Размещено на http://www.allbest.ru/

МІНІСТЕРСТВО ОСВІТИ І НАУКИ УКРАЇНИ

НАЦІОНАЛЬНИЙ ГІРНИЧИЙ УНІВЕРСИТЕТ

Спеціальність: 05.15.02 - Підземна розробка родовищ корисних копалин

УДК 622.276.6:622.272:622.775:519.711.2

Автореферат

дисертації на здобуття наукового ступеня доктора технічних наук

НАУКОВІ ОСНОВИ ВИЛУГОВУВАННЯ УРАНУ З ТЕХНОГЕННИХ РОДОВИЩ СКЛАДНОЇ ФОРМИ ПІДЗЕМНИМ СПОСОБОМ

ПЕТРІВСЬКИЙ ЯРОСЛАВ

БОРИСОВИЧ

Дніпропетровськ - 2009

Дисертацією є рукопис.

Робота виконана на кафедрі гідрогеології та інженерної геології у Національному гірничому університеті Міністерства освіти і науки України (м. Дніпропетровськ)

Науковий консультант:

доктор технічних наук, професор, завідувач кафедри гідрогеології та інженерної геології Національного гірничого університету Міністерства освіти і науки України (м. Дніпропетровськ) Садовенко Іван Олександрович

Офіційні опоненти:

доктор технічних наук, професор, завідувач відділу гірничої аерогазодинаміки Інституту геотехнічної механіки ім. М.С. Полякова Національної академії наук України (м. Дніпропетровськ) Перепелиця Валентин Григорович доктор технічних наук, старший науковий співробітник, головний інженер ДП «Державний інститут по проектуванню підприємств гірничорудної промисловості Кривбаспроект» Міністерства промислової політики України (м. Кривий Ріг).

Римарчук Борис Іванович доктор технічних наук, професор, професор кафедри гідрометеорології Східноукраїнського національного університету ім. В. Даля Міністерства освіти і науки України (м. Луганськ).

Зубова Лілія Григорівна Захист відбудеться “03” липня 2009 р. о 1200 годині на засіданні спеціалізованої вченої ради Д 08.080.03 із захисту дисертацій при Національному гірничому університеті Міністерства освіти і науки України (49005, м. Дніпропетровськ, пр. К. Маркса, 19, т. 47-24-11)

З дисертацією можна ознайомитися в бібліотеці Національного гірничого університету Міністерства освіти і науки України (49005, м. Дніпропетровськ, пр. К. Маркса, 19)

Автореферат розісланий “ 03 ” червня 2009 р.

Вчений секретар спеціалізованої вченої ради Д. 08.080.03кандидат технічних наук, доцент имощук В. І.

1. ЗАГАЛЬНА ХАРАКТЕРИСТИКА РОБОТИ

Актуальність теми. Розвиток техніки та виробництва поряд з дотриманням норм безпеки та впровадженням прогресивних технологій, супроводжується утворенням і накопиченням негативних відходів, що об'єднують терміном техногенні. До них відносять відходи гірничого, збагачувального, металургійного виробництв, виробництва електроенергії та ін.

Особливе місце серед них займає утворення та накопичення відходів, пов'язаних з діяльністю ядерного енергетичного циклу, де найбільша питома вага належить галузі видобування та переробки урану, якими накопичено понад 63 млн. м3 радіоактивних відходів (РАВ). Загальновідомі наслідки зруйнованого енергоблоку Чорнобильської АЕС. Це надзвичайний за негативністю приклад техногенної діяльності, який понад 20 років залишається предметом наукових дискусій, пошуку продуктивний рішень, розробки нових технологій, спрямованих на ліквідацію наслідків катастрофи. В об'єкті «Укриття» зосереджено 2 млн.м3 РАВ загальною активністю 24 МКі. На даний час Україні, окрім будівництва над зруйнованим енергоблоком нового укриття з обмеженим терміном експлуатації, необхідно розробити технологію з вилучення радіоактивних новоутворень і подальшим їх використанням або захороненням в породах древніх кристалічних формацій. Створення інженерних систем розміщення РАВ у кристалічних формаціях є достатньо розробленою технологією у світовій практиці, проте невирішеним залишається питання про вилучення урану з паливовміщуючих мас із саркофагу.

Очевидною є необхідність наукового обґрунтування розробки способів та технологій локалізації і ліквідації негативного впливу на екосистему результатів техногенної діяльності. Разом з цим техногенні родовища є унікальним джерелом багатьох видів рідких та розсіяних елементів. Сумарний вміст корисних компонентів, що накопичується за 20-30 років у техногенних родовищах є співрозмірним із кількістю руд, які щорічно видобувають. У розвинених індустріальних країнах світу рівень використання промислових відходів сягає 70-80 % (в Україні даний показник не перевищує 5-10 %).

Особливості залягання та складу техногенних родовищ, включаючи радіоактивні, дозволяють використовувати апробовані геотехнологічні способи видобутку корисних компонентів. Складні за формою родовища потребують створення наукових основ їх розробки з ефективним використанням сучасних геотехнологій, що обумовило вирішення цієї наукової проблеми в дисертаційній роботі.

Зв'язок роботи з науковими програмами, планами, темами. Результати дисертаційної роботи відповідають завданням сформульованим у постанові Кабінету Міністрів від 28.12.1996 р. № 1561 «Про невідкладні заходи по перетворенню об'єкту «Укриття» в екологічно безпечну систему»; рішенні Ради національної безпеки та оборони України від 15.06.2007 р. «Про стан реалізації заходів по зняттю з експлуатації Чорнобильської АЕС та перетворення об'єкту «Укриття» в екологічно безпечну систему» введеного в дію Указом Президента України від 20.07.2007 р. № 660; Указі Президента України «Про деякі заходи щодо перетворення об'єкту «Укриття» на екологічно безпечну систему» від 29.11.2007 р. № 1167.

Дисертаційна робота виконана в межах досліджень кафедри підземної розробки родовищ і кафедри гідрогеології та інженерної геології Національного гірничого університету, а також є складовою частиною науково-дослідної роботи в напрямку діяльності науково-освітнього центру «Стійкість геотехнічних систем: процеси, явища, ризики» (держреєстрація проекту: № 0107U009076).

Мета дисертаційної роботи полягає в обґрунтуванні теоретичних та прикладних основ вилуговування урану з техногенних родовищ складної форми підземним способом.

Для реалізації мети роботи сформульовані наступні задачі досліджень.

1. Дослідити закономірності впливу фізико-хімічного складу радіоактивного техногенного масиву та радіаційних властивостей радіонуклідів у внутрішніх шарах мінеральних новоутворень на ефективність процесу видобування урану з техногенного родовища вилуговуванням.

2. Обґрунтувати можливі фізико-хімічні фази вилуговування урану та розробити варіанти геотехнологічних схем його видобування з радіоактивного техногенного масиву підземним способом в умовах об'єкту складної форми.

3. Розробити принципову схему комплексу інтенсивного вилуговування урану, що містить інженерні системи розкриття і підготовки техногенного родовища, які забезпечують вилучення та транспортування продуктивних розчинів з їх ізоляцією від зовнішнього середовища.

4. Дослідити експериментально та аналітично залежності геофільтраційних властивостей масиву техногенного родовища та підстилаючих порід при гідрогеомеханічному впливі на них технологічних виробок та при застосуванні засобів підвищення активних поверхонь.

5. Провести апробацію розроблених схем геотехнічної підготовки техногенного родовища та активізації процесу вилуговування урану з використанням математичного моделювання, фізичних моделей і на прикладі об'єктів - фізичних аналогів, доступних для натурних експериментів.

Ідея роботи полягає у гідрогеомеханічній активізації вилуговування урану з використанням можливих фізико-хімічних фаз процесу та створених технологічних схем підземної розробки техногенних родовищ складної форми.

Об'єкт досліджень - процес геотехнологічного видобування урану підземним способом з техногенного родовища на стадіях підготовки та проведення вилуговування.

Предмет досліджень - закономірності протікання фізико-хімічних процесів та вплив на них конструктивно - технологічних параметрів вилуговування урану з техногенного радіоактивного родовища складної форми, що визначають ефективний видобуток та зниження негативної дії техногенного родовища на зовнішнє середовище.

Методи досліджень. Рішення сформульованої проблеми базується на застосуванні комплексу наукових методів системного аналізу, математичного, фізичного, імітаційного моделювання, натурного експерименту, аналізу результатів промислових випробувань, техніко-економічних оцінок та прогнозування.

Наукові положення, що виносяться на захист, полягають у наступному.

1. Розчинення корисного компоненту техногенного родовища - двооксиду урану, гомогенним чином розподіленого в товщі паливовміщуючих мас, при першочерговій лужній фазі вилуговування супроводжується руйнуванням силікатних зв'язків із утворенням розчинних сполук щодо кислот. Це збільшує інтенсивність вилуговування корисного компоненту і визначає послідовність технологічного процесу з початковою лужною та наступною кислото -бактеріальною стадіями.

2. Збільшення проникності внутрішніх шарів паливовміщуючих мас розчинами вилуговування відбувається за рахунок руйнування їх мікроструктури під дією тиску, що перевищує граничні значення на розрив речовини паливовміщуючих мас і є наслідком накопичення у внутрішніх шарах дифузного газу, який утворюється при радіолітичному розкладі порової води під дією високих показників поглиненої дози опромінення радіонуклідами, а стабілізація неперервності фізико-хімічного процесу вилуговування забезпечується технологічним комплексом, який відрізняється тим що його елементи, розміщені у підстилаючих породах запобігають витоку продуктивних розчинів в надра.

3. Швидкість вилуговування уранового масиву збільшується стрибкоподібно при формуванні тріщин гідророзриву з їх положенням у просторі, яке залежить від однорідності масиву, а зона зміненої проникності над гірничою виробкою нелінійно залежить від кратності підробки. Інтенсивність вилуговування урану з гідророзривними тріщинами у масиві збільшується протягом п'яти років у декілька разів в порівнянні з масивом без гідрогеомеханічної активізації.

4. Продуктивність вилуговування урану зростає при поширенні області зруйнованих зв'язків в масиві з міцністю 1-17 МПа та критичним розкриттям тріщини гідророзриву в її вершині шляхом застосування аналогів ньютонівської рідини з в'язкістю понад 0,1 Па·с, або аналогів псевдо-пластичної рідини з коефіцієнтом консистентності понад 8,5 Па·сn. При цьому зниження радіоактивності техногенного родовища при вилуговуванні урану відрізняється тим, що при переході урану з мінеральних новоутворень в продуктивні розчини не розчиняються вміщуючи породи паливовміщучих мас, а конструктивна схема розробки родовища зберігає стійкість.

Наукова новизна отриманих результатів:

- вперше встановлені фізико-хімічні закономірності формування радіоактивного техногенного родовища складної форми та обґрунтована доцільність застосування геотехнологічних способів видобування урану;

- уточнена математична модель та знайдений розв'язок задачі кінетики-дифузії, що дозволяє оцінити вплив на процес видобування урану з техногенного родовища радіолітичного газу, який утворюється в системі паливовміщуючі маси (ПВМ) - розчин вилуговування;

- вперше доведена можливість зниження радіоактивності техногенного родовища при вилуговуванні урану за рахунок переходу урану з мінеральних новоутворень в продуктивні розчини, які не розчиняють вміщуючи породи і забезпечують стійкість конструктивних елементів розробки родовища підземним способом;

- вперше обґрунтовані параметри гідрогеомеханічної активізації вилуговування урану з техногенного родовища складної форми підземним способом;

- для умов вилуговування урану з техногенного родовища складної форми вперше адаптована математична модель та знайдений аналітичний розв'язок задачі про поширення у вертикальному напрямку тріщини гідророзриву в підстилаючих породах аналогом ньютонівської рідини, що дозволяє оцінити параметри області зруйнованих та ослаблених зв'язків;

- проведена кількісна оцінка збільшення продуктивності процесу вилуговування урану з техногенних родовищ складної форми за рахунок утворення та розвинення в масиві області зруйнованих зв'язків з критичним розкриттям тріщини гідророзриву;

- обґрунтоване наукове відкриття, зареєстроване Міжнародною асоціацією авторів наукових відкриттів та винаходів: «Закономірність зниження радіоактивності техногенних формацій при бактеріальному вилуговуванні урану».

Наукове значення роботи полягає у встановленні фізико-хімічних фаз і закономірностей вилуговування урану з техногенного родовища складної форми з інтенсифікацією процесу вилуговування гідроррозривом паливовміщуючих мас і порідного масиву та підпорядкуванню цим процесам схем розкриття і підготовки родовища до розробки підземним способом.

Практичне значення отриманих результатів полягає в наступному:

- розроблені варіанти схем розкриття і підготовки радіоактивного техногенного родовища складної форми підземним способом, що утворюють доступ до корисної копалини, забезпечують збір продуктивних розчинів при вилуговуванні та ізоляцію від зовнішнього середовища;

- розроблена методика оцінки впливу потужності іонізуючого випромінювання радіонуклідів, інкорпорованих в товщі паливовміщуючих мас, на напруження в масиві, що виникає в процесі утворення радіолітичного газу при вилуговуванні урану з техногенного родовища;

- розроблені інженерні системи вилуговування урану при підземному способі розкриття і підготовки радіоактивного техногенного родовища складної форми;

- розроблена методика оцінки параметрів процесу активізації вилуговування вертикальними тріщинами гідророзриву в підстилаючих та вміщуючих породах техногенного родовища при використані аналогів ньютонівської рідини розриву та з урахуванням області ослаблених зв'язків;

- розроблена математична модель та комп'ютерна програма реалізації розв'язку задачі про поширення вертикальної тріщини гідророзриву в підстилаючих та вміщуючих породах техногенного родовища при застосуванні аналогів псевдопластичної рідини.

Практична цінність роботи полягає у визначенні ефективної фізико-хімічної стадійності вилуговування урану з ПВМ, розробці методик розрахунку внутрішніх напруг у ПВМ і їх впливу на процес вилуговування, створенні комп'ютерних програм з визначенням параметрів гідрогеомеханічної активізації добування урану, а також розробці схем розкриття і підготовки техногенного родовища складної форми підземним способом.

Обґрунтованість і вірогідність наукових положень, висновків і рекомендацій підтверджується використанням фундаментальних законів наук про Землю, радіаційної хімії, математичної фізики, механіки лінійно-пружної тріщини, динаміки руху рідини розриву у вузькій щілині, використанням результатів дослідження фізико-хімічних властивостей паливовміщуючих мас та даних моніторингу об'єкта «Укриття», результатів проведення натурних та лабораторних експериментів, фізичного моделювання, імітаційного експерименту, узгодженістю теоретичних положень та результатів оцінки прогнозів з даними відомих досліджень та фактичними результатами з похибкою, що не перевищує 15%.

Реалізація роботи. За результатами роботи розроблені «Рекомендації до проектування конструктивних схем і технологічних параметрів геотехнологічного видобутку урану з техногенного родовища об'єкту «Укриття»», затверджених Центром «Геополітика» та узгоджених у Національному науковому центрі «Харківський фізико-технічний інститут» НАН України, ДВАТ «Дніпродіпрошахт», КП «Південукргеологія», Інституті геотехнічної механіки ім. М.С. Полякова НАН України.

Особистий внесок автора. Автором сформульовані мета, ідея і наукові положення роботи. Обґрунтовані фізико-хімічні та математичні моделі прогнозування радіоактивності техногенних формацій в процесі застосування геотехнологічних способів вилучення урану, розроблені технологічні схеми розкриття і підготовки підземним способом радіоактивного техногенного родовища складної форми до вилуговування. Розроблені аналітичні та програмні засоби моделювання та оцінки експериментальних досліджень процесу активізації вилуговування гідророзривом масиву, алгоритм оцінки впливу потужності випромінювання інкорпорованих радіонуклідів на внутрішню напругу в техногенних новоутвореннях при вилуговуванні урану.

Апробація результатів досліджень. Основні результати досліджень доповідалися, обговорювалися й одержали позитивну оцінку на міжнародному науковому семінарі «Регистрация научных открытий в области общественных и гуманитарных наук» (м. Санкт-Петербург, 2004 р.), міжнародній науково-технічній конференції «Машинобудування та техносфера ХХI століття» (м. Севастополь, 2006 р.), міжнародній науково-технічній конференції «Сталий розвиток гірничо-металургійної промисловості - 2007» (м. Кривий Ріг, 2007 р.), міжнародній науково-технічній конференції «Актуальні питання водного господарства та природокористування» (м. Рівне, 2007 р.), міжнародній науково-технічній конференції «Проблемы технологии и механизации разработки полезных ископаемых» (м. Мінськ, 2008 р.), міжнародній науково-технічній конференції «Геоінформатика: теоретичні та прикладні аспекти» (м. Київ, 2008 р.), міжнародному колоквіумі ім. проф. Протод'яконова «Проблеми геомеханіки, руйнування та міцності гірських порід» (м. Дніпропетровськ, 2008 р.), міжнародній науково-технічній конференції «Проблеми прийняття рішень в умовах невизначеності» (м. Київ, 2008 р.), міжнародній науково-практичній конференції «Інтегровані інформаційні технології та системи (ІІТС-2008)» (м. Київ, 2008 р.), науково-технічних радах Центру «Геополітика» (м. Рівне, 1999- 2008 рр.).

Публікації. Основні наукові і практичні результати роботи викладені в 30 друкованих працях, з яких монографій - 4, статей у фахових виданнях, затверджених ВАК України - 21, 3 - у матеріалах конференцій, 2 - у інших виданнях.

Структура дисертації. Дисертаційна робота складається зі вступу, семи розділів, висновку, списку використаних джерел з 185 найменувань і містить 257 сторінок машинописного тексту, 79 рисунків і 23 таблиці, 2 додатка. Загальний обсяг роботи 283 сторінки.

2. ОСНОВНИЙ ЗМІСТ РОБОТИ

Перший розділ дисертації містить аналіз сучасного стану проблеми утворення, накопичення, використання та поводження з РАВ техногенного походження. Обґрунтований системний підхід до створення наукових основ вилуговування урану з техногенних родовищ радіоактивних відкладень складної форми підземним способом.

Загальносвітовою тенденцією забезпечення необхідного рівня енергетичного потенціалу в технологічно розвинутих країнах є поступове збільшення атомної енергії у порівнянні з енергією, що отримується при використанні вуглеводнів. Це обумовлюється відсутністю реальної альтернативи використанню ядерного палива, незважаючи на відомі складнощі у розвитку цього напрямку.

За рівнем питомої ваги в енергетиці лідерами виробництва атомної енергії є Литва (77% ), Франція (78%), Бельгія (55%), Швеція (45%), Україна (43%). За даними МАГАТЕ на даний час у світі будується 29 нових ядерних реакторів.

Проблема переробки та утилізації РАВ є актуальною для усього цивілізованого світу. Хімічна переробка відпрацьованого ядерного палива (ВЯП) для виготовлення нових паливних елементів передбачає виділення і очистку урану та плутонію зі спрямуванням основної маси радіонуклідів у високоактивні відходи (хоча деякі радіонукліди - платинові метали та інші, можуть бути використані в інших галузях промисловості). Переробку здійснюють у Великобританії, США, Росії, Франції, а також планують в Японії, Китаї та Індії. Спеціалісти цих країн розглядають відпрацьоване ядерне паливо цінним видом енергетичної сировини, що має стратегічне значення.

На сьогодні в Україні не проводиться хімічна переробки ВЯП, яке спрямовується за відповідну плату на переробку та тривале зберігання до Росії. Після вилучення з нього ізотопів урану і плутонію (біля 95% за вагою) та інших корисних ізотопів, залишки ВЯП мають бути поверненими в Україну для довготермінового зберігання або захоронення. При цьому Україна не тільки втрачає уранову сировину та корисні ізотопи, що міститься у ВЯП, але фактично стимулює розвиток промисловості ядерного енергетичного циклу іншої країни.

Потенційними джерелами видобутку урану та інших корисних компонентів техногенного походження на території країни залишаються відвали гірничо-видобувних та переробних підприємств, а також РАВ Чорнобильського походження. Зокрема кількість РАВ об'єкту «Укриття» оцінюється в 2 млн.м3.

Ключовим аспектом проблеми існування та накопичення РАВ залишається також питання безпеки та ліквідації негативного впливу відходів на екосистему.

Вагомі науково-практичні результати в дослідженнях з використання родовищ і об'єктів техногенного походження, що містять РАВ, отримані в роботах Булата А.Ф., Борового А.А., Зубової Л.Г., Пазухіна Е.М., Перепелиці В.Г., Рудакова Д.В., Садовенка І.О., Соботовича Е.В., Фощія М.В., Чернея Е.І., Шестопалова В.М., Яковлєва Є.О. та ін. Разом з цим, аналіз стану існуючих науково-практичних розробок свідчить про наявність питань, які ще не вирішені. Серед них слід виділити такі, що формують актуальну наукову проблему стосовно техногенних родовищ радіоактивних руд складної форми:

- відсутні системні уявлення про фізико-хімічні процеси, що характеризують РАВ як техногенне родовище;

- не визначені технологічні схеми для розробки техногенного родовища урану вилуговуванням підземним способом;

- вилуговування урану, яке не має альтернативи як геотехнологія, потребує суттєвої активізації процесу.

За цих підстав, синтез завдань з дослідження закономірностей і обґрунтування параметрів вилучення урану з техногенних родовищ складної форми, дозволяє визначити основну ідею вирішення проблеми разом із метою та завданнями досліджень, що сформульовані у вступі.

У другому розділі обґрунтована доцільність проведення визначеного комплексу досліджень на прикладі зруйнованого внаслідок катастрофи четвертого енергоблоку Чорнобильської АЕС, який розглядається як техногенне родовище радіоактивних відкладень складної форми. Особливістю даного об'єкта є висока концентрація достатньої кількості корисного компоненту, яким є ядерне паливо - двооксид урану, що зосереджене у відносно незначному об'ємі техногенних новоутворень.

Дослідження техногенних новоутворень об'єкту «Укриття» почали проводитись одразу після аварії з 1986 року. Проведений аналіз та систематизація інформації відносно кількісного та просторового розподілу паливовміщуючих мас (ПВМ) та радіоактивних матеріалів дозволяє на даний час визначити, що корисний компонент міститься в техногенному родовищі у наступних формах: фрагменти активної зони реактора - ядерне паливо у вигляді таблеток двооксиду урану; дрібнодисперсне паливо (пил) - гарячі паливні частинки; застиглі, лавоподібні паливовміщуючі маси (ЛПВМ), що утворились під час активної стадії аварії внаслідок високотемпературної взаємодії ядерного палива з конструктивними матеріалами енергоблоку та матеріалами засипки при їх використанні при ліквідації аварії; розчинені у воді форми урану та інших активних елементів внаслідок дії конденсату, технологічних розчинів та атмосферної води, що потрапляє через щілини в об'єкт «Укриття». Техногенні відкладення ПВМ зосереджені навколо зруйнованого відділення реактора та заповнили суміжні з реакторним залом технологічні приміщення при розтіканні ЛПВМ.

Підтверджена загальна кількість палива в складі ПВМ, що залишилась в об'єкті «Укриття», оцінюється в кількості до 150 т за ураном. На даний час залишається відкритим питання про точне розміщення ще 40 т палива із урахуванням початкового завантаження реактору та того, що знаходилось на момент аварії в технологічних приміщеннях його підготовки і зберігання (за межі енергоблоку при аварії було викинуто біля 3% палива). При потраплянні атмосферної води (~ 2000 м3/рік) крізь отвори та щілини в об'єкті «Укриття», дії продуктів конденсації (~ 1650 м3/рік) та технологічних розчинів з осадження пилу (~ 270 м3/рік) відбувається поверхневе розчинення техногенних новоутворень, перенесення та накопичення урану в складі високоактивних відкладень у нижніх відмітках об'єкту. Техногенні води в об'єкті «Укриття» є лужно-карбонатним розчином з низьким окислювально-відтворювальним потенціалом, що пояснює існування техногенних новоутворень UO2CO3, Na4UO2(CO3)3 на поверхні ПВМ.

Таким чином, зруйнований четвертий енергоблок Чорнобильської АЕС є техногенним родовищем радіоактивних відкладень складної форми з корисним компонентом - двооксидом урану, який вміщується та розподілений в мінеральних новоутвореннях з балансовими запасами 150 т урану, вилучення якого доцільно здійснювати способом вилуговування.

У третьому розділі проведене дослідження впливу радіолітичного газоутворення на проникність мінеральних новоутворень при геотехнологічній розробці техногенного родовища. Цей процес виникає внаслідок іонізуючого опромінення розчинів вилуговування нуклідами, інкорпорованими в структурі ПВМ.

Моделювання процесу ґрунтується на наступних допущеннях: вода, яка міститься в порах ПВМ зазнає неперервного радіолітичного розкладу внаслідок опромінення радіонуклідами, що входять до складу ПВМ. Поглинання енергії водою залежить від виду опромінення: - джерела є поверхневим випромінювачем, коли вся енергія частинок поглинається масивом ПВМ та витрачається на розігрів масиву; енергія, яка поглинається водою у порах утворюється при - та - випромінюванні радіонуклідів. Кількість енергії від джерел - та - випромінювачів поглинається водою пропорційно до масової частки води в об'ємі ПВМ. Швидкість утворення водню визначається типом випромінювання через радіаційно-хімічний показник.

Враховуючи початковий радіонуклідний склад ядерного палива, з метою оцінки його сумарної та питомої активності, було вибрано ті радіонукліди внесок яких на ці показники є найбільшим. Вибір був здійснений серед складу радіонуклідів ПВМ, що визначається терміном кампанії зруйнованого реактора за таких визначальних характеристик як потужність дози опромінення, сумарна активність, енергія фотонів, квантовий вихід на розпад, вихід - частинок, гранична енергія спектру-опромінення, середня енергія - опромінення, період піврозпаду. Згідно вказаних характеристик у подальшому враховувались такі радіонукліди в складі техногенних новоутворень - , , , , , , , , , , , , , , , , , , , , , , , .

Значення потужності поглиненої дози опромінення в об'ємі ПВМ може бути обчислене згідно формули

,

де для кожного -го радіонукліда:- питома активність () на момент часу (момент аварії); - квантовий вихід на розпад з випромінюванням - квантів (%); - енергія - квантів (); - квантовий вихід на розпад з випромінюванням- квантів (%);- енергія - квантів (); - період піврозпаду.

Обчислення питомої активності ПВМ були проведені з урахуванням того, що в техногенному утворенні міститься 150 т урану, а масовий відсоток відносно до загальної кількості всіх ПВМ складає 10%. Порівняння сумарної активності техногенних новоутворень за даними відомих спостережень та розрахункові результати (рис. 1) вказують на те, що проведена вибірка радіонуклідного складу урановміщуючих новоутворень є репрезентативною та достатньо добре відображує радіаційні параметри техногенного родовища.

Значення оцінки швидкості газоутворення в об'ємі ПВМ техногенного родовища обчислене за формулою

,

де - радіаційно - хімічний вихід водню; - число Авогадро; - частка води в об'ємі ПВМ, що може утворювати радіолітичний газ. Динаміка зміни концентрації радіолітичного газу в техногенному родовищі з моменту його утворення (рис. 2) вказує на значний вплив цього показника на фізико-хімічні процеси в масиві ПВМ. На даний час шукана оцінка інтенсивності дії джерела радіолітичного газу складає .

Для дослідження закономірностей формування напружень внаслідок радіаційного газовиділення та газонакопичення в об'ємі техногенного родовища виконаний розв'язок наступної мішаної задачі кінетики-дифузії

,

,

,

де с - кількість молекул радіаційного газу в одиниці об'єму родовища у довільній точці в момент часу ; - ефективний коефіцієнт дифузії радіолітичного газу в масиві; - функція джерела радіолітичного газу або кількість молекул газу, що утворюються в одиниці об'єму у довільній точці в момент часу ; - потужність техногенного родовища. Розв'язок задачі знайдений у вигляді

,

де .

врахуванням отриманого аналітичного рішення, значення напружень, що виникають в масиві ПВМ техногенного родовища внаслідок радіолітичного газоутворення слід обчислювати за формулою

,

де - пористість ПВМ; - стала Больцмана; - абсолютна температура.

Результати оцінки напружень в масиві техногенного родовища (рис.3, рис. 4) згідно формули (7) вказують на те, що накопичення у внутрішніх шарах газу внаслідок радіолітичного розкладу води інкорпорованими радіонуклідами створює напруження в масиві ПВМ, значення якого сягає граничних показників міцності на розрив та тріщіноутворення для широкого класу гірських порід. Це є причиною руйнування мікроструктури речовини ПВМ, що збільшує проникність внутрішніх шарів для розчинів вилуговування.

У четвертому розділі дисертації на основі відомих фізико-хімічних характеристик масиву техногенного родовища складної форми обґрунтована можливість застосування способу вилуговування урану із послідовним використанням робочих розчинів лужного, кислотного і бактеріального складу.

Хімічний склад та фізико-хімічні властивості ПВМ вказують на наступні особливості масиву техногенного родовища. Урановміщуючі утворення мають лужну характеристику внаслідок значного вмісту лужних компонентів у конструкційних матеріалах та матеріалах засипки (оксиди та карбонати металів в складі доломіту, глини, вапняку та ін.). Таку ж характеристику мають корисні компоненти - двооксид урану та амфотерний триоксид. Під дією внутрішньої радіації відбувається руйнування кераміко та склоподібних урановміщуючих мас із перетворенням їх у дрібнодисперсну фракцію. Внаслідок дії атмосферної води та технологічної рідини відбувається перехід урану в розчини із утворенням розчинних силікатів лужних металів та солей урану. Концентрація урану в ЛПВМ та кремнію є значною (відповідно до 12 і 30 %). Для таких умов обґрунтоване найбільш ефективне вилучення урану на основі варіантів можливої взаємодії розчинів вилуговування з масивом - на першій стадії процесу застосовуються лужні розчини, а в подальшому кислотні та бактеріальні. Це забезпечує вилучення урану у вигляді добре розчинних карбонатних сполук уранілу, руйнування структури ПВМ із збільшенням їх доступної пористості, утворення в процесі вилуговування масиву нерозчинних у лугах і розчинних у кислотах сполук, які містять достатню кількість урану у вигляді внутрішніх вкраплень частинок двооксиду урану. Досягається також вилучення зі складу ПВМ силікатів та карбонатів, що значно уповільнюють швидкість кислотного та бактеріального вилуговування. Якщо спочатку застосовувати кислотні і бактеріальні розчини, то лужний характер ПВМ та значний вміст силікатів призводять до утворення упорних мінеральних сполук, погано розчинних у лужних розчинах і таких, що вміщують у своєму складі достатню кількість корисного компоненту.

Доцільність застосування комбінованого способу вилучення урану при початковій лужній фазі підтверджується таким важливим фактором як руйнування скло- та керамікоподібних утворень техногенного родовища внаслідок розриву силікатних зв'язків та вивільненням іонів металів, що входять у їх склад. Молекули води робочого розчину при взаємодії іонів кисню з атомами кремнію та одночасно іонів водню з атомами кисню у кремнієво-кисневій решітці, здатні зруйнувати цю решітку

:

.

Наслідком цих перетворень є процеси гідролізу та деполімеризації кремнієво-кисневої решітки з утворенням гідрокомплексів

,,,.

Гідрокомплекси переходять у розчини та можуть утворювати із солями лужних металів розчинні силікати або розчинні комплексні сполуки. У кислотному середовищі це було б неможливим, оскільки замість розчинних сполук кремнію утворюються колоїдні нерозчинні сполуки кремнієвої кислоти - nSiO2mH2O, n=1,2; m=1,2. Це значно ускладнює перехід урану в розчинну форму і погіршує доступність реагентів до корисного компоненту.

У п'ятому розділі дисертації обґрунтовані технологічні та конструктивні схеми розкриття і підготовки техногенного родовища розробки підземним способом та комплексу вилуговування корисного компоненту.

При розробці техногенного родовища найбільш доцільним є застосовування інфільтраційної схеми вилуговування, що передбачає створення вертикального потоку робочого розчину. З використанням свердловинних гідромоніторів, встановлених на даху саркофага, розчин вилуговування у вигляді крапель подається на поверхню масиву техногенного родовища.

Після фільтрації крізь ПВМ та підстилаючі породи, які активовані системою тріщин гідророзриву, продуктивний розчин надходить на поверхню підошви підстилаючих порід та штучного днища. По поверхні штучного днища насичений іонами урану розчин з використанням гідротранспортної системи подається на сорбційні колони.

Процес вилуговування проходить ефективно при можливості вибіркового розчинення урану в реагентах із утворенням стійких хімічних сполук, відсутності кольматації пор та капілярів в ПВМ, своєчасному відведенні розчинів із контакту з масивом техногенного родовища. Для забезпечення вказаних умов розроблені два варіанти розкриття і підготовки техногенного родовища підземним способом.

Головними елементами комплексу вилуговування згідно першої технологічної схеми (рис. 5) є існуюча основа та система підземних виробок - похила розкривна виробка 1, магістральна 2 та дільничі виробки 3, що забезпечують розкриття, підготовку родовища та збір продуктивних розчинів.

Схема розкриття і підготовки техногенного родовища для вилуговування підземним способом (варіант 1).

Із земної поверхні у підстилаючих породах 4 проходять похилу розкривну виробку 1 з кутом нахилу, що не перевищує 30о. В околі устя виробки будують бетонний портал 5, встановлюють підйомну машину та вентиляційне устаткування. При виході забою похилої вскривної виробки на проектну відмітку здійснюють проходження магістральної 2 та дільничих підготовчих виробок 3. В торцевій частині виробки 2 здійснюють обладнання зумпфу 6, який забезпечують насосами - основним, резервним та запасним. На стадії розкриття родовища та проведення підготовчих виробок, насосне устаткування використовують для водовідливу, а на стадії вилуговування - для видачі продуктивних розчинів на промислову площадку для переробки.

Виробки 3 через відповідний інтервал проходять з підготовчої виробки 2. Вісі дільничих виробок розміщують під прямим кутом до магістральної. Довжина кожної підготовчої виробки дорівнює ширині техногенного родовища. Похилу розкривну виробку і підготовчі магістральну та дільничі закріплюють за суцільною схемою бетоном.

Доступ до корисної копалини (ПВМ) 7 здійснюють бурінням з підготовчих виробок 3 вертикальних технологічних свердловин 8, забої яких розміщують у площинах контакту ПВМ 7 з будівельною основою 9. Свердловини обсаджують колонами труб. Торцеві частини труб, що розміщені в межах бетонного кріплення підготовчих виробок 3 та будівельної основи 9 забезпечують пакерами. Це дозволяє запобігти витіканню продуктивних розчинів спочатку у затрубний простір свердловин, а потім і у підстилаючі породи 4. Внутрішні порожнини верхніх торцевих частин обсадних труб забезпечують фільтрами 10, які запобігають потраплянню твердих частинок ПВМ у продуктивні розчини. Нижню частину обсадної колони технологічної свердловини з'єднують з дільничими, а потім з магістральним трубопроводами, по яких безнапірним гідротранспортуванням продуктивні розчини подаються в зумпф 6.

Основними елементами гідрогеомеханічної активізації процесу вилуговування та транспортування продуктивних розчинів є горизонтальні 11 і вертикальні 12 свердловини, призначені для гідророзриву 13 ПВМ та підстилаючих порід. Горизонтальні свердловини 11 буряться з бокової стіни об'єкту «Укриття», вертикальні 12 з підготовчих виробок 3. Призначення останніх - уловлення витоків розчинів через можливі порушення у будівельній основі 9, а також формування гідродинамічної депресії 14 до підготовчих виробок, що є надійним захистом від розповсюдження радіоактивних сполук за межі конструктивних елементів технологічної схеми.

Головними елементами комплексу вилуговування при другому варіанті розкриття техногенного родовища підземним способом є щілинні розкривні та підготовчі виробки, захисний екран, система, що забезпечує збір продуктивних розчинів. Захисний екран за розробленою схемою виконується непроникним для продуктивних розчинів з достатнім запасом міцності без можливості деформацій внаслідок навантаження техногенним родовищем та підстилаючими породами, а також спланованим таким чином, щоб забезпечити збір продуктивних розчинів без можливості витікання радіонуклідів у надра.

Рис. 6 ілюструє другий варіант схеми розкриття і підготовки техногенного родовища підземним способом в ізометрії. Поверхнева частина схеми не показана, бо відповідна до першого варіанту.

Поблизу торцевої частини саркофагу по його ширині здійснюють проходження технологічної камери 1. На протилежній торцевій частині саркофагу проходять відрізну щілину 2. Підошви технологічної камери та відрізної щілини розміщують під кутом б до горизонту з метою спрямованого гідротранспортування продуктивних розчинів по їх поверхні. Стінки та підошви виробок бетонують. Одночасно в підошві технологічної камери проходять зумпф, який теж бетонують.

Вздовж саркофагу проходять щілинну виробку 3 для збійки технологічної камери 1 із відрізною щілиною 2. У підошві щілинної виробки обладнують канаву 4. Підошву виробки та канави розміщують під кутом в відносно горизонту для гідротранспортування пульпи, а потім продуктивних розчинів у зумпф. Кріплення виробок здійснюють бетонуванням.

У вертикальній площині на межі саркофагу із третім енергоблоком з технологічної камери 1 здійснюють проходження горизонтальної підготовчої виробки (на рисунку не показана) прямокутного перерізу, покрівлю якої розміщують поряд з фундаментом третього та четвертого енергоблоків. Підтримання виробки забезпечується за рахунок суцільного бетонного кріплення. інженерний вилуговування уран родовище

При кріпленні боків щілинної виробки 3, та виробки прямокутного перерізу на рівні їх підошов залишають незакріпленими технологічні вікна 5. Для стійкості виробок формують міжвіконні тимчасові цілики 6, які в процесі подальшого спорудження захисного екрану руйнують. Висота кожного з технологічних вікон не повинна перевищувати породоруйнівного інструменту. Відстань між тимчасовими ціликами та щілинною виробкою відповідає ширині заходок у виробленому просторі при створенні захисного екрану. Його спорудження виконується за технологічною схемою, яка передбачає виймання підстилаючих порід заходками з розмежуванням очисного простору і гідромоніторного кріплення спеціальним бетоном. Конструкція виймального агрегату і породоруйнівного інструменту не потребує присутності персоналу в очисному забої (детальний опис наведений у дисертації).

Свердловини для формування тріщин гідророзриву у підстилаючих породах обладнують з виробки прямокутного перерізу.

Оцінка економічної доцільності реалізації пропонованих до впровадження технологічних схем вилучення урану з техногенного родовища вилуговуванням, згідно розроблених варіантів схем розкриття і підготовки підземним способом, враховувала капітальні і експлуатаційні витрати. Укрупнений розрахунок витрат, пов'язаний із видобутком 1 кг урану з техногенного родовища, складає в середньому 400 грн. Загальносвітовий рівень собівартості видобутку складає 616 грн., а видобуток урану в Україні на даний час (СхідГЗК) оцінюється 1386 грн. (видобуток складає 30% загальнодержавних потреб).

Крім економічної доцільності видобутку урану з техногенного родовища суттєво важливим залишається еколого-економічний ефект при геотехнологічному освоєнні родовища радіоактивних руд, що ґрунтується на попереджених економічних збитках із врахуванням варіанту, коли об'єкт «Укриття» залишається зруйнованим енергоблоком, а поводження з ним є відкритим питанням на найближчі десятиріччя.

Шостий розділ дисертації присвячений дослідженню можливості геотехнологічної активізації процесу вилуговування урану з техногенного родовища складної форми підземним способом.

Проведений аналіз теоретичних робіт та даних промислового видобування свідчить про суттєве зростання показників вилуговування та фільтрації із зростанням показника ступеню тріщинуватості породного масиву.

Основні передумови активізації фізико-хімічних процесів при вилуговуванні урану ґрунтуються на наступному співвідношенні проникності Kn та розкриття тріщин у масиві b

,

де , - коефіцієнт проникності та ширина тріщин після геотехнологічної підготовки масиву; - показник степеневої функції, що має значення 2…3. Графічне зображення залежності вказує на стрибкоподібну зміну кратності проникності та розкриття тріщин (рис. 7).

Загальне надходження урану при вилуговуванні лінійно залежить від величини поверхні взаємодії розчинів та вміщуючих порід

,

де S - площа поверхні взаємодії; -початкова поверхнева концентрація урану, - швидкість вилуговування; - константа піврозпаду; t - час.

Способом збільшення активної поверхні взаємодії є гідророзрив гірських порід (ГРП), що є достатньо апробованим при активізації видобутку з нафтових та газових пластів.

У дослідженнях автора дисертації на прикладі об'єктів - фізичних аналогів доступних для експериментів та фізичних моделей проведене фізичне моделювання та натурні випробування щодо оцінки гідрогеомеханічних процесів в масиві родовища та обґрунтування цілеспрямованої зміни геофільтраційних властивостей гірських порід навколо технологічних виробок. Це було необхідним для підтвердження ефективності розроблених технологічних схем вилуговування і можливості їх реалізації.

Гідрогеомеханічні процеси при проведенні гірничих виробок під зруйнованим реактором досліджені на фізичній моделі з відтворенням фільтраційних процесів у навантаженій області навколо виробок (рис. 8). Обґрунтовані співвідношення для критеріїв дозволили встановити динаміку осадження периферійних та центральних точок навантаженої плити у водоносному піску при підробці (рис. 9). Моделювання виконувалось з проведенням горизонтальної виробки перетином 2,5 3 м під захисною плитою з розмірами 70 70 м, товщиною 2 м та питомим тиском підошви 0,5 МПа. Покрівлю виробки утворює підошва плити розміщена на відмітці 6 м від земної поверхні.

Підстилаючі породи складені водонасиченими пісками потужністю 15 м, глибиною залягання рівня води 3 м від поверхні землі та коефіцієнтом фільтрації ~ 10,0 м/доб.

За результатами моделювання, з використанням відповідних коефіцієнтів перерахунку на натуру, було встановлене наступне: швидкість осідань навантаженої плити зростає від проведення виробки та інтенсифікується при проходженні крайових зон (рис. 9); помітних відхилень між центральною та периферійними частинами захисної плити не відбувається, що вказує про швидке гідростатичне вирівнювання поля напружень уздовж контакту «рихлий масив - пружна поверхня»; забивне кріплення стабілізує виплив із забою виробки на відстані 2 м від її нижнього краю.

Таким чином встановлено, що під існуючою основою не виникає гідрогеомеханічний стан, який перешкоджає проведенню підземних гірничих виробок згідно розроблених технологічних схем розкриття і підготовки техногенного родовища підземним способом. Крім того, підсилена після аварії площа захисної плити складає 6,5% загальної площі основи, що не буде суттєво впливати на процеси збирання та випуску продуктивних розчинів з техногенного родовища.

Для інтенсифікації гідродинамічних процесів у породах із недостатніми фільтраційними властивостями, забезпечення умов своєчасного відводу продуктивних розчинів з масиву техногенного родовища за рахунок створення неперервного гідродинамічного зв'язку в системі «гідромонітори - розчин вилуговування - ПВМ - продуктивний розчин - підстилаючі породи - захисний екран» обґрунтоване застосування технології гідравлічного розриву порід (ГРП). Дослідження та апробація механізму ГРП проведені фізичним моделюванням і на основі аналізу даних промислових експериментів на об'єктах, які мають фізичну аналогію і необхідний діапазон властивостей, а також доступні для дослідження. При проведенні експериментів на фізичній моделі (рис. 10) закачуванням води у підошву водоносного піску була сформована порожнина гідророзриву. Багатократне повторення досліду підтвердило стійкий автомодельний режим формування порожнини гідророзриву у вертикальному напрямку. Форма тріщини, що отримана в експерименті відповідає формі тріщини, отриманої при розв'язку відповідної задачі про поширення тріщини ГРП (див. нижче розділ 7).

Разом із фізичним моделюванням порожнини гідророзриву проведені натурні експерименти на об'єктах, які можна вважати фізичними аналогами щодо досліджуваного процесу. Експерименти свідчать, що опис процесу гідророзриву має бути суттєво уточненим за фізичними чинниками, чому присвячений розділ 7 дисертації, де також надані співставлення аналітичних, фізичних моделей і натури.

Чисельне моделювання напружено-деформованого стану (НДС) гірського масиву техногенного родовища вздовж формування захисного екрану в підстилаючих породах (рис. 11) було проведене при розв'язку плоскої задачі.

В моделі приймалось: верхня границя масиву співпадає із підошвою водонасиченого піску в основі техногенного родовища і є заданою із постійним геостатичним тиском, що відповідає тиску товщі завалу; дія гірського тиску сконцентрована у вигляді вузлових сил , на покрівлі захисного екрану при розроблюванні порожнини; міцність порід на одновісне стискання змінювалась в межах 2,3…37,9 МПа; модуль деформації - 3,5·103 …2,0·104 МПа; густина - 1,35…2,30 г/см3; коефіцієнт Пуассона - 0,10…0,25; кут внутрішнього тертя - 27,0…35,0 град; модуль спаду - 1,2·10…7·10 МПа; залишкова міцність 0,2…3,8 МПа.

Параметрами контролю збіжності модельних розрахунків були: розмір фактичної потужності простору відробки при створенні захисного екрану, що зіставлявся із абсолютним переміщенням вузлів сітки розбиття, які моделювали покрівлю; конвергенція порід покрівлі у привибійному просторі, що зіставлялась із переміщенням вузлів, до яких прикладені сили та .

Аналіз чисельних результатів за значенням об'ємних та зсувних деформацій свідчить, що формування січних тріщин у покрівлі виїмного простору при створенні захисного екрану відбувається внаслідок надграничної деформації підстилаючих порід, а на межі постійного навантаження спостерігається нелінійне затухання ширини тріщин, залежно від кратності підробки.

Отже, наявна пористість у породі основи родовища не забезпечить фільтрацію продуктивних розчинів на поверхню захисного екрану при вилуговуванні урану, що вказує на потребу застосування технології гідророзриву для створення необхідного потоку.

Оцінка ефективності гідрогеомеханічної активізації процесу вилуговування урану з масиву техногенного родовища проведена моделюванням одновимірної вертикальної нестаціонарної міграції двохкомпонентної суміші «розчин вилуговування - уран».

Модель процесу вилуговування записана у вигляді системи рівнянь масопереносу в умовах нерівноважної кінетики

де , Cr и Cur - концентрації розчину вилуговування та урану в рідкій фазі; Nur - концентрація урану в твердій фазі ПВМ; - питома поверхня тріщин; k - коефіцієнт швидкості розчинення; D0 - коефіцієнт дифузії в масиві техногенного родовища; d - характерний розмір блоків вилуговування; Nu - число Нуссельта для течії в тріщинах; - коефіцієнт направленості тріщин та їх доступності розчиннику.

Система рівнянь (10) відображає закономірність зменшення швидкості вилуговування урану в техногенному масиві навколо поверхні тріщин. При цьому врахована залежність збільшення інтенсивності масообміну із збільшенням швидкості фільтрації. Коефіцієнти ефективної пористості , дозволяють враховувати ефект сорбції при вилуговуванні. Після розв'язання система рівнянь (10) методом скінченних різниць за стійкою неявною схемою з використанням розробленої програми обчислення встановлено, що вилуговування без проведення гідророзриву (рис.12) у перші три роки відбувається на верхніх шарах ПВМ, а загальний видобуток урану за цей термін не перевищує 8.3% початкових доступних запасів урану.