентна складова ПІВЗ різко зростає, абсолютна величина її зменшення за рахунок коефіцієнта екстинкції (ds) починає все більше переважати безпосередній внесок до ПІВЗ RD, що можливе тільки у випадку наявності достатньо крупних ВРД, які дають визначальний внесок до ds. Із рисунка 3 видно, що ступінь деформації, при якій зникає чутливість до ВРД, зменшується із збільшенням ступеня асиметрії використаного Лауе-відбиття. При симетричному відбитті (рис.3,а) спостерігається тільки той участок деформаційної залежності, на якому ВРД збільшують ПІВЗ пружно деформованого кристала, а при значному ступені асиметрії відбиття (рис.3,б) - той участок деформаційної залежності, на якому переважає внесок до ПІВЗ когерентного розсіяння, де наявність ВРД викликає зменшення ПІВЗ пружно деформованого кристала.

Неадитивність сумісного впливу ВРД та ПД на величину ПІВЗ свідчить про присутність у досліджуваному монокристалі крупних ВРД, які при будь-якому ступені асиметрії використаних Лауе рефлексів сильно впливають на хід деформаційних залежностей ПІВЗ. При цьому вплив крупних ВРД можна порівняти із впливом пружної деформації при будь-якій силі вигину, та із зростанням ПД чутливість до них зростає. Вплив дрібних дефектів на ПІВЗ відчутний тільки при малій асиметрії відбиттів.

Необхідність не тільки якісної, але й кількісної діагностики монокристалічних зразків, особливо для яких встановлено неадитивність сумісного впливу на величину ПІВЗ ВРД та ПД, потребує виходу за рамки цієї спрощеної моделі, оскільки проведений в розділі 3 аналіз одержаних з її допомогою кількісних даних про характеристики ВРД показав її повну неадекватність.

У розділі 3 експериментально показано маючий принципове фундаментальне значення факт наявності залежностей від деформації як інтегральної інтенсивності дифузного розсіяння, так і екстинкційних факторів або коефіцієнтів екстинкції для когерентної (ds) та дифузної (*) складових ПІВЗ, а також ефективного статичного фактора Дебая-Валера. Емпірично встановлено параметри та характерні особливості вказаних залежностей.

Вимірювання значень ПІВЗ проводились з використанням 220 Лауе відбиття MoK1-випромінювання від площини, що нахилена під кутом =2.05о відносно нормалі до поверхні кристала. Дефектна структура зразка, вирізаного із зливка СZ Si з концентрацією кисню 1.11018 атомів/см3, сформувалася у результаті преципітації кисню внаслідок відпалу при температурі Т=1080С протягом 6 годин. При цьому в кристалі крім дископодібних преципітатів SiO2 утворилися крупні та дрібні дислокаційні петлі. Вплив цих випадково розподілених дефектів (ВРД) різних типів на величини ПІВЗ характеризується структурно чутливими параметрами динамічного розсіяння рентгенівського випромінювання, причому дефекти різного типу вносять адитивний внесок до цих параметрів, тобто L=Lcl+Lb.l.+Ls.l., ds=dscl + ds b.l.+ ds s.l., * = *cl+ *b.l.+ *s.l..

У таблиці 1 приведено експериментальні значення L, ds та *, одержані фітуванням залежності ПІВЗ від пружної деформації (ПД), зображеної маркерами на рисунку 4. Значення параметрів, одержані за відсутністю ПД з використанням літературних даних про дефектну структуру зразка та комбінованого методу ПІВЗ, приведено у таблиці 1 у круглих скобках.

Таблиця 1. Значення структурно чутливих параметрів ПІВЗ для динамічного розсіяння, одержані в рамках моделі, яка припускає, що ПД не впливає на дифузне розсіяння та коефіцієнти екстинкції, що обумовлені розсіянням на дефектах.

На рисунку 4 лініями зображено розраховані залежності ПІВЗ від оберненого радіуса кривизни ПД при значеннях параметрів динамічного розсіяння MoK-випромінювання, розрахованих із даних про дефектну структуру зразків, приведених у круглих скобках у таблиці 1.

Рис.4.Розрахована теоретично залежність ПІВЗ від оберненого радіуса кривизни монокристала Si з ВРД, що характеризується значеннями параметрів динамічного розсіяння: L=0.00856, ds=3.77см-1, *=0.704см-1 (суцільна лінія). Відповідні експериментальні значення ПІВЗ (маркери); штрих та пунктир - когерентна та дифузна складові ПІВЗ відповідно, штрих-пунктир - ПІВЗ кристала без ВРД.

Як випливає із рис.4 та табл.1, спостерігається суттєве розходження цих розрахованих даних з експериментальною деформаційною залежністю. Таким чином, доведено неадекватність моделі, що підтверджується також значенням показника добротності фітування, що приведений у круглих скобках у таблиці 1. Це зумовило необхідність врахування впливу пружної деформації на величини ПІВЗ та її компонент при наявності у кристалі локалізованих дефектів структури, яке реалізовано шляхом введення поправок, що залежать від ступеня деформації, до величин параметрів динамічного розсіяння.

За визначенням усі величини L, ds та * є інтегральними і повинні у загальному випадку різним чином залежати від деформації, оскільки бреггівська та дифузна складові кривих відбиття, згорткою з якими величини ds(Ди) визначаються вказані інтегральні коефіцієнти, та їх напівширини різним чином чутливі до деформації вигином. Так, якщо розподіл дифузного фону набагато ширший бреггівського, то більш чутливою до вигину буде бреггівська крива відбиття, ширина якої при деформації буде змінюватися у більшій мірі.

При цьому при малих вигинах кристала, коли відбувається розширення кривої відбиття та, як наслідок, збільшення відбивної здатності когерентного пучка та аналогічне, але менш суттєве збільшення за рахунок розширення, а також, ймовірно, конкуруюче зменшення інтенсивності дифузного розсіяння внаслідок додаткового розширення екстинкційного провалу у дифузній кривій відбиття, на фоні постійно зростаючого внеску від квазидифузного розсіяння величина ds може змінюватися на першому етапі навіть у сторону зменшення. Це буде відбуватися доти, поки напівширина бреггівської кривої відбиття із зростанням вигину не стане порядку напівширини дифузної. При цьому ds*, після чого зміна ds з деформацією стає додатньою, як і зміна *, яка додатня при будь-якому вигині. Таким чином, вигин спочатку усуває причину, за якою ds завжди суттєво більше *, а далі ds та * зростають однаково. Чим вужче пік дифузного розсіяння, тим раніше зі зростанням вигину встановлюється описаний режим однакового збільшення ds та *, що вірогідно і має місце в нашому випадку вузького дифузного піка.

Для однозначного підбору коефіцієнтів деформаційних залежностей для дифузної складової ПІВЗ (RD), а також для ds, * та L, використано обгрунтовані вище твердження про те, що при якомусь ступені деформації (1/с ) величини ds та * стають рівними, а потім продовжують зростати з однаковою швидкістю. Оскільки з рисунка 3 видно, що величини ПІВЗ мають слабку залежність від знаку деформації, то визначальна залежність величин поправок для L, RD та інтегральних коефіцієнтів ефективного поглинання ds та * від оберненого радіуса кривизни деформації квадратична (1/2, - радіус кривизни пружного вигину), тобто являється симетричною. Ця модель корелює з теоретичними результатами робіт по динамічному розсіянню РП монокристалами з ВРД та ПД. В той же час із порівняння деформаційних залежностей при пружному вигині різного знаку видно, що прирост ПІВЗ за рахунок присутності випадково розподілених в об'ємі мікродефектів при від'ємних деформаціях значно більше, ніж при додатних, що дозволяє припустити також наявність суттєво менших поправок до величин L та RD, залежність яких від оберненого радіуса кривизни деформації лінійна (1/), тобто асиметрична. Ця незначна додаткова асиметрія ПІВЗ може бути обумовлена ефектом Бормана для дифузної складової.

Тоді шукана модель приймає вигляд:

при 1/ 1/k

L = L0 + ДL1 + ДL2 = L0 (1+ б/с2) + б1/с. (1)

exp(-dst) =exp(-мds0t)+Дexp(-мdst) =exp(-мds0t)+в/с2, (2)

exp(-*t)=exp(-м* 0t)+Дexp(-м* t) =exp(-м* 0t)+д/с2. (3)

При 1/ > 1/k

L = L0 б1/с (4)

exp(-dst) = exp(-*t)=exp(-*0t )+д/с2. (5)

Тут k - радіус кривизни вигину, при якому бреггівський пік вже розширився до величини порядка ширини дифузного. k для кожного типу дефектів своє, але тут введено одне ефективне, на основі аналізу експериментальної залежностї ПІВЗ від вигину. k визначається із умови ds=*.

У результаті фітування для зразка 2 одержано: при = - 1012 мкм2, = 3.11010мкм2, б1= -2.01105мкм, = - 1011 мкм2, КДФ=0.9, k = 106мкм.

Тоді графічно залежності (1-5) можуть бути представлені у вигляді, зображеному на рисунку 5.

Рис.5. Розраховані залежності величини показника ефективного статичного фактора Дебая-Валера L (суцільна лінія) та величин інтегральних коефіцієнтов ефективного поглинання когерентної ds (штрих) та дифузної * (пунктир) компонент ПІВЗ від ступеня пружної деформації (зразок 2).

Відповідні розрахункові залежності ПІВЗ та її складових від деформації приведено на рис.6.

Рис.6. Залежності ПІВЗ зразка 2 від оберненого радіуса кривизни деформації: розрахована у рамках моделі, що припускає вплив деформації на коефіцієнти екстинкції та на дифузне розсіяння (суцільна лінія) та одержана експериментально (маркери). Штрихова лінія - розрахована залежність когерентної компоненти ПІВЗ від деформації, пунктирна лінія - розрахована залежність дифузної компоненти ПІВЗ від деформації, штрих-пунктир - ПІВЗ кристала без ВРД.

У четвертому розділі описано результати розробки методу діагностики ВРД на основі деформаційних залежностей ПІВЗ.

Показано, що характер залежності від деформації ПІВЗ виявляється суттєво залежним від ступеня порушеності структури зразка за рахунок наявності в ньому дефектів та, як наслідок, дуже чутливим до характеристик дефектів, включаючи і нанорозмірні (ВРНД). Однак для визначення характеристик мікродефектів шляхом фітування теоретичних та експериментальних деформаційних залежностей ПІВЗ необхідно розділити у теоретичній моделі вплив на ПІВЗ ПД та мікродефектів. У розділі описано результати одержання такої факторизованої моделі шляхом виділення універсальних коефіцієнтів у деформаційних поправках до інтегральних факторів екстинкції, які не залежать від ВРНД, а залежать тільки від ПД. Спочатку це зроблено у випадку дифракції рентгенівського випромінювання у монокристалах Si з уже відомими характеристиками дефектів. Проаналізовано деформаційні залежності інтегральних факторів екстинкції, одержані для трьох зразків з різними дефектними структурами. Зразки було вирізано із зливка CZ Si, маючого концентрацію кисню 1.11018см-3 та концентрацію вуглецю < 1.01017см-3. Зразки було відпалено при температурі 1080єС. Середній розмір та концентрація дефектів трьох типів, присутніх у вказаних зразках, визначено раніше комбінованим методом ПІВЗ. Товщини зразків, тривалість їх термообробки та характеристики дефектів трьох типів, присутніх у зразках, приведено у таблиці 2.

Таблиця 2.

Товщини зразків (to, мкм), тривалість відпалу (t, год.), середні розміри та концентрації: кластерів SiO2 у формі дисків Rcl,мкм; hcl,мкм; ccl; великих дислокаційних петель з |b| = a/v2 (.b - вектор Бюргерса, a - параметр гратки) Rbl,мкм; cbl; та дрібних дислокаційних петель з |b| = a/v2 Rsm.l,мкм; csm.l.

Деформаційні залежності ПІВЗ для цих зразків виміряно з використанням 220-відбиття MoKб-випромінювання від площин, складаючих з нормалями до поверхонь кристалів кути ш = 2.13є (для зразка 1); ш = 2.05є (для зразка 2); ш = 0.38є (для зразка 3). Шляхом фітування експериментальних деформаційних залежностей при використанні для пружно вигнутого монокристала моделі (1-5) та формул динамічної теорії для монокристала з дефектами підбираються такі значення величин поправок до L0, exp(-мds0t) та exp(-м*0t), при яких значення коефіцієнтів добротності фітування мінімальні. Таким чином для зразків 1, 2 та 3 було одержано значення критичного радіусу деформації (сk), при яких exp(-мdst) = exp(-м* t). Одержані значення величин сk , а також величини відношень мds0/м*0 та значення величин радіусів кривизни пружного вигину (ПВ), при яких зникає чутливість ПІВЗ до мікродефектів (с0), приведено у таблиці 3. Потім для дільниць деформаційних залежностей ПІВЗ, що відповідають інтервалам |с| < сk при exp(-мdst) =exp(-м* t) підбиралися значення величин поправок б1/с та д/с2. Одержані значення б1 та д також представлено у таблиці 3.

Таблиця 3. Значення критичного радіуса кривизни ПВ (сk), радіуса кривизни ПВ, при якому зникає чутливість ПІВЗ до ВРНД (с0), та коефіцієнтів до екстинкційних деформаційних поправок б1 та д, одержані при фітуванні деформаційних залежностей ПІВЗ для зразків 1, 2 та 3, та значення відношень коефіцієнтів ефективного поглинання мds0/м* 0 за відсутністю ПД.

Аналіз даних таблиці 3 дозволив феноменологічно встановити формулу

сk ? 0.4 с0(+). (6)

На другому етапі для інтервалу |с| > сk підбиралися значення величин поправок до ДL1 та exp(-мds0t). Підібрані значення коефіцієнтів поправок до інтегральних факторів екстинкції приведено у таблиці 4.

Таблиця 4. Коефіцієнти залежностей від квадрата оберненого радіуса кривизни ПВ с поправок до інтегральних факторів екстинкції: б/с2 та в/с2

З таблиці 4 видно, що значення коефіцієнтів б для зразків 1 (з=0.08) та 2 (з=0.077) співпадають у межах похибки визначення, а для зразка 3 (з=0.014) значення вказаних коефіцієнтів на порядок менші. Тут з=sinш[1+cos(и+ш)cos(и-ш)(1+н)] - множник, що враховує зміну ступеня асиметрії використаного відбиття у теорії Петрашеня-Чуховського. Видно, що коефіцієнти б сильно залежать від ступеня асиметрії використаного відбиття. Для коефіцієнтів в спостерігається залежність від характеристик дефектів.

Феноменологічно вдалося для вказаних коефіцієнтів відокремити незалежні від ПВ множники та знайти явний вигляд їх залежностей від характеристик ВРД та параметрів асиметрії відбиттів і показати, що для будь-якого пружно вигнутого зразка, що містить дефекти, значення величин поправок до інтегральних факторів екстинкції можна визначити із наступних факторизованих виразів:

б = б'(0.4 с0) 2, б1 = б1' ; (7)

в=в' L0з2/exp(-мds0t); (8)

д= д'. (9)

У таблиці 5 наведено не залежні від характеристик дефектів та ступеня асиметрії універсальні коефіцієнти деформаційних поправок до L0 та до інтегральних факторів екстинкції exp(-мds0t) та exp(-м*0t) для деформаційних залежностей ПІВЗ пружно вигнутих монокристалів Si , одержаних при використанні 220 симетричних Лауе-відбиттів MoKб-випромінювання.

Таблиця 5. Нормовані коефіцієнти поправок б/с2 , б1/с, в/с2 та д/с2 до L0 та до факторів екстинкції , exp(-мds0t) та exp(-м*0t) для деформаційних залежностей ПІВЗ пружно вигнутих монокристалів Si, одержаних при використанні 220 симетричних Лауе-відбиттів MoKб-випромінювання.

Таким чином, у розділі 4 доведено можливість розділення впливу на ПІВЗ ВРД та ПД та одержано не залежні від характеристик ВРД універсальні коефіцієнти деформаційних поправок до L0 та до exp(-мds0t) та exp(-м*0t) для деформаційних залежностей ПІВЗ пружно визгнутих монокристалів Si, при використанні 220 Лауе-відбиттів MoKб-випромінювання.

У п'ятому розділі описано результати використання деформаційних залежностей ПІВЗ для діагностики ВРД. Знайдені універсальні коефіцієнти використано для діагностики невідомої дефектної структури інших монокристалів шляхом фітування на основі факторизованої теоретичної моделі експериментальних деформаційних залежностей ПІВЗ, одержаних у тих же умовах дифракції.

Зразок було вирізано з монокристалу CZ Si з початковим вмістом кисню n0=1018см-3. У результаті відпалу у зразку відбувся розпад твердого розчину кисню з утворенням кластерів, концентрація яких, згідно з даними вибіркового травлення, складала n = 106см-2 . Про дефектну структуру зразка за відсутністю ПД відомо, що вона повинна відповідати одній з двох моделей. Перша модель припускає наявність випадково розподілених в об'ємі зразка дископодібних кластерів SiO2, а також дислокаційних петель, що утворилися в результаті конденсації власних міжвузельних атомів надлишкового Si у зразку. Друга модель припускала наявність випадково розподілених в об'ємі зразка сферичних кластерів SiO2 та дислокаційних петель, що утворилися в результаті конденсації власних міжвузельних атомів надлишкового кремнію у зразку. Для зразка було одержано деформаційні залежності ПІВЗ при використанні 220 Лауе-відбиттів MoKб-випромінювання від двох площин, що утворюють різні кути з нормаллю до поверхні кристала: ш1 =1.5є та ш2 =53.2є.

Шляхом порівняння вказаних експериментальних деформаційних залежностей ПІВЗ із розрахованими деформаційними залежностями для пружно вигнутого кристалу, що не містить ВРД, для зразка одержано значення с0, а потім із виразів ((4) - (6)) обчислено значення сk та встановлено, що значення величин критичного радіуса кривизни вигину сk для використаних рефлексів розрізняються більше, ніж на порядок. При слабкому ступені асиметрії використаного відбиття (ш=1.5є) вся експериментальна деформаційна залежність ПІВЗ відповідає інтервалу |с| > сk, а при сильному ступені асиметрії використаного відбиття (ш=53.2є) - інтервалу |с| < сk.

Фітування теоретичної та експериментальної деформаційних залежностей ПІВЗ для зразка, одержаних при ш1 =1.5є, було здійснено при використанні взятих із таблиці 5 значень коефіцієнтів поправок до факторів екстинкції ( б1/с та д/с2) та значень нормованих коефіцієнтів поправок б'/с2 та в'/с2. На рисунку 7 суцільною лінією зображено деформаційні залежності ПІВЗ, розраховані в рамках першої та другої моделей дефектної структури із врахуванням впливу деформації на дифузне розсіяння.

Рис.7,а. Експериментальні залежності ПІВЗ (маркери) та теоретичні залежності ІВЗ бездефектного вигнутого монокристалу (штрих), розраховані із врахуванням впливу ПВ на дифузне розсіяння в рамках моделі 1, залежності ПІВЗ (суцільні лінії) та дифузної складової ПІВЗ RD (пунктир).

Рис.7,б. Експериментальні залежності ПІВЗ (маркери) та теоретичні залежності ІВЗ бездефектного вигнутого монокристалу (штрих), розраховані із врахуванням впливу ПВ на дифузне розсіяння в рамках моделі 2, залежності ПІВЗ (суцільні лінії) та дифузної складової ПІВЗ RD (пунктир).

Із рисунка 7 видно, що експериментальні деформаційні залежності ПІВЗ співпадають з розрахованими із врахуванням залежності дифузного розсіяння від деформації тільки для першої моделі при мds0/м*0=6.26 (рис.7,а). У цьому випадку в рамках моделі 1 для зразка 4 визначено наступні значення середніх радіусів та концентрацій дископодібних кластерів, великих петель та нанорозмірних петель: Rcl=0.22мкм, hcl=8.4нм, ccl=810-13, Rsl=32нм, csl=8.510-10.

Таким чином, показано, що використання запропонованої моделі, що враховує вплив ПВ на дифузне розсіяння та екстинкційні ефекти, дозволяє здійснювати коректну кількісну діагностику ВРНД за деформаційними залежностями ПІВЗ.

Основні результати та висновки

У дисертації розроблено фізичні основи методу деформаційних залежностей ПІВЗ та показано його унікальну чутливість до випадково розподілених дефектів, що вперше забезпечило можливість адекватного кількісного визначення цим методом характеристик дефектів декількох типів, одночасно присутніх у кристалах

На захист виносяться наступні результати.

1.Проведено експериментальну апробацію існуючої теоретичної моделі деформаційної залежності повної інтегральної відбивної здатності (ПІВЗ) у монокристалах з випадково розподіленими дефектами (ВРД), яка враховує вплив ефектів екстинкції за рахунок розсіяння на ВРД на деформаційну залежність когерентної складової ПІВЗ та нехтує залежністю від пружної деформації (ПД) дифузної складової та обумовлених нею ефектів екстинкції. Показано, що ця модель не дає адекватного кількісного опису спільного впливу ПД та ВРД на ПІВЗ. Однак показано, що ця модель дає якісне пояснення спостережених аномальних ефектів можливого в залежності від величини ефектів екстинкції як адитивного (для малих величин), так і неадитивного (для великих) впливу ВРД та ПД на ПІВЗ.

2.Запропоновано нову модель деформаційної залежності ПІВЗ у кристалах з ВРД, яка враховує вплив деформації на дифузну складову ПІВЗ та на обумовлені дифузним розсіянням ефекти екстинкції обох складових ПІВЗ, яка вперше дозволила дати адекватний кількісний опис відповідних експериментальних даних та вперше експериментально встановити залежність від ПД дифузної складової ПІВЗ.

3.Феноменологічно розділено внески пружного вигину та ВРД до ПІВЗ шляхом факторизації усіх параметрів запропонованої моделі на множники, що залежать тільки від ВРД, та множники, що залежать тільки від ПД. Знайдено явний вигляд вказаних залежностей, що дозволило створити унікальний метод кількісної діагностики характеристик ВРД на основі вивчення деформаційних залежностей ПІВЗ.

Перелік робіт, в яких опубліковано наукові результати дисертації

1.Молодкин В.Б., Низкова А.И., Олиховский С.И., Гранкина А.И., Дмитриев С.В., Когут М.Т., Московка И.А., Осьмак Я.А., Рудницкая И.И., Т.Г.Сыч, Славинская Т.Б., Природа совместного влияния изгиба и микродефектов на величину полной интегральной отражательной способности (ПИОС), Металлофизика и новейшие технологии, 2002, 24, №11, с.1483-1490.

2.Молодкин В.Б., Низкова А.И., Олиховский С.И., Шпак А.П., Гранкина А.И., Дмитриев С.В., Когут М.Т., Костюк А.Н., Московка И.А., Осьмак Я.А., Рудницкая И.И., Т.Г.Сыч, Славинская Т.Б., Первак Е.В., Иванова И.М., Влияние упругого изгиба на диффузное рассеяние и экстинкционные эффекты в монокристаллах с дефектами, Металлофизика и новейшие технологии, 2003, 25, №1, с.107-116.

3.Молодкин В.Б., Низкова А.И., Рудницкая И.И., Первак Е.В., Журавлев Б.Ф., Сизова Т.Л., Диагностика наноразмерных микродефектов в упруго изогнутом монокристалле методом полной интегральной отражательной способности (ПИОС), Металлофизика и новейшие технологии, 2003, 25, №11, с.1439-1450.

4.Молодкин В.Б., Низкова А.И., Рудницкая И.И., Количественная диагностика наноразмерных дефектов методом полной интегральной отражательной способности в геометрии Лауэ, Металлофизика и новейшие технологии, 2004, 26, №5,с.641-658.

АНОТАЦІЯ

Рудницька І.І. Деформаційні залежності повних інтегральних інтенсивностей у дифрактометрії мікродефектів монокристалів. - Рукопис.

Дисертація на здобуття наукового ступеня кандидата фізико-математичних наук за спеціальністю 01.04.07 - фізика твердого тіла. Інститут металофізики ім. Г.В.Курдюмова НАН України, м. Київ, 2004р.

Запропоновано нову модель деформаційної залежності, зокрема, залежності від пружного вигину (ПВ), повної інтегральної відбивної здатності (ПІВЗ) монокристалів з випадково розподіленими дефектами (ВРД). Ця модель враховує як ефекти екстинкції за рахунок розсіяння на ВРД у когерентній складовій ПІВЗ, яка залежить від ПВ, так і вперше встановлену феноменологічно в роботі залежність від ПВ дифузної складової ПІВЗ та обумовлених розсіянням на дефектах інтегральних факторів екстинкції бреггівської та дифузної складових ПІВЗ. Це вперше дозволило дати адекватний кількісний опис спостережених експериментально ефектів спільного впливу ВРД та ПВ на ПІВЗ. Зокрема, пояснено спостережені аномальні ефекти можливих в залежності від величини ефектів екстинкції як адитивного (для малих величин), так і неадитивного (для великих) впливів ВРД та ПВ на ПІВЗ.

В результаті створено унікальний метод кількісної діагностики характеристик ВРД в тому числі і нанорозмірних на основі вивчення деформаційних залежностей ПІВЗ.

Ключові слова: дифракція рентгенівських променів, динамічна теорія, дифузне розсіяння, пружний вигин, нанорозмірні дефекти.

ABSTRACT

Rudnitskaya I.I. Deformation dependences of the total integrated intensities in the diffractometry of defects of sigle crystals. - Manuscript.

The dissertation is presented in order to be issued the candidat's degree in physics and mathematics according to the speciality 01.04.07--solid state physics; G.V.Kurdyumov Institute for Metal Physics, NAS of Ukraine; Kiev, 2004.

The new model of the deformation dependence have been proposed, in particular, the elastic bend (EB) dependence of the total integrated refflective power (TIRP) of the single crystals with the distributed at random defects (DRD). This model takes in account both the extinction effects due to the scattering at the DRD in the coherent TIRP component, which is dependent on EB, and also for the first time established phenomenologically in paper the dependence on EB of the diffuse TIRP component and of the caused by scattering at defects integrated factors of extinction of the bragg and diffuse TIRP components. This for the first time allowed to give the adequate quantitative description of the experimentally observed effects of the joint influence of DRD and EB on TIRP. In particular, the observed anomalous effects are explained of the possible depending on the value of the extinction effects both additive (for small values), and nonadditive (for large values) influences of DRD and EB on TIRP.

As a consequence the unique method have been developed for the quantitative diagnostics of the DRD including nanoscale characteristics on the basis of the TIRP deformation dependences investigation.

Key words: x-ray diffraction, dynamical theory, diffuse scattering, elactic bend, nanoscale defects.

АННОТАЦИЯ

Рудницкая И.И. Деформационные зависимости полных интегральных интенсивностей в дифрактометрии микродефектов монокристаллов. - Рукопись.

Диссертация на соискание ученой степени кандидата физико-математических наук по специальности 01.04.07 - физика твердого тела. Институт металлофизики им. Г.В.Курдюмова НАН Украины, г. Киев, 2004г.

Проведена экспериментальная апробация существующей теоретической модели деформационной зависимости полной интегральной отражательной способности (ПИОС) в монокристаллах со случайно распределенными дефектами (СРД), учитывающей влияние эффектов экстинкции за счет рассеяния на СРД на деформационную зависимость когерентной составляющей ПИОС и пренебрегающей зависимостью от упругой деформации (УД) диффузной составляющей и обусловленных ею эффектов экстинкции. Показано, что эта модель не дает адекватного количественного описания совместного влияния УД и СРД на ПИОС. Однако показано, что эта модель дает качественное объяснение наблюдаемых аномальных эффектов возможного в зависимости от величины эффектов экстинкции как аддитивного (для малых величин), так и неаддитивного (для больших) влияния СРД и УД на ПИОС.

Предложена новая модель деформационной зависимости ПИОС в кристаллах с СРД, учитывающая влияние деформации на диффузную составляющую ПИОС и на обусловленные диффузным рассеянием эффекты экстинкции обеих составляющих ПИОС, которая впервые позволила дать адекватное количественное описание соответствующих экспериментальных данных и впервые экспериментально установить зависимость от УД диффузной составляющей ПИОС.

Феноменологически разделены вклады упругого изгиба и СРД в ПИОС путем факторизации всех параметров предложенной модели на множители, зависящие только от СРД, и множители, зависящие только от УД. Найден явный вид указанных зависимостей.

В результате создан уникальный метод количественной диагностики характеристик СРД в том числе и наноразмерных на основе изучения деформационных зависимостей ПИОС.

Ключевые слова: дифракция рентгеновских лучей, динамическая теория, диффузное рассеяние, упругий изгиб, наноразмерные дефекты.

Підп. до друку 10.02.2005. Формат 60х84/16. Гарн. Тип Таймс.Пап. офс. № 1.

Друк різографічний. Ум. друк. арк. 2,61. Ум. фарбо-відб. 2,61. Обл.-вид.арк.0,88 Тираж 100 прим. Зам. №18-05

Інститут металофізики ім. Г.В. Курдюмова НАН України.

Україна, 03680, м.Київ-142, МСП, бульвар Вернадського, 36.

Поліграфічна дільниця

Інституту металофізики ім. Г.В. Курдюмова НАН України.

Україна, 03680, м. Київ-142, МСП, бульвар Вернадського, 36.

Размещено на Allbest.ru