Глава 1. НЕРАЗРУШАЮЩИЙ АНАЛИЗ ЯДЕРНЫХ МАТЕРИАЛОВ

Топливные циклы в ядерной энергетике

Все способы производства топлива для ядерных реакторов, подготовки его к использованию и утилизации отработанного топлива вместе взятые и составляют то, что называют топливным циклом. Уже сам термин "топливный цикл" предполагает, что отработанное ядерной топливо может повторно использоваться на ядерных установках в свежих тепловыделяющих элементах после специальной обработки. Таким образом, ядерный топливный цикл описывает путь, по которому топливо попадает в ядерный реактор, и по которому его покидает.

В отличие от угля, урановую руду нельзя подавать непосредственно на электростанцию. Прежде она должна быть очищена, сконцентрирована и помещена в специальные топливные стержни. На урановых рудниках ядерное топливо добывается в виде концентрата окиси урана U₃O₈ . Этот материал, порошок зеленого цвета, отправляется на дальнейшую переработку. Он имеет тот же самый изотопный состав, как и руда, в которой содержание U-235 не превышает 0.7 %. Остальная часть - это более тяжелый изотоп урана - U-238 (с небольшим содержанием U-234). Большинство реакторов, включая легко-водные реакторы, не могут работать на таком топливе. Содержание изотопа U-235 должно быть увеличено, приблизительно, до 3.5 %. Этот процесс называют обогащением.

Обогащение - это процесс, использующий высокие современные технологии, который требует, чтобы уран был в газообразной форме. Самый простой способ достичь этого состоит в том, чтобы преобразовать окись урана в гексофторид урана (UF₆ ), который находится в газообразном состоянии при температурах немногим более комнатных. Следовательно, первый адресат концентрата окиси урана - это завод, где происходит его преобразование в шестифтористый уран.

После этого UF₆ попадает на обогатительный завод, на котором происходит увеличение концентрации расщепляющегося изотопа U-235. В этом процессе приблизительно 85 % естественного уранового топлива отбрасывается как "обедненный уран" или как "отходы" (главным образом U-238), которые закладываются на длительное хранение **. Таким образом, после обогащения приблизительно 15 % от первоначального количества представляет собой обогащенный уран, содержащий, приблизительно, 3.5 % изотопа U-235.

Методы обогащения основаны на использовании малой разности в массах атомов U-235 и U-238. Большинство существующих установок используют процесс газообразной диффузии, при котором газообразный UF ₆ пропускается через длинный ряд мембранных барьеров, которые позволяют молекулам, содержащим U-235, преодолевать их быстрее чем, молекулам, содержащим U-238. Современные заводы используют высокооборотные центрифуги для разделения молекул, содержащих эти два изотопа.

Обогащенный уран далее поступает на завод по изготовлению тепловыделяющих элементов. UF₆ преобразовывается в двуокись урана, керамический материал, и формируется в малые цилиндрические таблетки, приблизительно 2 см по высоте и 1.5 см в диаметре. Эти таблетки помещаются в специальные трубки, изготовленные из нержавеющей стали (или из сплава циркония), длиной, приблизительно, 4 метра и называются тепловыделяющими элементами (ТВЭЛ). Трубки собирают в связки, площадью, приблизительно, 30 кв. см, которые и образуют, так называемые, реакторные топливные сборки. Топливные сборки такого типа используются практически во всех легко-водных реакторах. В реактор мощностью в 1000 МВт погружают, примерно, 75 тонн топлива в таких сборках.

После удаления из реактора, отработанное ядерное топливо сохраняет радиоактивность и выделяет тепло. Поэтому в течение некоторого времени такое топливо выдерживают в бассейнах под водой для отвода теплоты и защиты от ионизирующего излучения. Следующим шагом может быть переработка отработанного ядерного топлива для закрытия топливного цикла (такие страны как Великобритания, Франция и Япония выбрали такой путь "закрытого топливного цикла"), или окончательное захоронение, как это делается в США, Канаде и Швеции, которые выбрали "открытый топливный цикл". Хранение отработанного ядерного топлива первоначально осуществляется непосредственно в реакторном отделении. Затем оно может быть перемещено в другое место, например, на специальные склады "сухого хранения".

После удаления из реактора, топливные стержни проходят обработку на перерабатывающих заводах, где они дробятся и растворяются в кислоте. После специальной химической обработки из отработанного топлива выделяют два ценных продукта: плутоний и неиспользованный уран. Примерно 3% топлива при этом остается в качестве высокоактивных отходов. После битумирования (или остекловывания) эти высокорадиоактивные материалы подлежат длительному захоронению.

Приблизительно 96 % урана, который используется в реакторе, остается в исчерпанном топливе (в реакторе расходуется не более 1% U-235). Оставшаяся часть топлива преобразуется в теплоту и радиоактивные продукты распада, а некоторая часть в плутоний и другие актиноиды. Следовательно, переработка отработанного ядерного топлива может иметь некоторые экономические выгоды при восстановлении неиспользованного урана и плутония, который был произведен в реакторе. Это уменьшает объем высокорадиоактивных и опасных отходов, которые необходимо надлежащим образом хранить, что также имеет определенную экономическую целесообразность.

В отработанном ядерном топливе содержится примерно 1 % плутония. Это очень хорошее ядерное топливо, которое не нуждается ни в каком процессе обогащения, оно может быть смешано с обедненным ураном (так называемое смешанное оксидное топливо или MOX-топливо) и поставляться в виде свежих топливных сборок для загрузки в реакторы.

Таким образом, системы учета и контроля специальных ядерных материалов на различных этапах ядерного топливного цикла весьма важны для их отслеживания в любом технологическом процессе. Сведения о ядерных материалах основываются на количественных измерениях, которые используются для получения характеристик какого-либо процесса. За последние годы методы неразрушающего контроля (или неразрушающего анализа) стали важными аналитическими средствами для определения количественных значений ядерных материалов.

Большинство методов неразрушающего контроля основаны на калибровочных эталонах (Рис. 1). С помощью хорошей калибровки можно определить абсолютную или относительную зависимость между откликом прибора и массой ядерного материала или отношением нуклидов в образце. Для построения калибровочной зависимости учитываются такие факторы как эффективность детектора, присутствие коллиматора между образцом и детектором, наличие поглотителей и другие факторы, которые могут повлиять на отклик системы. Таким образом, эталоны для неразрушающего контроля являются критической частью любого метода неразрушающего контроля, независимо от их числа и разнообразия.

Эталоны неразрушающего контроля должны иметь такие свойства, которые являются представительными (репрезентативными) для измеряемых материалов по всем тех характеристикам, которые могут повлиять на проведение неразрушающего анализа. Например, эталоны оксида плутония для счета парных нейтронных совпадений должны содержать минимальное количество примесей, которые дают вклад в реакцию (?,n), но в тоже время эталоны с большим количеством примесей полностью подходят для счета нейтронного размножения (нейтронных множественностей). Понимание физических принципов всех методов неразрушающего контроля дает возможность свести к минимуму число требуемых наборов эталонов. Эталоны играют важную роль в измерениях изотопного состава, даже если полное распределение изотопов может быть получено без калибровки или использования эталонов. Их основное использование заключается в проверке, что конкретная интерпретация результатов измерений обладает достаточной точностью. Только с помощью эталонов можно судить, что в результате измерений действительно получаются данные требуемого качества.

Измерения изотопного состава плутониевых материалов

Метод неразрушающих измерений изотопного состава плутониевых материалов с использование гамма-спектроскопии (Рис. 2) является наиболее разработанным и не требует калибровки с помощью эталонов, для этого используются известные значения фундаментальных физических констант и внутренняя калибровка или самокалибровка. Этот подход позволяет проводить измерения изотопного состава плутония в образцах различного размера, формы и физического и химического состава внутри контейнеров с произвольными или неизвестными размерами и химическим составом, а также геометрии измерений, которую не требуется воспроизводить.

Площадь фотопика  для изолированной линии гамма-излучения j с энергией , испускаемого изотопом i, может быть записана в следующем виде:

(1)

где  - константа распада изотопа i ( , где  - период полураспада изотопа i),  - количество атомов изотопа i,  - значение ветвления (гамма-излучение/распад) гамма-излучения j изотопа i,  - полная эффективность регистрации линии гамма-излучения с энергией  (включает эффективность детектора, геометрию измерений, самопоглощение образцом, и ослабление в материале, находящемся между образцом и детектором).

Когда это выражение применяется к гамма-линии j от изотопа i и второй гамма-линии m oт второго изотопа k, то атомное отношение двух изотопов i и k определяется следующим образом:

 (2)

В формулах (1) и (2) площади фотопиков C(E) являются измеряемыми величинами, а периоды полураспада T_1/2 и значения ветвлений BR являются известными ядерными величинами. Отношение полных эффективностей ?(E) в формуле (2) можно выразить через отношение относительных эффективностей RE(E):

. (3)

При этом отношение относительной эффективности включает только самопоглощение образцом, ослабление в материалах между детектором и образцом и эффективность детектора, а геометрические факторы уничтожаются. Использование отношения эффективности делает ненужным использование воспроизводимой геометрии, что позволяет использовать метод для образцов произвольного размера, формы и состава.

Относительная эффективность, фигурирующая в формуле (3) является функцией энергии. Из формулы (1), с точностью до геометрического фактора получаем:

. (4)

В формуле (4) член в скобках является константой для данного изотопа; относительная эффективность как функция энергии может быть получена из изменчивости значения  с энергией для набора гамма-линий j от изотопа i. Эта изменчивость по энергии является одной и той же для всех изотопов в образце и “кривые” для нескольких изотопов могут быть нормированы друг к другу для обеспечения большего количества данных о кривой относительной эффективности. Кривая относительной эффективности является уникальной для каждой комбинации детектор - образец - измерение и, следовательно, может быть получена напрямую из данных измерений для каждого конкретного образца. Эта кривая не может быть предопределена заранее, а является внутренне присущей или “самоопределяемой” для каждого измерения (Рис. 3).

Как только относительная эффективность определена с помощью формулы (4), и все члены в формуле (2) известны, то для каждого измерения известно отношение изотопа i к изотопу j . Причем этот результат не зависит от калибровки и эталонов. Если использовать формулу (2) для определения отношения каждого изотопа к какому-либо общему изотопу, то могут быть получены и абсолютные доли изотопов.

Измерение степени обогащения урана

Радиоактивный изотоп ²³⁵U распадается, испуская альфа-частицы с образованием возбужденных ядер ²³¹Th, которые, в свою очередь, испускают гамма-лучи с различными энергиями. Наиболее ярко выраженная наблюдаемая гамма-линия имеет энергию 185,7 кэВ. Если урановый образец достаточно большой, то гамма-излучение, образующееся в атомах ²³⁵U в глубине образца, полностью поглощается и не дает никакого вклада в гамма-излучение, наблюдаемое на поверхности образца. Таким образом, с увеличением толщины образца поток гамма-лучей на 186 кэВ на поверхности достигает равновесного значения, которое практически не зависит от физической формы образца. Для чистых урановых составов это значение пропорционально значению обогащения по ²³⁵U образца (обычно используются только небольшие поправки на химический состав). Такой “неинтуитивный” метод известен под названием “enrichment meter” (“обогощинометр”). Его применение требует, чтобы образец был достаточно толстым для прохождения гамма-излучения с энергией 186 кэВ.

Гамма-спектрометрическое определение обогащения ²³⁵U образцов требует точного измерения количества 186-кэВ фотонов, испускаемых из образца в единицу времени для фиксированной геометрии набора данных. Следовательно, все измерительные параметры, которые влияют на наблюдаемую скорость счета, должны тщательно контролироваться, и на них должны быть сделаны поправки. Эталоны обогащения должены удовлетворять следующим требованиям:

* Образец должен быть “квази-бесконечно толстым” для гамма-излучения с энергией 186 кэВ. Это условие заведомо ограничивает применение метода и ведет к его использованию для относительно толстых образцов.

* Образец должен быть однородным по отношению обогащения по ²³⁵U. Когда анализируются материалы, состоящие из смеси материалов с различными значениями обогащения, материал образца должен быть приведен в однородное состояние перед измерением.

* Толщина стенок контейнера должна быть относительно небольшая, чтобы поправка на ослабление сигнала стенкой была относительно небольшой. Если стенка контейнера толстая, тогда поправка на ослабление гамма-сигнала должна определяться экспериментально.

Сегментированное гамма-сканирование

Сегментированное гамма-сканирование (или метод SGS) является методом неразрушающего контроля, в котором используется гамма-излучение для количественного определения ядерных материалов в образцах с низкой плотностью и в отходах. Он основывается на наблюдении, что отходы с ядерными материалами на предприятиях обычно располагаются слоями в контейнерах, и отсутствие гомогенности по горизонтали не так четко представлено, как отсутствие гомогенности по вертикали. Влияние негомогенности по вертикали может быть преодолено с помощью анализа образца по сегментам посредством коллимированного гамма-детектора. Влияние негомогенности по горизонтали может быть сведено к минимуму с помощью вращения образца при проведении анализа.

Нейтронные методы. Счет совпадений тепловых нейтронов

Счетчики для регистрации совпадений тепловых нейтронов интенсивно используются для неразрушающего контроля ядерных материалов. В этих счетчиках используются пропорциональные счетчики с ³He с замедлителем из полиэтилена. Быстрые нейтроны из образца замедляются в полиэтилене и захватываются ядрами ³He. Такие счетчики используются преимущественно из-за того, что скоррелированные по времени нейтроны напрямую соответствуют процессу деления и, следовательно, количеству ядерного материала. Специальная электроника, способная обрабатывать импульсы, позволяет различать нейтроны, скоррелированные по времени, и импульсы, поступающие от случайных нейтронов. Счетчики совпадений используются в пассивном режиме для анализа четных, спонтанно делящихся изотопов плутония (²³⁸Pu, ²⁴⁰Pu, and ²⁴²Pu) и в активном режиме для анализа вынужденно делящихся изотопов, преимущественно ²³⁵U в ядерных материалах. При работе в пассивном режиме не требуется внешний источник нейтронов. А при работе в активном режиме обычно используются источники AmLi для вызывания деления в ²³⁵U.

Пассивные счетчики совпадений хорошо служат для измерения довольно плотных материалов, содержащих плутоний, например, чистый металл и оксид, на довольно широком диапазоне масс. Величины случайной и систематической погрешностей намного лучше для чистых материалов, чем для материалов “скрапа”. Для чистого оксида плутония имеются два первичных источника нейтронов и один вторичный источник. Два первичных источника - это спонтанное деление и реакция (?,n). Несколько плутониевых изотопов распадаются с большим выделением альфа-частиц, некоторые из которых вступают в реакцию с кислородом, в результате которой происходит образование одиночных нейтронов. Вторичный источник нейтронов в оксиде плутония - это быстрые нейтроны вынужденного деления, которые образуются во всех плутониевых изотопах. Для чистого металлического плутония источник нейтронов (a,n) равен нулю из-за отсутствия элементов с низким Z.

Для пассивного анализа плутониевых материалов методом обычного счета совпадений тепловых нейтронов калибровка выполняется с использованием эталонов для построения кривой зависимости скорости счета действительных совпадений - R от массы ²⁴⁰Pu (эффект.). В значение массы ²⁴⁰Pu (эффект.) входит и значения от ²³⁸Pu и ²⁴²Pu: это представляет собой такую массу ²⁴⁰Pu, от которой была бы получена такая же скорость счета совпадений, которая была получена от всех четных изотопов в образце. Если бы не было вынужденного деления в образце, то калибровочная кривая зависимости R от массы ²⁴⁰Pu (эффект.) была бы линейной, и изготовление эталонов было бы довольно простым делом. Влияния вариаций, вызванных наличием примесей, геометрии измерений и плотности были бы сравнительно несущественны. Однако существования вынужденного деления (и размножения) в образце приводит к тому, что эти явления должны быть учтены при подготовке эталонов и для калибровки счетчиков.

Активные счетчики совпадений являются подходящими для измерений разнообразных материалов, содержащих уран, например, металлический высокообогащенный уран, пластины и слитки из урана с алюминием, “бусины” из урана, тория и углерода, порошок U₃O₈, UF₄, UO₂ и реакторные топливные элементы. В принципе, каждая из категорий материалов требует проведения отдельной калибровки с использованием эталонов, которые надлежащим образом покрывают весь требуемый диапазон в плане содержащегося ²³⁵U, кроме того, эти эталоны должны как можно больше походить на неизвестные образцы, насколько это возможно. Для большинства применений проводится одиночное активное измерение с использованием AmLi изотопных источников нейтронов. Источник AmLi производит нейтроны за счет реакций (?,n) со средней энергией нейтронов ~ 300 кэВ. При активном измерении регистрируются совпадения нейтронов в основном от вынужденного деления в ²³⁵U, но может присутствовать небольшое число совпадений и от ²³⁸Pu. В некоторых топливных элементах со свежим топливом этот компонент довольно значительно выражен и является основанием для проведения отдельного пассивного измерения.

Эти счетчики работают в двух режимах - в режиме регистрации быстрых нейтронов и регистрации тепловых нейтронов. При регистрации быстрых нейтронов (в “быстром режиме”) кадмиевые поглотители, находящиеся в полости для образца, производят нейтронный поток, используемый для исследования, в котором нет нейтронов с энергиями ниже той энергии, которая обрезается кадмием (пороговое значения для кадмия ~ 0.3 эВ). Когда кадмиевые поглотители удалены, тепловые нейтроны вызывают большую часть вынужденного деления в ²³⁵U. “Быстрый режим” является предпочтительным методом анализа из-за большего количества информации, получаемой от образца, и меньшей чувствительности к материалам матрицы. Однако при регистрации тепловых нейтронов (в “тепловом режиме”) могут быть обнаружены небольшие массы ядерного материала (1 г ²³⁵U в течение 1000 с), в то время, как в “быстром режиме” в течение 1000 с предел массы, которая может быть обнаружена, составляет 100-200 г ²³⁵U.

“Шаффлер” с источником калифорния

Прибор “Шаффлер” может выполнять пассивный и активный методы анализа нейтронного излучения для делящихся материалов. Пассивный анализ для плутония выполняется точно также как и на других приборах, специально предназначенных для проведения только пассивного анализа. Активный анализ проводится для урана (или любого другого делящегося материала), периодическим облучением образца нейтронами от источника ²⁵²Cf, который резко убирается после каждой такой операции. Далее осуществляется регистрация запаздывающих нейронов (запаздывающие нейроны излучаются осколками деления спустя секунды или минуты после деления). Время проведения обычного анализа составляет от 10 мин. до 16 мин., включая регистрацию фоновой радиации в течение 3-4 минут и 20-35 перемещений источника ²⁵²Cf для облучения образца. Материал, анализируемый с помощью такого прибора, может быть от нескольких миллиграмм в урановых отходах до нескольких килограмм очищенного урана. Смеси урана и плутония также могут подвергаться анализу в “Шаффлере” с использованием методов пассивного и активного анализа нейтронов.

Благодаря периодическому движению облучающего источника из защиты и назад прибор и получил свое название “Шаффлер” (Shuffler - тасующий карты).

Калориметрия

При калориметрическом анализе радиоактивных материалов для определения массы ядерного материала внутри контейнера используется показатель тепловой мощности, производимой в результате радиоактивного распада. В наиболее часто встречающейся версии этого метода тепло, производимое в образце регистрируется тепловым датчиком из термически чувствительной проволоки, длиной несколько сот метров и располагающейся кольцами вокруг полости для образца. Образец для измерений помещается в полость для анализа и закрывается изолирующей пробкой. Поток тепла из контейнера измеряется с помощью теплового датчика. Тепловой датчик размещается так, чтобы он мог зарегистрировать репрезентативную часть всего тепла, выделяемого образцом. В результате этого калориметрические измерения являются независимыми от свойств образца, таких как плотность матрицы, химический состав, неоднородность, удельная теплоемкость или теплопроводность. Для наиболее учитываемых ядерных материалов со значительной тепловой мощностью калориметр регистрирует почти 100% энергии распада, преобразованной в тепло. Для измерения количества ядерного материала или трития в образце нужно определить тепло, вырабатываемое образцом и удельную мощность радиоактивных изотопов в образце. Для образцов, имеющих в своем составе несколько изотопов, удельная мощность может быть определена определением изотопного состава образца и знанием основных констант ядерного распада. Следует, однако, иметь ввиду, что для калориметрических измерений требуется эталонный источник тепла, который бы производил известное количество тепловой мощности.

Связь между удельной тепловой мощностью ядерного материала и его массой в образце определяется согласно следующей формуле:

W = 2119.3QM/T _1/2 A , (5)

где W - мощность в Ваттах, производимая измеряемым объектом, Q - общая энергия расщепления излучателей альфа-частиц в МэВ или средняя энергия бета-частиц в МэВ, M - масса радионуклида в граммах, T _1/2 - период полураспада радионуклида в годах, A - вес радионуклида в атомных единицах массы. Формула (5) может быть упрощена и преобразована для вычисления массы анализируемого материала:

M = W/P , (6)

где P - удельная мощность радионуклида в Вт/г. Например, эта величина равняется 0,3240 Вт/г для трития и 0,0019288 Вт/г для ²³⁹Pu.

Для смеси радионуклидов мощность образца определяется как сумма значений мощности отдельных изотопов

W = ?_i W_i = ?_i M_iP_i = M?_i R_iP_i = M P_eff , (7)

где M - масса анализируемого элемента, R_i - присутствие данного изотопа i (из изотопов, производящих тепло) по отношению к массе элемента и P_eff - удельная мощность образца для образцов из нескольких изотопов. В таком случае формула анализа будет выглядеть следующим образом:

M = W/P_eff . (8)

Наличие изотопов в материалах, содержащих плутоний, обычно определяется с помощью гамма-спектроскопической системы высокого разрешения с использованием детектора на германии. Масс-спектроскопия и альфа-спектроскопия используются для определения присутствия изотопов плутония для тепловых эталонов ²³⁸Pu .

Глава 2. УРАНА ДИОКСИД ИЗ СКРАПА, ОБРАЗУЮЩЕГОСЯ ПРИ ОБРАБОТКЕ ЯДЕРНОГО ТОПЛИВА

Остатки, образующиеся на различных стадиях обработки ядерного топлива, обозначаемые как «скрап», имеют достаточно высокое содержание ядерного топлива, что делает целесообразным его извлечение. Обычно одной из предварительных стадий в процессе извлечения ядерного топлива является кальцинирование скрапа для удаления летучих веществ с последующим растворением остатка в кислоте.

Известны также процессы сухого извлечения ядерного топлива из скрапа. По одному из них скрап сначала окисляют в ожиженном слое, затем измельчают и материал восстанавливают с получением исходных химических соединений с улучшенными характеристиками.

Известные процессы неприменимы для эффективного извлечения обогащенного ядерного топлива, в частности, соединений урана из фильтрующего материала, используемого для фильтрования воздуха, отводимого из процесса переработки ядерного топлива. Обычно такие фильтры, например т. н. ЯРЛ-фильтр, изготавливают из стекловолокна или из материалов, в состав которых входит стекловолокно. При прокаливании из стекловолокна образуется клинкер с включениями соединений урана, который не растворяется в большинстве обычно применяемых кислот.

До настоящего времени отработанные фильтры отправляли на захоронение или в целом виде обрабатывали кислотой в большом резервуаре. Обработка кислотой не обеспечивает полного выделения ядерного топлива. Кроме того, такая обработка требует больших трудовых затрат и использования больших количеств кислоты.

Обычно, при переработке обогащенного ядерного топлива с получением соединений, как правило оксидов или карбидов, используемых в ядерных реакторах, образуются и другие отходы, содержащие небольшие количества ядерного топлива такие как ветошь, спецодежда, рукавицы, пластмассы, масла и др. Твердый остаток, образующийся при их сжигании, состоит из крупных комков, которые необходимо измельчать для повышения эффективности кислотной обработки.

Процесс, разработанный Л.А. Дивинсом является особенно эффективным в тех случаях, когда ядерное топливо представляет собой оксид урана или смесь оксидов урана и плутония. В результате обработки получается кислый раствор ядерного топлива. Скрап, за исключением отработанного фильтрующего материала, прокаливают с получением окисленного материала, который измельчают и обрабатывают раствором кислоты, в который входит также и рециркулируемая кислота.

Схема процесса выделения ядерного топлива из скрапа: 1 -- скрап, содержащий ядерное топливо; 2 -- кальцинирование с образованием окисленного материала; 3 -- просеивание (в случае необходимости); 4 -- материал фильтров, содержащий ядерное топливо; 5 -- отделение фильтрующего материала от носителя; 6 -- измельчение отработанного фильтрующего материала; 7 -- измельченный материал; * -- измельчение крупных частиц окисленного материала; 9 -- обработка измельченного материала кислотой с получением кислого раствора; 10 -- контактирование измельченного фильтрующего материала с кислым раствором; 11 -- фильтрация твердых частиц, оставшихся в кислом растворе; 12 -- отстаивание кислого раствора; 13 -- возврат части кислого раствора на стадию контактирования; 14 -- подача кислого раствора на выделение растворенных компонентов ядерного топлива

Отработанный фильтрующий материал разрыхляют и обрабатывают кислым раствором. Нерастворимый остаток отделяют и, по крайней мере, часть кислого раствора возвращают на стадию обработки. Остальную часть кислого раствора направляют на стадию выделения ядерного топлива.

Схема такого процесса представлена на рис. 2. Первой стадией является прокаливание скрапа, за исключением фильтрующего материала, при температуре 750--1000 °С с получением окисленного материала или золы, в которых ядерное топливо находится в легкорастворимой форме. Получаемый материал просеивают для того, чтобы отделить частицы размером >250 мкм. Эти крупные частицы дополнительно измельчают в молотковой мельнице или в щековой дробилке с получением частиц размером 10--250 мкм. Если стадия просеивания не проводится, то весь материал размалывают.

Измельченный окисленный материал направляют в реактор для обработки кислотой; конструкция реактора должна исключать возможность утечки ядерного топлива. Предпочтительно использовать 3--8 н. азотную кислоту и проводить обработку при 60--100 °С. Время контакта составляет 15--30 мин, смесь перемешивается механической мешалкой. Получаемый кислый раствор содержит 30--100 г/л ядерного топлива. Для обработки можно использовать и другие кислоты, например, серную. Скорость процесса кислотной обработки регулируется путем изменения скорости подачи сырья.

Отработанный фильтрующий материал, содержащий ядерное топливо, отделяют от носителя и разрыхляют. Затем материал обрабатывают раствором кислоты для растворения содержащегося в нем ядерного топлива. Нерастворимый твердый остаток отделяют от раствора путем фильтрования, а суспендированные твердые частицы отделяют в результате отстаивания. По крайней мере, часть получаемого кислого раствора возвращают на стадию кислотной обработки, а остальной раствор направляют на выделение ядерного топлива.

Эту часть раствора выводят из отстойника в накопительный резервуар, а оттуда направляют на стадию экстракции органическим растворителем для извлечения ядерного топлива. Можно также проводить осаждение ядерного топлива из кислого раствора, действуя пероксидом водорода или щелочными агентами.