Размещено на http://www.allbest.ru/

МІНІСТЕРСТВО ОСВІТИ І НАУКИ УКРАЇНИ

НАЦІОНАЛЬНИЙ НАУКОВИЙ ЦЕНТР

“ХАРКІВСЬКИЙ ФІЗИКО-ТЕХНІЧНИЙ ІНСТИТУТ”

УДК 621.384; 537.533.3

СИСТЕМА ФОРМУВАННЯ ПУЧКА ЯДЕРНОГО МІКРОЗОНДА

Спеціальність: 01.04.20 - фізика пучків заряджених частинок

Автореферат

дисертації на здобуття наукового ступеня

кандидата фізико-математичних наук

Гончаров Олександр Васильович

Харків - 2001

Дисертацією є рукопис

Робота виконана в Інституті твердого тіла, матеріалознавства та технологій Національного наукового центра “Харківський фізико-технічний інститут” (ННЦ ХФТІ) Міністерства освіти і науки України

Науковий керівник: кандидат фізико-математичних наук, старший науковий співробітник

Колот Володимир Якович, Інститут твердого тіла, матеріалознавства та технологій ННЦ ХФТІ, начальник відділу

Офіційні опоненти: доктор фізико-математичних наук, професор Онищенко Іван Миколайович, Інститут плазменої електроніки і нових методів прискорення ННЦ ХФТІ, заступник директора

кандидат фізико-математичних наук, старший науковий співробітник Чорний Валентин Васильович, Харківський національний університет ім. В.Н. Каразіна, начальник лабораторії

Провідна організація: Науковий фізико-технологічний центр Міносвіти і НАН України

Захист дисертації відбудеться “_27_” __листопада___ 2001 року о “_15³⁰_” годині на засіданні Спеціалізованої вченої ради Д64.845.01 у Національному науковому центрі “Харківський фізико-технічний інститут” за адресою: 61108, м. Харків-108, вул. Академічна, 1, конференц-зал.

З дисертацією можна ознайомитися в науковій бібліотеці ННЦ ХФТІ за адресою 61108, м. Харків-108, вул. Академічна, 1.

Автореферат розісланий “_10_” _____жовтня___ 2001 року

Вчений секретар

Спеціалізованої ради Д64.845.01,

доктор фізико-математичних наук М.І. Айзацький



АНОТАЦІЯ

Гончаров О.В. Система формування пучка ядерного мікрозонда.-Рукопис.

Дисертація на здобуття наукового ступеня кандидата фізико-математичних наук за спеціальністю 01.04.20-фізика пучків заряджених частинок. Національний науковий центр "Харківський фізико-технічний інститут", Харків,2001. ядерний мікрозонд аберація лінза

Теоретична частина дисертації присвячена дослідженню системи формування пучка ядерного мікрозонда. Система містить у собі коліматор пучка, що складається з двох прямокутних діафрагм, і фокусувальну систему на базі дублета магнітних квадрупольних лінз. Розроблений чисельний код дозволяє розрахувати траєкторії іонів у системі і визначити внески в розмір пучка в площині мішені для таких аберацій як хроматична, сферична, крайова і паразитна аберації, пов'язані з дефектами виготовлення і зборки лінз і юстування системи лінз. Домінуючими абераціями є: паразитні аберації, пов'язані з неточностями установки полюсів у квадрупольній лінзі, хроматична аберація й аберація, викликана обертальним роз'юстуванням лінз дублета. Розміри діафрагм оптимізувалися з метою одержання максимального струму пучка на мішені при заданому його розмірі. На базі проведених досліджень був розроблений і виготовлений ядерний мікрозонд, що дозволяє одержувати пучок протонів на мішені розміром 35 мкм², величиною струму 4 нА, при енергії 2,4 МеВ. Параметри пучка ядерного мікрозонда дозволяють реалізовувати різні ядерно-фізичні методи аналізу (резерфордівське зворотне розсіювання, рентгеноспектральний аналіз із протонним збудженням, гамма-спектральний аналіз на протонному пучку). Експериментальна частина дисертації присвячена застосуванню ядерного мікрозонда для дослідження тугоплавких покриттів Cr, W-Ta, W-Ta-C, MoSi₂(Cr). Були виміряні концентраційні профілі основних і домішкових елементів на глибину до 1500 мкм. У покриттях із фторидного вольфраму на межі покриття-підкладка виявлене збільшення концентрації фтору в 10 разів у порівнянні з об'ємною концентрацією. Досліджувалася дифузія Cr з покриття в підкладку з пористого графіту.

Ключовi слова: ядерний мікрозонд, протонні пучки, магнітні квадрупольні лінзи, фокусувальні системи на основі мультиплетів квадрупольних лінз, аберації іонно-оптичної системи, ядерно-фізичні методи аналізу, концентраційні профілі елементів, жаростійкі покриття.



SUMMARY

Goncharov A.V. The nuclear microprobe beam forming system.-Manuscriрt.

Thesis for a Doctor of Рhilosoрhy degree (Рh.D.) in physics and mathematics on specialty 01.04.20-Physics of Charged Particle Beams.-National Science Center “Kharkov Institute of Physics and Technology”, Kharkov, 2001.

Theoretical part of the thesis is devoted to investigation of a nuclear microprobe forming system. The system includes a beam collimator, which consists of 2 rectangular diaphragms, and a focusing system on the base of magnetic quadrupole lens doublet. The developed numerical code allowes to calculate ion trajectories in the system and to determine such aberrations as chromatic, fringing field, spherical and parasitic ones connected with defects of manufacturing and assembling of lenses, and alignment of the lens system. Dominating contributions come from a parasitic aberration connected with defects of assembling of lenses, chromatic aberration and aberration of rotation of one lens with respect to another. The diaphragm sizes were optimized as to obtain a maximal beam current on the target, the beam size being fixed. On the base of the performed investigations the nuclear microprobe was designed and manufactured. It allows to obtain a beam of 35 m on target, 4 nA current at 2.4 MeV proton energy. Beam parameters allow to use various nuclear microanalysis methods (RBS,PIXE,PIGE). Experimental part of thesis is devoted to application of the nuclear microprobe to investigation of high-temperature coatings Cr, W-Ta, W-Ta-C, MoSi₂(Cr). Depth profiles of main and impurity elements were measured in depth up to 1500 m. One order increase of F concentration found on interface of W CVD coating and W substrate in compared with the average concentration.

Key words: nuclear microprobe, proton beams, magnetic quadrupole lenses, focusing systems on the basis of multiplets of quadrupole lenses, aberrations of ionic-optical system, nuclear microanalysis methods, depth profiles, high-temperature coatings.



АННОТАЦИЯ

Гончаров А.В. Система формирования пучка ядерного микрозонда. -Рукопись.

Диссертация на соискание ученой степени кандидата физико-математических наук по специальности 01.04.20-физика пучков заряженных частиц. Национальный научный центр "Харьковский физико-технический институт", Харьков,2001.

Теоретическая часть диссертации посвящена исследованию системы формирования пучка ядерного микрозонда. Система включает в себя коллиматор пучка, состоящий из двух прямоугольных диафрагм, формирующих пучок на входе в 1-ю линзу, и фокусирующую систему на базе дублета магнитных квадрупольных линз. Разработанный численный код позволяет рассчитать траектории ионов в системе. В коде используется метод численного интегрирования нелинейных дифференциальных уравнений траектории частицы в поле квадрупольной линзы. В разложении поля линзы учтены члены до 6-го порядка. При модельных расчетах динамики пучка в системе формирования размеры диафрагм оптимизировались с целью получения максимального тока пучка на мишени при заданном его размере. Код позволяет определить вклады в размер пучка в плоскости мишени для таких аберраций как хроматическая, сферическая, краевая и паразитные аберрации, связанные с дефектами изготовления и сборки линз и юстировки системы линз. Доминирующими аберрациями являются: паразитные аберрации, связанные с неточностями установки полюсов в квадрупольной линзе, хроматическая аберрация и аберрация, вызванная вращательной разъюстировкой линз дублета. Установлено, что для малых размеров пучка порядка 1 мкм в XZ плоскости фокусировки доминирует паразитная аберрация, связанная с неточностью установки полюсов в квадрупольной линзе, а в YZ плоскости фокусировки доминирует хроматическая аберрация. Для пучков с размерами порядка 10 мкм существенно возрастает вклад геометрических аберраций (сферической и краевой). Рассчитаны оптимальные размеры диафрагм и величины фазовых объемов для 1-10 мкм пучков. Определены ионно-оптические параметры и технологические допуски на изготовление и юстировку системы формирования ядерного микрозонда. Допуски на установку полюсов в линзах составили 5 мкм, допуск на вращательную разъюстировку линз составил 0.03 мрад. Допустимые величины секступольной и октупольной компонент магнитного поля в поле квадрупольной линзы для получения пучка с размером 1 мкм составили <0,3% и <0,5%. На базе проведенных исследований был разработан и изготовлен ядерный микрозонд со следующими параметрами: эффективная длина обеих линз 50 мм; радиус апертуры линзы 6,5 мм; полюса линз изготовлены из железо-кобальтового сплава 49КФ, имеющего индукцию насыщения порядка 2,5 Тл; общее число ампервитков на полюсах 1520; ярмо линзы изготовлено из низкоуглеродистого железа “Армко”; диаметр ярма линзы 240 мм ; максимальный градиент магнитного поля 96 Тл/м; расстояние от предметной диафрагмы до входа в 1-ю линзу 2,5 м; расстояние между линзами 50 мм; расстояние от 2-й линзы до мишени 100 мм. Юстировочные столики под линзами позволяют перемещать линзы в поперечных направлениях с точностью 10 мкм и вращать линзы с точностью 0,03 мрад. Микрозонд позволяет получать пучок протонов на мишени размером 35 мкм², величиной тока 4 нА, при энергии 2,4 МэВ. Параметры пучка дают возможность использовать различные ядерно-физические методики анализа (резерфордовское обратное рассеяние, рентгеноспектральный анализ с протонным возбуждением, гамма-спектральный анализ на протонном пучке). Экспериментальная часть диссертации посвящена методическим измерениям и применению ядерного микрозонда. В результате методических измерений определены размеры пучка в плоскости мишени, его ток, а также долговременная стабильность работы. Микрозонд применялся для исследования тугоплавких покрытий Cr, W-Ta, W-Ta-C, MoSi₂(Cr), полученных методами активированного вакуумного насыщения, газофазного осаждения, диффузии. Использовались методики рентгеноспектрального анализа с протонным возбуждением и гамма-спектральный анализ на протонном пучке. Были измеряны концентрационные профили основных и примесных элементов на глубину до 1500 мкм. В покрытиях из фторидного вольфрама обнаружено увеличение концентрации фтора в 10 раз по сравнению с объемной концентрацией. Распределение Та в покрытиях крайне неравномерно. Исследовалась диффузия Cr из покрытия в подложку из пористого графита.

Ключевые слова: ядерный микрозонд, протонные пучки, магнитные квадрупольные линзы, фокусирующие системы на основе мультиплетов квадрупольных линз, аберрации ионно-оптической системы, ядерно-физические методы анализа, концентрационные профили элементов, жаростойкие покрытия.



ЗАГАЛЬНА ХАРАКТЕРИСТИКА РОБОТИ

Прогрес у створенні матеріалів напівпровідникової техніки, мікроелектроніки, лазерної техніки, виробництві різного роду композиційних матеріалів і сплавів з багатофазною структурою, а також дослідження геологічних об'єктів на мікрорівні були б неможливі без використання локальних методів елементного аналізу.

Нині за допомогою цих методів можливе проведення аналізу з просторовим розділенням по поверхні 0,01 - 10 мкм, а по глибині - 0,0005 - 1 мкм.

Частина методів локального аналізу використовується в основному для аналізу поверхні: рентгеноелектронна спектроскопія, Оже-електронна спектроскопія, спектроскопія розсіювання повільних іонів, мас-спектрометрія вторинних іонів. Товщина аналізованого шару в даних методах невелика (0,0005-0,01 мкм), а спроби перейти до аналізу об'єму, додатково застосовуючи розпилення приповерхневих шарів, призводять до різкого погіршення розділення по глибині через неоднорідність ерозії речовини зразків при розпиленні.

Необхідно відзначити, що застосування руйнівних методів аналізу найчастіше буває небажаним, тому що після проведення такого аналізу зразок стає непридатним для інших досліджень, а підготовка зразків є трудомісткою і кропіткою процедурою. Крім того, деякі досліджувані зразки бувають унікальними (зразки космічного походження, об'єкти археології і т.п.).

Для дослідження розподілу елементів по об'єму частіше використовують локальні методи з більшою глибиною аналізу: лазерний мікромас-спектральний аналіз, що є руйнівним методом, а також неруйнівні методи, що одержали найбільший розвиток - рентгеноспектральний мікроаналіз (інша назва - електронно-зондовый мікроаналіз) і аналіз за допомогою ядерного мікрозонда (ЯМЗ).

У рентгеноспектральному мікроаналізі збудження характеристичного рентгенівського випромінювання (ХРІ) відбувається за допомогою електронного пучка з енергією кілька десятків кеВ. Як кількісний даний метод був розвинений у 50-60-і роки. C кінця 60-х почато серійне виробництво приладів і приставок до електронних мікроскопів. Оскільки електронний пучок швидко розсіюється при проникненні в глибину зразка, то для даного методу розділення по поверхні складає звичайно 0,5-5 мкм, незважаючи на те, що діаметр аналізуючого пучка може бути на 2-3 порядки менше. Межа визначення по масовій концентрації для даного методу складає 0,5%, якщо використовується спектрометр рентгенівського випромінювання з енергетичною дисперсією, і 0,1% - для спектрометрів із хвильовою дисперсією. Обмежує чутливість високий рівень фонового гальмівного випромінювання, що супроводжує дисипацію енергії електронів. Незважаючи на досить скромні межі визначення елементів, метод одержав широке поширення через те, що втілений у порівняно компактних серійних приладах.

Перший ЯМЗ був створений Куксоном у 1972 р. У цьому мікрозонді пучок протонів з енергією 3 МеВ був сфокусований до діаметра кілька мікронів за допомогою квадруплета магнітних квадрупольних лінз.

ЯМЗ має наступні переваги перед електронним:

розділення по поверхні для ЯМЗ практично визначається лише діаметром зондувального пучка, тому що пучок протонів або інших прискорених іонів з енергією декілька МеВ слабко розсіюється в процесі проникнення в зразок;

ЯМЗ дозволяє проводити дослідження паралельно декількома ядерно-фізичними методами аналізу (ЯФМА), що давно себе зарекомендували як кількісні методи;

межа визначення домішок по ХРІ на протонному пучку (методика PIXE) на кілька порядків нижче, ніж на електронному, через малість супутнього фонового гальмівного випромінювання;

з'являється можливість за допомогою ядерних реакцій (методики PIGE, NRA) додатково аналізувати домішки з атомними номерами 1-14, що дуже важко для стандартного електронного мікрозонда;

за допомогою резерфордівського зворотного розсіювання (метод RBS) можна проводити аналіз шарів по глибині зразка.

ЯМЗ поки не став серійним приладом і навряд чи їм стане в найближчому майбутньому. Причина полягає в тому, що ЯМЗ неминуче "прив'язаний" до прискорювача (як правило, до електростатичного, тому що цей тип прискорювачів має найкращу енергетичну стабільність). Комплекс прискорювач-мікрозонд є порівняно дорогою установкою, тому існує загальна тенденція до створення дослідницьких ЯМЗ на виходах уже наявних прискорювачів. Як правило, такі комплекси створюються в науково-дослідних центрах і великих університетських лабораторіях.

За літературними даними на 1995 р. у світі функціонували 34 високоенергетичних ЯМЗ (Е>1 МеВ). Було досягнуто субмікронне просторове розділення при великих струмах мікропучка (100 пА). На основі ЯМЗ розвинута техніка скануючого просвічуваючого іонного мікроскопа STIM, у якій одержано розділення 0,05 мкм.

Виходячи з вищевикладеного, можна зробити висновок, що для неруйнуючого аналізу із просторовим розділенням від часток мікрона до декількох десятків мікронів ЯМЗ практично не має конкурентів серед інших методів по межі визначення і числу аналізованих елементів.

Нині розвиток ЯМЗ відбувається в напрямку підвищення просторового розділення з одночасним збільшенням струму пучка. Це забезпечується високою точністю виготовлення елементів системи формування пучка ЯМЗ (коліматорів, фокусувальних лінз) і удосконаленням прискорювачів (підвищенням яскравості джерел іонів, поліпшенням розділення по енергії).

Актуальність теми. Створення першого в Україні ЯМЗ із просторовим розділенням на рівні кількох мікрон, струмом пучка протонів, що дозволяє реалізовувати ядерно-фізичні методи аналізу є актуальним. Створення такого приладу з набором ЯФМА дозволить проводити дослідження різних об'єктів на новому якісному рівні.

Створення ЯМЗ з високим просторовим розділенням пов'язано з ретельним дослідженням іонно-оптичних властивостей систем ЯМЗ, вибором оптимальної фокусувальної системи (ФС), а також з аналізом факторів обмежуючих просторове розділення і струм пучка.

Серед головних причин, що обмежують просторове розділення, можна вказати наступні:

хроматичні аберації;

паразитні аберації в лінзах, пов'язані з дефектами виготовлення, зборки і юстування;

геометричні аберації;

розсіювання на залишковому газі;

механічна нестійкість;

термічна нестійкість;

механічні вібрації.

Виконане в роботі комплексне дослідження причин (на основі моделювання), що обмежують просторове розділення і струм ЯМЗ, аналіз і вибір параметрів системи формування пучка ЯМЗ варто визнати актуальними.

Зв'язок роботи з науковими програмами, планами, темами. Дисертаційна робота виконана відповідно до плану науково - дослідницьких робіт, проведених у Національному науковому центрі “Харківський Фізико-Технічний Інститут” (ННЦ ХФТІ), зокрема, по темі “Розробка і створення апаратури і методів локального аналізу матеріалів атомної техніки”, виконуваної в рамках програми “Атомна наука і техніка”, що затверджена Постановою Кабінету Міністрів від 20.07.93 №558.

Мета і задачі дослідження. Мета роботи полягає в тому, щоб на основі проведених досліджень і з врахуванням технологічних обмежуючих факторів створити ЯМЗ з 5 мкм розділенням і струмом пучка достатнім для ЯФМА, розробити мікрозондові методики ЯФМА для діагностики покриттів.

Для досягнення поставленої мети були поставлені наступні задачі:

розробити програмне забезпечення і провести дослідження фокусувальних систем на базі дублета магнітних квадрупольних лінз із різними геометричними параметрами;

провести дослідження впливу обмежуючих факторів на розділення і струм ЯМЗ;

визначити допуски на виготовлення окремих вузлів ЯМЗ;

розробити технічний проект ЯМЗ;

створити ЯМЗ;

провести експериментальні дослідження параметрів ЯМЗ;

за допомогою ЯМЗ виконати дослідження профілів розподілу хімічних елементів у різних типах тугоплавких покриттів.

Об'єктом дослідження є формування пучка прискорених іонів мікронних розмірів і можливості його застосування для ядерного мікроаналізу.

Предметом дослідження є вивчення впливу різних аберацій на просторове розділення і струм ЯМЗ, параметри пучка ЯМЗ, профілі розподілу елементів у покриттях.

Методи дослідження. Відповідно до поставленим в дисертаційній роботі задачам використовувалися наступні теоретичні та експериментальні методи:

теоретичні методи фізики пучків заряджених частинок;

комп'ютерне моделювання;

формування протонного пучка мікронних розмірів;

рентгеноспектральний аналіз із протонним збудженням (PIXE);

гамма-спектральний аналіз на протонному пучку (PIGE).

Наукова новизна одержаних результатів. У результаті виконання дисертаційної роботи вперше в Україні створений ЯМЗ із просторовим розділенням 35 мкм², струмом пучка протонів 4 нА, діапазоном енергії протонів від 1 до 3,5 МеВ. ЯМЗ оснащений ЯФМА (NRA, PIXE, RBS).

На основі комп'ютерного моделювання досліджені конфігурації фокусувальної системи ЯМЗ на основі дублету магнітних квадрупольних лінз з метою одержання пучка ЯМЗ з максимальним емітансом і розміром 1…5 мкм з врахуванням усіх значимих факторів, що обмежують розміри і струм пучка, обрана оптимальна система формування пучка ЯМЗ для електростатичного прискорювача ЭСУ-4,5. Визначено параметри магнітних квадрупольних лінз для ЯМЗ і допуски на їхнє виготовлення.

Вперше за допомогою ЯМЗ проведені дослідження розподілу хімічних елементів у покриттях:

W-Ta і W-Ta-C на W, отриманих методом газофазного осадження WF₆;

Cr на графіті, отриманих методом вакуумного активованого осадження (активатор NaCl);

MoSi₂(Cr) на Mo, отриманих дифузійним способом.

Практичне значення одержаних результатів. Створений перший в Україні ЯМЗ може бути застосований для локального аналізу об'єктів матеріалознавства, геології, археології, медицини, навколишнього середовища і т.і.

Результати дослідження впливу геометричних параметрів ЯМЗ і аберацій на просторове розділення і струм ЯМЗ можуть бути використані при розробці установок наступного покоління.

Створена фокусувальна система ЯМЗ, що може бути використана для розробки нових ЯМЗ.

Дані по розподілу хімічних елементів, одержані при дослідженні покриттів за допомогою ЯМЗ, можуть бути використані для відпрацьовування технологій нанесення тугоплавких покриттів.

Особистий внесок здобувача. В рамках матеріалу, що представляється, автором була самостійно проведена наступна робота: 1) проаналізовані літературні дані по методах розробки ядерних мікрозондів і застосуванню мікрозондів для задач науки і техніки; 2) розроблені математична модель для розрахунку системи формування пучка ядерного мікрозонда на базі дублета магнітних квадрупольних лінз і відповідний чисельний код; 3) проведена оптимізація параметрів мікрозонда з метою одержання максимального струму пучка при його заданому розмірі на мішені; 4) розроблене технічне завдання на проектування ядерного мікрозонда; 5) оброблені результати усіх вимірювань по темі дисертації; 6) написані 7 матеріалів для представлення на конференції (3 доповіді і 4 тези доповідей) і 5 статей. Крім того, автор брав участь у всіх експериментах по налагодженню ядерного мікрозонда й аналізу покриттів з його допомогою та обговоренні результатів експериментів.

Апробація результатів дисертації. Основні положення і результати дисертації доповідалися на: II Всесоюзній конференції “Мікроаналіз на іонних пучках” (Харків, 1988р.); XII Міжнародній конференції по електростатичним прискорювачам (Обнінск, Росія, 1997р.); XXVII, XXVIII і XXIX Міжнародних конференціях по фізиці взаємодії заряджених частинок із кристалами (Москва, Росія, 1997-1999рр..); 12 Міждержавній конференції по фізиці радіаційних явищ і радіаційному матеріалознавству (Алушта, Україна, 2000р.).

Публікації. Матеріали дисертації опубліковано в 14 наукових роботах, список яких наведено в кінці автореферату, з них 4 статті [1-4] задовольняють вимогам ВАК до публікацій.

Структура та обсяг роботи. Робота складається з вступу, чотирьох розділів, висновків та списку використаних джерел з 134 найменувань. Повний обсяг дисертації складає 137 сторінок, 44 рисунка і 4 таблиці.



ОСНОВНИЙ ЗМІСТ РОБОТИ

У вступі обґрунтована тема дослідження, визначена мета роботи, викладено зв'язок роботи з науковими планами і програмами ННЦ ХФТІ, відзначені новизна і практична цінність результатів, а також відзначений особистий внесок здобувача

В першому розділі дисертації проведений аналіз сучасного стану проблем розробки, створення і застосування ЯМЗ.

Аналіз показує, що ЯМЗ є потужним аналітичним інструментом для дослідження різних матеріалів у багатьох областях науки і техніки [1]. Аналітична інформація, одержана за допомогою ЯМЗ часто носить унікальний характер і не може бути отримана іншими засобами. У значній мірі, розробка першого в Україні ЯМЗ, виконана в дійсній роботі, стимульована цією обставиною.

З огляду випливає, що найкращі показники по просторовому розділенню і струму пучка для сучасних ЯМЗ отримані з фокусувальними системами (ФС) на основі мультиплетів квадрупольних лінз. Найбільш простою в налагодженні і в експлуатації є ФС на базі дублета. Крім того, така система має найменшу сприйнятливість до аберацій і при фіксованих геометричних параметрах дозволяє одержувати максимальний струм пучка ЯМЗ.

На якість пучка ЯМЗ суттєво впливають абераційні ефекти, тому при створенні ЯМЗ необхідно проводити дослідження іонно-оптичних систем ЯМЗ з врахуванням усіх відомих аберацій, як власних, так і паразитних. У конструкцію ЯМЗ варто закладати параметри ФС, які цілком усувають абераційні ефекти або зводять їх до мінімуму.

Для одержання пучка розмірами в декілька мікрон найбільш придатною ФС (з погляду величини аберацій і струму пучка) є система на базі дублета магнітних квадрупольних лінз.

У другому розділі “Методи розрахунку, експериментальне обладнання та апаратура” розглянуті загальні характеристики використаних елементів розрахунку [2], а також розроблене експериментальне обладнання [2,8,10], схеми вимірювань і методики обробки первинних експериментальних даних.

Задачу розрахунку системи формування пучка ЯМЗ на базі дублета магнітних квадрупольних лінз сформулюємо в такий спосіб: по первинним даним (енергія іонів у пучку, максимальний розкид по енергіях іонів, заданий розмір пучка в площині мішені, максимальна довжина системи) потрібно визначити розміри і положення діафрагм, що формують пучок на вході в дублет лінз (“предметної” і “апертурної”), довжину квадрупольних лінз, градієнти магнітного поля лінз, відстань між лінзами дублета, “робочу відстань”, тобто відстань від виходу другої лінзи до площини мішені, що при заданих допусках дозволили б одержати пучок з максимально можливим фазовим об'ємом.

В основу розрахунку покладена система двох нелінійних диференціальних рівнянь для x(z) і y(z) - координат поперечного відхилення частинки від повздовжньої осі z у полі квадрупольної лінзи:

де q- заряд,

p- імпульс частинки пучка,

с - швидкість світла,

B_x, B_y, B_z - складові вектора магнітного поля лінзи, що є функціями координат.

Всередині лінзи при достатнім віддаленні від її торців завжди можна виділити область, у якій повздовжня компонента поля дорівнює нулю, а поперечні компоненти у випадку симетричної лінзи можна записати у виді наступного розвивання:

де G - градієнт магнітного поля лінзи (G = B_x/y = B_y/x), а величини x і y задані в одиницях радіуса r₀ апертури лінзи. У нашому випадку розвивання обірване на 6-й гармоніці; коефіцієнт d₆ залежить як від радіуса циліндричної поверхні, яким передбачається замінити ідеальну гіперболічну поверхню полюсів, так і від координат точок обриву цих поверхонь x₀ і y₀.

При розрахунку в прямокутній моделі розподілу поля лінзи вводиться так звана ефективна довжина лінзи l_эф. При цьому мається на увазі, що параметр G постійний в області -l_эф/2 < z < l_эф/2 і дорівнює нулю поза цією областю (тут початок координат збігається з центром лінзи). Більш реалістична модель повинна враховувати поступовий, а не різкий спад поля поблизу торців лінзи. При дослідженні впливу поперечних зсувів і поворотів полюсів лінзи на зображення був використаний формалізм, що розглядає відповідні збурювання комплексного потенціалу () у виді розвивання аж до 6-й гармоніки:

де =x+iy;

V=-G/2;

B()=-d/d;

Bx=Im();

By=Re()

при заданих величинах зсувів полюса x і y, відповідно, у x і y -напрямках, а також повороту полюса навколо осі z на кут .

Далі в розділі приведені характеристики розробленого експериментального устаткування. Установка складається з наступних основних вузлів і систем: іонопроводу, колімаційної системи, фокусувальної системи, камери мішеней, антивібраційного столу, вакуумної системи, системи збору і накопичення спектрометричної інформації. Розглянуто методики рентгеноспектрального аналізу із протонним збудженням (PIXE) і гамма-спектрального аналізу на протонному пучку (PIGE), що застосовувалися у вимірюваннях концентраційних профілів.

У третьому розділі “Розрахунок іонно-оптичної системи формування пучка ядерного мікрозонда на базі дублета магнітних квадрупольних лінз” розглянуті наступні питання: розроблена математична модель для розрахунку ЯМЗ , методами математичного моделювання проведені дослідження ФС ЯМЗ, проведений аналіз параметрів ЯМЗ, визначені домінуючі абераційні ефекти, обрана ФС з оптимальними параметрами [2,7].

В описані поля враховувалися збурювання, пов'язані з роз'юстуванням лінз, а також з неточністю установки полюсів. Шляхом варіювання енергії частинок на вході у ФС визначався внесок хроматичної аберації.

На основі математичної моделі був розроблений оригінальний програмний код, що дозволяв врахувати: а) хроматичну аберацію; б) аберації, пов'язані з кінцевими кутовими розмірами пучка, що входить у фокусувальну систему (окремий випадок - сферична аберація); в) крайову аберацію, пов'язану з поздовжньою складовою поля поблизу торців лінз; г) аберації, пов'язані з нелінійностями поля лінз. Програмний код дозволяв обчислити як ефект сукупної дії всіх аберацій, так і внески окремих аберацій у розміри і форму сфокусованого пучка на мішені. Код дозволяв проводити оптимізацію розмірів діафрагм коліматора з метою одержання пучка з максимальним фазовим об'ємом для заданого розміру пучка в площині мішені. Розрахунок траєкторій виконувався шляхом чисельного інтегрування рівнянь (1), при цьому в описанні поля враховувалися члени 6-го порядку, що з'являються як у результаті заміни "робочої" поверхні полюсів лінз з ідеальної гіперболічної форми на більш технологічну - циліндричну, так і внаслідок обриву "робочої" поверхні, пов'язаним з конструктивними обмеженнями ширини полюсів. За допомогою комп'ютерного моделювання були проведені дослідження впливу геометричних параметрів системи формування пучка ЯМЗ на фазовий об'єм сфокусованого пучка і на коефіцієнти зменшення. На рис.1 приведена залежність фазового об'єму пучка з розміром 1 мкм від величини параметра а - відстані від предметної діафрагми до першої лінзи дублета, а також залежність коефіцієнтів зменшення М_x^-1 і М_y^-1 у горизонтальній і вертикальній площинах фокусування від величини а.

Була проведена серія оптимізаційних розрахунків при різних значеннях ефективної довжини лінз. В результаті розрахунку було отримано оптимальне значення ефективних довжин лінз, рівне 0,05 м. При такій ефективній довжині і величині радіуса апертури лінз 0,0065 м може бути забезпечене фокусування пучка в полі з величиною індукції на полюсі, що не перевищує 0,4 Тл (одержання такої величини індукції в області, далекій від насичення магнітом'яких матеріалів, не викликає труднощів).

Досліджувалися аберації системи, пов'язані зі зсувами окремих полюсів. Показано, що неточності установки полюсів на рівні 5 мкм призводять до того, що для одержання пучка з розміром 1 мкм необхідно зменшувати розміри діафрагм коліматора, а це приводить до втрати інтенсивності пучка в 2 - 3 рази.

Показано, що обертальне роз'юстування лінз навколо загальної поздовжньої осі на рівні 0,03 мpад також приводить до втрати інтенсивності в 2-3 рази. Менш чутливими виявилися вимоги до поворотів лінз навколо осей, перпендикулярних пучку, і зсувів лінз у поперечному напрямку.

Досліджено залежність відносних внесків хроматичної, сферичної, крайової, паразитної (пов'язаної з дефектами обробки і зборки полюсів) аберацій у кінцеві розміри пучка ЯМЗ від його розмірів d.

Визначено домінуючі аберації для діапазону розмірів пучка ЯМЗ 1...10 мкм у горизонтальній і вертикальній площинах фокусування.

Показано, що в площині XZ фокусування для пучків малих розмірів домінують паразитні аберрації, пов'язані з дефектами установки полюсів у квадрупольній лінзі. Абераційні коефіцієнти системи формування ЯМЗ були визначені за допомогою коду “PRAM”, що також використовується для розрахунку мікрозондових систем. Основні параметри ЯМЗ приведені в таблиці 1.

Таблиця 1 - Параметри системи формування ЯМЗ на базі дублета магнітних квадрупольних лінз

Відстань від першої діафрагми до першої лінзи дублета, (м)	2,5
Довжина лінз,( м)	0,043
Радіус апертури лінзи, (м)	0,0065
Ефективна довжина лінз, (м)	0,05
Відстань між лінзами дублета, (м)	0,05
Відстань від другої лінзи до площини мішені, (м)	0,1
Збудження першої лінзи	0,632895
Збудження другої лінзи	-0,843644
Магнітна індукція на полюсі, перша лінза, (Тл)	0,21301
Магнітна індукція на полюсі, друга лінза, (Тл)	-0,37849
Припустима величина секступольної компоненти, (%)	<0,3
Припустима величина октупольної компоненти, (%)	<0,5
Точність установки полюсів, (мкм)	5
Припустима величина обертального роз'юстування лінз,(мрад)	0,03
Припустима величина поперечних зсувів лінз, (мкм)	50
Коефіцієнт зменшення в горизонтальній площині Mx-1	-6,0187
Коефіцієнт зменшення у вертикальній площині My-1	-37,932
Коефіцієнти хроматичної аберації, (мкм/(мрад*%)
Сpx	56,8
Cpy	52,5
Власні коефіцієнти сферичних аберацій 3-го порядку, (мкм/мрад3)
<x/x'3>	-2,6
<x/x'y'2>	-16,5
<y/y'3>	-14,9
<y/y'y'2>	-2,6
Енергія протонів, МеВ	2
Розкид по енергії,%	0,05
Фазовий об'єм пучка з розмірами 33 мкм2, (мкм2мрад2)	12,8
Очікуване значення струму пучка з розмірами 33 мкм2, (пА)	160,9

В четвертому розділі “Експериментальні дослідження на установці ЯМЗ” приведені результати методичних досліджень виконаних на установці ЯМЗ [2,8], а також досліджені концентраційні профілі елементів у різних типах тугоплавких покриттів [3-6,9,11-13] та визначені концентрації легуючіх елементів на окремих гранях синтетичних алмазів [14].

Основними параметрами ЯМЗ є розмір сфокусованого пучка і його струм. Схема експерименту по визначенню цих параметрів полягала в наступному. Пучок протонів з енергією 2,4 МеВ і струмом 10 мкА направлявся в систему формування ЯМЗ. Сфокусований пучок ЯМЗ виводився на нікелеву сітку з розмірами ґратки 2525 мкм², а потім дискретно з кроком порядку 1 мкм переміщувався (сканувався) спочатку у вертикальному, а потім у горизонтальному напрямку. У кожній точці лінійного растра реєструвалося характеристичне рентгенівське випромінювання Ni K. Вихід випромінювання в залежності від відстані при скануванні пучка в горизонтальному напрямку являв собою “сходинку” (плато на “сходинці” відповідає положенню пучка на нікелевій перегородці сітки). Продиференціювавши вихід, одержимо розмір пучка в горизонтальній площині (ХZ площина фокусування). Аналогічна процедура застосовувалася при скануванні у вертикальному напрямку. За даними цих вимірювань розміри пучка ЯМЗ склали 35 мкм².

Вимірювання струму пучка ЯМЗ проводилися за допомогою циліндра Фарадея, що встановлювався на шляху пучка. За даними цих вимірювань, струм пучка протонів з енергією 2,4 МеВ і розмірами 35 мкм² склав 4 нА (струм пучка з прискорювача ЭСУ-4,5 при цьому складав 10 мкА). Одержане високе просторове розділення свідчить про те, що якість виготовлення квадрупольних лінз відповідає рівню допусків, отриманих при розрахунку і проектуванні.

Для дослідження профілів розподілу хрому та інших елементів у покритті і перехідному шарі хром-графіт використовувався ЯМЗ і метод PIXE. Пучок протонів з розмірами 35 мкм² і енергією 1 МеВ дискретно сканувався по поверхні поперечного відколу покриття-підкладка (пучок протонів падав по нормалі до поверхні відколу). У кожній точці лінійного растра реєструвалося характеристичне рентгенівське випромінювання, збуджене протонами. Локальні концентрації елементів визначалися зі спектрів характеристичного випромінювання за допомогою методу зовнішнього стандарту. На рис. 4. приведений розподіл вмісту Cr по глибині зразка.

З отриманого розподілу Cl (рис. 4) можна зробити висновок, що хлор є домішкою, і що зміст хлору в покритті трохи вище, ніж у підкладці з графіту. Максимум цього розподілу приходиться на область, що примикає до границі покриття - підкладка, а його величина складає 0,012 …0,016 % ваг.

Аналізуючи профіль Fe (рис.4) можна зробити висновок, що він цілком повторює профіль хрому. Звідси випливає, що залізо, очевидно, є домішкою, що попадає в покриття разом із хромом.

Для дослідження профілів фтору і танталу в газофазних покриттях W-Ta і W-Ta-C використовувався ЯМЗ і метод PIGE. Були приготовлені поперечні зрізи зразків покриття-підкладка. Пучок протонів з енергією 2,4 МеВ фокусувався на досліджуваному зразку до розмірів 5 мкм. Струм пучка при цьому складав близько 4 нА. Сканування пучка здійснювалося в напрямку від поверхні росту покриття до границі розділу покриття-підкладка.

Локальні концентрації Та і F вимірювалися по виходам гамма-випромінювання з реакцій ¹⁸¹Та(p,p) і ¹⁹F(p,p). Для покриттів характерний підвищений вміст фтору поблизу границі розділу покриття-підкладка.

ЯМЗ і техніка PIXE були використані для дослідження профілів розподілу елементів у товстих дифузійних покриттях MoSi₂(Cr), нанесених на циліндричні підкладки з Мо.

Були досліджені профілі розподілу Mo, Si, Cr, Fe і Co. Встановлено, що Si і Mo по товщині покриттів розподілені рівномірно. В той же час розподіл таких елементів як Cr, Fe, Co по товщині покриттів є нерівномірним. Характерним є підвищення їхньої концентрації в перехідному шарі покриття-підкладка. При цьому Со локалізований практично лише в перехідному шарі.



ВИСНОВКИ

1. Розроблено математичну модель для розрахунку іонної оптики ЯМЗ. У моделі враховані практично всі абераційні ефекти (як неусувані, так і паразитні), що обмежують просторове розділення і струм пучка ЯМЗ. В описанні поля квадрупольної лінзи модель дозволяє враховувати члени, пов'язані з неточностями зборки полюсів лінзи, до 6-го порядку включно.

2. На основі математичної моделі розроблено чисельний код “PROBE”, моделюючий динаміку руху заряджених частинок у системах формування ЯМЗ. У коді використовується метод чисельного інтегрування нелінійних диференційних рівнянь траєкторії частинки в полі квадрупольної лінзи. Проведено дослідження фокусувальних систем на основі дублетів магнітних квадрупольних лінз із різними геометричними параметрами. На основі аналізу цих систем обрана оптимальна система формування для прискорювача ЭСУ-4,5. Проведено дослідження впливу обмежуючих факторів на просторове розділення і струм ЯМЗ. Встановлено домінуючі аберації в системі формування ЯМЗ на основі дублета квадрупольних лінз. Домінуючими абераціями є: паразитні аберації пов'язані з неточностями установки полюсів у квадрупольній лінзі, хроматична аберація, аберація, викликана обертальним роз'юстуванням лінз дублета. Дослідження за допомогою кода “PROBE” дозволили визначити іонно-оптичні параметри і технологічні допуски на виготовлення і юстування системи формування ЯМЗ на основі дублета магнітних квадрупольних лінз, а також визначити оптимальні розміри діафрагм вхідного коліматора ЯМЗ.

Дослідження за допомогою чисельного коду “PRAM” дозволили визначити абераційні коефіцієнти системи формування ЯМЗ, а також визначені допуски на амплітуди паразитних гармонік у полі квадрупольної лінзи.

3. Створено перший в Україні ЯМЗ. Проведено налагодження систем ЯМЗ і здійснений його фізичний пуск (ЯМЗ розміщений на виході прискорювача ЭСУ-4,5). При енергії пучка протонів 2,4 МеВ і струмі 10 мкА отриманий пучок ЯМЗ з розмірами 35 мкм² і величиною струму 4 нА. Досліджено довгострокову стабільність роботи ЯМЗ, не виявлено істотних змін розмірів пучка протягом 8 годин роботи установки, що дозволяє проводити довгострокові рутинні дослідження різних об'єктів за допомогою ЯФМА. Діапазон енергій протонного пучка ЯМЗ складає 0,7…3,5 МеВ, а для пучка іонів Не діапазон енергій ЯМЗ складає 0,7…2 МеВ. Параметри пучка ЯМЗ дозволяють реалізовувати різні ЯФМА, а розроблена магнітна квадрупольна лінза з високими параметрами магнітного поля може бути рекомендована як фокусувальний елемент при створенні нових систем формування ЯМЗ на основі різних мультиплетів квадрупольних лінз.

4. Вперше ЯМЗ був застосований для дослідження розподілу елементів у різних типах тугоплавких покриттів Сr, W-Ta, W-Ta-C, MoSi₂(Cr), отриманих методами активованого вакуумного насичення, газофазного осадження, дифузії. З його допомогою були виміряні профілі розподілу основних і домішкових елементів на велику глибину до 1500 мкм.

Визначений коефіцієнт дифузії Сr по порах у графіті марки МПГ-7 в процесі вакуумного дифузійного осадження в присутності активатора (активатор NaCl) при температурі осадження Т=1423 К. Коефіцієнт дифузії склав D410^-14 м²/с. Визначено концентрацію Сr у покритті на графіті. Зміст хрому в покритті складає порядку 86 % ваг.

У покриттях із фторидного вольфраму виявлене збільшення концентрації фтору на границі розділу підкладка-покриття. Для покриття W-Ta характерне збільшення концентрації фтору на границі розділу підкладка-покриття в 10 разів у порівнянні з концентрацією фтору в об'ємі покриття. Розподіл Та в покриттях є вкрай нерівномірний.

Результати вимірювань профілів за допомогою ЯМЗ дозволили одержати нову інформацію про розподіл елементів в зразках тугоплавких покриттів.



СПИСОК РОБІТ,ОПУБЛІКОВАНИХ ЗА ТЕМОЮ ДИСЕРТАЦІЇ

Бондаренко В.Н., Гончаров А.В., Колот В.Я. Ядерные микрозонды и их применение // ВАНТ.-1987. -Сер. ОЯФ, вып.1(37). - С.19-28.

Bondarenko V.N., Goncharov A.V., Kolot V.Ya. Development of NSC KIPT nuclear microprobe // ВАНТ. - 1999. - №4. - Сер: Ядерно-физические исследования, вып.(35).-С.98-101.

Бондаренко В.Н., Гончаров А.В., Колот В.Я., Сухоставец В.И., Широков Б.М. Исследование профилей распределения фтора и тантала в покрытиях W-Ta при помощи ядерного микрозонда // Поверхность. Рентгеновские, синхротронные и нейтронные исследования.-1999.-№5,6.-С.28-31.

Бондаренко В.Н., Гончаров А.В., Змий В.И., Колот В.Я., Руденький С.Г., Сухоставец В.И. исследование переходного слоя хром-графит с помощью ядерного микрозонда // Поверхность. Рентгеновские, синхротронные и нейтронные исследования.-2000.-№5.-С.38-40.

Бондаренко В.Н., Гончаров А.В., Колот В.Я., Сухоставец В.И., Широков Б.М. Применение ядерного микрозонда для исследования элементного состава покрытий из фторидного вольфрама // ВАНТ. - 1998. - Сер: Вакуум, чистые материалы, сверхпроводники, вып.6(7),7(8).-С.163-164.

Бондаренко В.Н., Гончаров А.В., Колот В.Я., Сухоставец В.И., Хованский Н.А., Широков Б.М. Исследование профилей распределения F и Ta в покрытиях из фторидного вольфрама с помощью ядерного микрозонда // ВАНТ. -1998.-Сер: Физика радиационных повреждений и радиационное материаловедение, вып.1(67),2(68).-С.178-181.

Гончаров А.В. Программа оптимизации размеров входного коллиматора протонного микрозонда для получения пучка с максимальным фазовым объемом // Материалы II Всесоюзной конф. “Микроанализ на ионных пучках” -Харьков, 11-13 октября 1988. -С.271-275.

Бондаренко В.Н., Гончаров А.В., Колот В.Я., Сухоставец В.И. Установка Ядерный Микрозонд // Тр. XII международной конференции по электростатическим ускорителям.-Обнинск: ГНЦ РФ Физико-энергетический институт.-25-28 ноября 1997.-С.86-89.

Бондаpенко В.Н., Гончаpов А.В., Змий В.И., Колот В.Я., Пистряк В.М., Руденький С.Г. Ядеpный микpоанализ профилей в жаростойких покрытиях // Тр. XIV Международной конференции по физике радиационных явлений и радиационному материаловедению.-2000. -Харьков. -С.362-365.

Бондаренко В.Н., Гончаров А.В., Колот В.Я., Сухоставец В.И. Установка “Протонный микрозонд” // Тезисы докл. XXVII международной конф. по физике взаимод. заряж. частиц с кристаллами. -М.: Изд-во Моск. Ун-та,1997. С. 101.

Бондаренко В.Н., Гончаров А.В., Колот В.Я., Сухоставец В.И., Широков Б.М. Исследование профилей распределения фтора и тантала в покрытиях W-Ta при помощи ядерного микрозонда // Тезисы докладов XXVIII международной конференции по физике взаимодействия заряженных частиц с кристаллами.-М: Издательство Московского университета.-1998.-С.98.

Бондаренко В.Н., Гончаров А.В., Змий В.И., Колот В.Я., Руденький С.Г., Сухоставец В.И. исследование переходного слоя хром-графит с помощью ядерного микрозонда // Тезисы докладов XXIX международной конференции по физике взаимодействия заряженных частиц с кристаллами.-М: Издательство Московского университета.-1999.-С.106.

Бондаренко В.Н., Гончаров А.В., Змий В.И., Колот В.Я., Ковтун Н.В., Сухоставец В.И. исследование профилей распределения элементов в диффузионных покрытиях с помощью ядерного микрозонда // Тезисы докладов XXIX международной конференции по физике взаимодействия заряженных частиц с кристаллами.-М: Изд-во Московского университета.-1999.-С.105.

Бондаренко В.Н., Гончаров А.В., Колот В.Я., Сухоставец В.И. и др. Определение содержания Mn, Fe, Ni в синтетических алмазах с помощью протонного микропучка // Тезисы докладов XXVII международного совещания по физике взаимодействия заряженных частиц с кристаллами. -М: Изд-во Московского университета.-1997.-С.102.

Размещено на Allbest.ru