Довгоживучі радіонукліди 137Cs і 90Sr у чорному морі після аварії на Чорнобильській АЕС і їхнє використання в якості трасерів процесів водообміну

Размещено на http://www.allbest.ru

Размещено на http://www.allbest.ru

Вступ

Актуальність теми. За сучасними оцінками Чорне море є однією з найбільш забруднених акваторій Світового океану. Унікальність цього напівізольованого від Світового океану моря полягає в значному обсязі річкового стоку в нього, 70 % якого надходить з індустріальних площ Європи, приносячи із собою значну кількість різних забруднюючих речовин. Вивчення міграції й часу перебування забруднюючих речовин у Чорному морі дозволяє оцінювати здатність моря до самоочищення і є актуальною науковою проблемою. Незважаючи на скорочення надходження забруднюючих речовин, що відзначається в останні роки у зв'язку з економічною кризою в країнах колишнього СРСР і Східної Європи, поставлена проблема не втрачає своєї актуальності для України як причорноморської держави.

Особливості водяного балансу сформували двошарову щільнісну структуру вод Чорного моря з поділяючим ці шари могутнім пікноклином і, як наслідок, уповільненим водообміном і обміном різними розчиненими речовинами між поверхневим шаром моря й глибинними водами. Це, у свою чергу, сприяло формуванню в основній товщі вод Чорного моря сірководневої зони.

Після аварії на Чорнобильській АЕС представилася можливість вивчити закономірності міграції довгоживучих радіонуклідів 137Cs і 90Sr у басейні Чорного моря, динаміку їхнього вмісту й одержати оцінки балансу цих радіонуклідів. З іншого боку, після аварії на Чорнобильській АЕС представилося можливим застосування нетрадиційних методів досліджень процесів водообміну з використанням консервативних у морському середовищі 134,137Cs і 90Sr у якості трасерів для оцінки переносу трансформованих річкових вод на шельфі північно-західної частини й інтенсивності вертикального водообміну в глибоководній частині моря. Ці підходи дозволяють визначити роль Дунаю й Дніпра в забрудненні різних районів північно-західної частини, оцінити швидкість забруднення глибинних водяних мас і здатність до самоочищення поверхневих вод моря за рахунок впливу всіх процесів водообміну.

Мета й задачі дослідження. Мета дисертаційної роботи полягала в дослідженні закономірностей міграції довгоживучих радіонуклідів 137Cs і 90Sr у басейні Чорного моря, які надійшли внаслідок аварії на Чорнобильській АЕС, визначення часових параметрів процесів переносу, у проведенні балансових і прогнозних оцінок і в застосуванні 134,137Cs і 90Sr у якості трасерів для вивчення транспорту річкових вод на шельфі північно-західної частини моря та вертикального водообміну в глибоководній частині моря в період 1986-2000 рр.

Відповідно до поставленої мети в роботі розв'язувалися такі задачі:

Обґрунтувати можливість і проаналізувати досвід використання 134, 137Cs і 90Sr у якості трасерів процесів водообміну.

Вибрати методичну базу для вимірювання 134, 137Cs і 90Sr в об'єктах навколишнього середовища й провести інтеркалібрацію методів вимірювання радіонуклідів. Розробити методику розрахунку погрішностей вимірювання 134, 137Cs у воді сорбційним методом.

Оцінити надходження 137Cs і 90Sr на акваторію Чорного моря внаслідок атмосферних випадань, вивчити динаміку їхнього вмісту й закономірності міграції.

Визначити надходження 137Cs і 90Sr у Чорне море із стоком Дунаю й Дніпра, винос 137Cs і 90Sr із Чорного моря через протоку Босфор у Мармурове море, а також оцінити балансову значимість і визначити залежності цих процесів від часу.

Оцінити роль седиментаційного фактора в міграції 137Cs і 90Sr і запас 137Cs у донних відкладеннях Чорного моря.

Дослідити процес змішання річкових і морських вод на північно-західному шельфі Чорного моря з використанням солоності й концентрації 90Sr у якості трасерів. Проаналізувати властивості використаної моделі й вірогідність знаходження результатів.

Оцінити швидкість водообміну між поверхневим шаром моря і постійним пікноклином, а також параметри вертикального водообміну, використовуючи багаторічні дані про динаміку вертикального розподілу 137Cs, 90Sr і відношення 134Cs/137Cs.

Вивчити розподіл і визначити періоди перебування довгоживучого радіонукліда 137Cs у діяльному шарі і всьому обсязі моря за допомогою великомасштабної балансової боксової математичної моделі Чорного моря.

1. Аналіз сучасного стану проблеми, вивченню якої присвячена дисертаційна робота, та об'єкта дослідження

Проаналізовано гідрологічну структуру вод Чорного моря, його водяний баланс, особливості вертикального водообміну в основній акваторії й динаміки вод північно-західної частини.

Показані особливості геохімічної поведінці 137Cs і 90Sr у водяному середовищі й роль седиментаційного фактора в міграції цих радіонуклідів, у тому числі й у Чорному морі. Обґрунтована можливість використання 137Cs і 90Sr як трасерів процесів водообміну. Проаналізовано досвід застосування радіонуклідів (переважно 134,137Cs і 90Sr) як трасерів процесів водообміну в океанах і морях по наступних напрямках: процеси великомасштабного водообміну в океанах і морях, у тому числі в уявленнях боксового моделювання; процеси вертикального переносу в характерних шарах Світового Океану (верхньому квазіоднорідному, термо й галоклині, придонному), а також закономірності й механізми турбулентної дифузії в океані; закономірності формування, динаміки й проблеми прогнозування полів радіоактивності в океані. Проведено аналіз забруднення Чорного моря довгоживучими радіонуклідами 137Cs і 90Sr у Чорному морі до аварії на Чорнобильській АЕС.

2. Методичні аспекти роботи, опис устаткування для відбору проб води, завислої речовини, донних відкладень і вимірювання параметрів термохаліної структури

Устаткування, що використовувалося для відбору проб води, завислої речовини й донних відкладень виключало можливість додаткового забруднення проб радіонуклідами.

У розділі міститься опис сорбційної методики вимірювання ізотопів цезію в морських і річкових водах, методики вимірювання 90Sr у річковій, морській воді й донних відкладеннях, методики одночасного визначення 137Cs і 90Sr у річковій, морській воді, а також методики радіометричних вимірів. Хімічні методики визначення 137Cs і 90Sr в об'єктах навколишнього середовища й устаткування для радіометричних вимірів відповідали загальноприйнятим у світовій практиці.

Розроблена обчислювальна схема для визначення концентрації й погрішностей визначення 137Cs у воді сорбційним методом дозволила коректно оцінювати ступінь забруднення водного середовища цим радіонуклідом.

Дані по інтеркалібрації методів визначень, що були отримані як за результатами вимірів еталонних проб, так і за результатами польових паралельних вимірювань між ІнБПМ і іншими дослідницькими інститутами, свідчили про те, що обрана методична база дозволяла з достатнім ступенем адекватності оцінювати забруднення досліджених акваторій довгоживучими радіонуклідами 137Cs і 90Sr.

3. Аналіз забруднення Чорного моря 134,137Cs і 90Sr внаслідок аварії на Чорнобильській АЕС і основних закономірностей міграції й балансу цих радіонуклідів

Показано, що внаслідок первинних випадань продуктів аварії на ЧАЕС запас 137Cs у шарі 0-50 м Чорного моря був перевищений у 6-10 разів, у порівнянні з доаварійним. Надходження 137Cs на акваторію у 1986 р. оцінювалося в 1.7-2.4 ПБк (~2 % від надходження 137Cs у навколишнє середовище з аварійного реактора), що означало збільшення його запасів у всьому обсязі моря не менш, ніж у 2 рази, у порівнянні з доаварійним рівнем. Концентрації 90Sr незначно відрізнялися від доаварійних. Надходження 90Sr з атмосферними випаданнями оцінювалося в 0.1-0.3 ПБк. Випадання на акваторію відрізнялися крайньою нерівномірністю. Найбільш забрудненими виявилися північна частина Чорного моря, прибережні райони Криму й Кавказу, за винятком північно-західної частини, що було зв'язано як із напрямком руху повітряних мас, так і з впливом орографії місцевості на інтенсивність випадань. Процес горизонтального перерозподілу 137Cs у поверхневому шарі моря відбувався в досить великому масштабі часу - 3-5 років.

Як показали результати спостережень і математичного моделювання істотне розходження в поведінці 137Cs і 90Sr у Чорному морі після аварії на ЧАЕС полягало в тім, що зниження концентрації 137Cs у шарах 0-50 м із періодом зниження концентрації в 2 рази кожні 5-6 років, і 50-100 м, в умовах украй незначного надходження з річковим стоком, відбувалося внаслідок трьох процесів: вертикального водообміну, виносу через протоку Босфор і радіоактивного розпаду, а для 90Sr ці процеси компенсувалися його надходженням із стоком Дніпра й Дунаю.

Процес вертикального перерозподілу 137Cs проходив переважно в шарі 0-200 м, тобто швидкість проникнення 137Cs нижче головного пікноклину Чорного моря була порівнянна із швидкістю його радіоактивного розпаду. У випадку залпового надходження 137Cs у зазначеній вище кількості на поверхню Чорного моря, час повернення поля концентрації у діяльному шарі до первісного стану оцінюється в 15-20 років.

Запас 90Sr у всьому обсязі Чорного моря за станом на 1998-2000 рр. був оцінений у 1770+/-790 ТБк. Для шару 0-200 м усього Чорного моря запас 137Cs був оцінений у 1170+/-180 ТБк для цього ж періоду.

За період 1986-1995 рр. надходження 90Sr із водами Дніпра (90.2 ТБк) перевищувало таке з водами Дунаю (24.5 ТБк) у 3.7 раза при різницях його концентрації в 10-30 разів, що було обумовлено активним надходженням 90Sr із району аварії на ЧАЕС. У відношенні 137Cs спостерігалася зворотна картина - його надходження з водами Дунаю (24.0 ТБк) перевищувало таке з водами Дніпра (2.0 ТБк) за період 1986-1994 рр. у 12 разів. Це було обумовлено як різницею в обсягах стоку, так і, у першу чергу, наявністю каскаду Дніпровських водоймищ, що акумулювали 60 % 90Sr і 98-99 % 137Cs. Потоки надходження 137Cs із стоком Дунаю й Дніпра описувалися експонентними залежностями з періодом зменшення потоку в 2 рази кожні 6.9 і 2 р., відповідно. Для 90Sr ці періоди складали 15.4 і 7 років. Розходження в приведених періодах відображали ступінь локалізації джерела 90Sr, розходження в геохімічній поведінці 137Cs і 90Sr у річкових системах, різницю у величині водозбірного басейну й ступень регулювання стоку Дунаю й Дніпра. Надходження 90Sr із річковим стоком північно-західної частини було значимим чинником його балансу у Чорному морі, на відміну від 137Cs, надходження якого знаходилося в межах точності оцінки його запасів.

Оцінено, що винос 137Cs і 90Sr із Чорного моря через протоку Босфор за період 1986-1995 рр. склав 225 і 94 ТБк, відповідно. Періоди зменшення цих потоків у 2 рази склали 11.5 і 4.8 року для 90Sr і 137Cs, відповідно. За період 1986-1995 рр. сумарний винос 90Sr склав 80 % від надходження цього радіонукліда у Чорне море із стоком Дніпра й Дунаю. У відношенні 137Cs спостерігалася зворотна картина - його винос через Босфор у 9 разів перевищував надходження із стоком Дніпра й Дунаю. Крім того, щорічний винос 137Cs і 90Sr із Чорного моря через протоку Босфор складав ~2 % від умісту цих радіонуклідів у шарі 0-50 м. Таким чином, Чорне море не було кінцевим депо перебування радіонуклідів, що надійшли й надходять у нього після чорнобильської аварії.

Була визначена закономірність зміни інтегрального вмісту 137Cs у донних відкладеннях Чорного моря, яка полягала в тім, що максимальні запаси цього радіонукліда, знайдені в областях біля Дунаю й Дніпра, на порядок перевищували запаси на спаді глибин північно-західної частини й на два порядки - запаси в глибоководних відкладеннях. Запас 137Cs у донних відкладеннях усього моря був оцінений у 0.5-0.8 ПБк, що в 2-4 рази перевищувало запас у доаварійний період. Роль седиментаційного фактора в міграції 137Cs у Чорному морі могла бути значимою тільки в локальних областях біля річок. Середній седиментаційний потік 137Cs у глибоководній частині Чорного моря за весь період після початку випробувань ядерної зброї був визначений у 9+/-3 Бк м-2 рік-1. Для шару 0-50 м оцінка часу седиментаційного виносу склала 270+/-90 років або приблизно 0.5 % у рік. Для 90Sr час седиментаційного виносу буде істотно вище.

4. Результати використання 90Sr і солоності в якості трасерів для одержання кількісних оцінок умісту вод Дунаю й Дніпра в північно-західній частині Чорного моря

Унаслідок незначного надходження 90Sr на акваторію Чорного моря з первинними випаданнями, з 1987 р. на основній акваторії моря в поверхневому шарі спостерігалися близькі до доаварійного рівня концентрації - 20-25 Бк м-3. У той же час, починаючи з 1987 року, почалося активне надходження 90Sr із водами Дніпра з району ЧАЕС у Чорне море, що виявлялося в наступні роки в підвищених, у порівнянні з основною акваторією, концентраціях цього радіонукліда на шельфі північно-західної частини. Концентрації 90Sr у річці Дунай у зазначений період були в 10-30 разів нижче, ніж у Дніпрі.

Шельфова водна маса північно-західної частини Чорного моря є результатом змішання трьох основних водних мас: центральної частини моря, Дунаю й Дніпра. Стік інших рік і опади край незначні. Крім концентрації 90Sr, ці водні маси відрізняються по солоності. Для кількісної ідентифікації цих трьох водних мас в одиничному обсязі шельфової води була використана модель змішання трьох водних мас, кожна з яких характеризувалася концентрацією 90Sr і солоністю.

Була проведена оцінка динамічних властивостей моделі й вірогідності знаходження невідомих у залежності від величин параметрів і їхніх погрішностей. У якості погрішностей параметрів приймалася їх природна мінливість для кожного року. В цілому аналіз показав придатність моделі для цілей дослідження, у той же час був визначений діапазон її застосовності.

Результати чисельних експериментів за період 1987-1992 рр. для весняно-літнього часу року були осереднені для характерних районів північно-західної частини. Ці результати показали, що води Дніпра вірогідно ідентифікувалися на півночі північно-західної частини в районі Одеси й Тендрівської коси в кількості 12+/-5 %. Розповсюдження вод Дніпра за межами цього району просліджувалося у двох основних напрямках. У південно-східному напрямку уздовж Тендрівської коси до Каркінітської затоки відсотковий вміст цих вод знижувався до 10+/-5 % і далі до 6+/-4 %. У південному напрямку в центрі північно-західної частини дніпровські води ідентифікувалися в кількості 8+/-4 %.

У районі дельти Дунаю дунайські води ідентифікувалися в кількості в середньому 29+/-3 %. У південному напрямку біля узбережжя Румунії води Дунаю просліджувалися в кількості 4-5+/-2-3 %. У північно-східному напрямку чітко просліджувався транспорт цих вод у кількості від 12+/-3 % до 5+/-3 %. У районі Дніпро-Бугського лиману дунайські води знаходилися в кількості 9+/-4 %. У центр північно-західної частини, аж до Каркінітської затоки, дунайські води надходили в кількості в середньому 9+/-4 %. Південніше 45о п. ш., на приблизно рівній відстані від узбережжя Криму й Румунії, дунайські води ідентифікувалися в досить великій кількості - 13+/-3 %. У липні-серпні 1995 р. були отримані дані про розповсюдження вод Дунаю й Дніпра, які виявилися достатніми для узагальнень у межах одного року.

Синоптична ситуація в період спостережень істотно відрізнялася від середньої багаторічної. Повторюваність північних, північно-західних і північно-східних вітрів складала 80 %, що визначило поле солоності, близьке до того, що спостерігається в осінньо-зимовий період і транспорт вод Дунаю й Дніпра просліджувався в південному й південно-західному напрямку.

У цілому, отримані результати довели, що циркуляція вод північно-західної частини Чорного моря у весняно - літній час року має антициклонічний, або близький до такого, характер, що не суперечило наявним літературним даним. У той же час, висока повторюваність вітрів північної чверті в літню пору забезпечує транспорт незначних кількостей вод Дніпра до дельти Дунаю, а вод Дунаю - в істотній кількості уздовж узбережжя Румунії до Болгарії. Середнє багаторічне поле солоності в серпні та його середнє квадратичне відхилення доводять, що транспорт трансформованих річкових вод, як у південно-західному, так і в східному напрямку приблизно рівно ймовірний і поле солоності, що спостерігається, може істотно відрізнятися від середнього багаторічного. Найбільш важливим і новим, на наш погляд, результатом виявилося одержання чисельних оцінок транспорту дунайських і дніпровських вод у різні райони північно-західної частини з крапки зору переносу забруднюючих і евтрофуючих речовин, що надходять із річковим стоком. Ці оцінки дозволяють окремо оцінювати роль Дунаю й Дніпра в забрудненні різних районів північно-західної частини Чорного моря.

5. Результати визначень швидкості вертикального водообміну між поверхневим шаром моря й постійним пікноклином, а також параметрів дифузії у постійному пікноклині на основі багаторічних даних про динаміку вертикального розподілу 137Cs і відношення 134Cs/137Cs у Чорному морі після аварії на ЧАЕС

Крім 137Cs, безпосередньо після аварії на ЧАЕС, на поверхню Чорного моря надійшов також і 134Cs, що має період напіврозпаду 2.1 р. Величина відношення 134Сs/137Cs у викиді аварійного реактора й у випаданнях на акваторію (R1) складала 0.52-0.54. Так як відношення 134Сs/137Cs у Чорному морі до аварії на ЧАЕС було рівне нулю, то величина цього відношення (Rзаг.) у пробі води свідчила про частину глобального (137Csглоб.) й чорнобильського (137Csчор.) джерел забруднення 137Cs у загальному забрудненні (137Csзаг.):

137Csчор.= (137Csзаг.. Rзаг.) / R1 (1)

137Csглоб.= 137Csзаг.. ( 1 - Rзаг. / R1) (2)

Таким чином, вимірювання концентрації 134Cs і 137Cs у пробах води з різних глибин моря дозволило визначити відсотковий вміст поверхневих вод моря (С%) на різних глибинах у постійному пікноклині:

С% = (Rзаг. / R1) . 100 (3)

Вертикальні розподіли відношення 134Cs/137Cs у центральній частині західного глибоководного басейну Чорного моря в період 1986-1992 рр. аналізувалися як функція солоності. З отриманих даних випливало, що протягом літа-осені 1986 р. 134Cs і 137Cs розповсюдилися в літньо-осінньому квазі однорідному шарі й сезонному термоклині. Протягом зими 1986-1987 рр. 134Cs і 137Cs відносно рівномірно розподілилися в зимовому квазіоднорідному шарі й у верхній частині постійного пікноклину. Почався процес вертикальної міграції 134Cs і 137Cs, що продовжувався в наступні роки. Для визначення швидкості водообміну між нижньою частиною постійного пікноклину й поверхневим шаром моря дані були осереднені в діапазоні солоності 20.8-21.3 o/oo (100-150 м) для центральної частини моря (західного циклонічного круговороту) і в діапазоні солоності 20.7-21.5 o/oo (160-250 м) для зони Основної Чорноморської Течії (ОЧТ). Осереднені дані свідчили, що в період 1987-1992 рр. відбувалося збільшення величини відношення 134Cs/137Cs у нижній частині постійного пікноклину, причому швидкість цього процесу в зоні ОЧТ істотно перевищувала таку в центральних частинах моря. У центральних частинах моря рівень 50 % вмісту вод зимового квазіоднорідного шару на зазначених вище глибинах досягався протягом 3-5 років. Отже, період повного відновлення вод складе 15-25 років. Для зони ОЧТ відсоток поверхневої води в нижній частині постійного пікноклину зростав від 0 у 1987 р. до 36 % 1989 р. і до 73 % у 1990 р., тим самим швидкість процесу змішання істотно перевищувала таку у центральної частини моря.

Аналіз вертикальних розподілів 137Cs і 90Sr у шарі 0-200 м глибоководної частини моря в період 1986-2000 рр. показав наступне.

Усі генералізовані для кожного року профілі складалися з трьох частин: верхнього квазіоднорідного шару з відносно високими концентраціями 137Cs і 90Sr, градієнтного шару та шару з відносно низькими концентраціями 137Cs і 90Sr. Вертикальні розподіли 137Cs і 90Sr - С(z) найбільше оптимально апроксимувалися експонентною функцією виду:

C(z) = C0 + a / (1 + exp (- (z-z0/b))), (4)

де а, b, C0, z0 - параметри.

Диференціювання функції (4) дозволило коректно для кожного року визначити глибину залягання градієнтного шару у вертикальних розподілах 137Cs і 90Sr і виявити наступні закономірності. Як у випадку залпового надходження на поверхню Чорного моря, так і у випадку хронічного надходження з річковим стоком консервативної у морському середовищі субстанції (такої як 137Cs і 90Sr), її розподіл до верхнього кордону постійного пікноклину до квазіоднорідного стану відбувається протягом приблизно 3-х років. Положення градієнтного шару в профілях 137Cs і 90Sr було зв'язано з верхньою високостратифікованою частиною постійного пікноклину між глибинами літнього й зимового максимального вертикального градієнта солоності. Швидкість занурення градієнтного шару складала 10-12 м рік-1 і 30-35 м рік-1 для центральної частини моря й зони ОЧТ, відповідно. Для випадку залпового надходження через 3-4 роки спостерігалася стабілізація положення градієнтного шару у верхній частині постійного пікноклину. Наступний процес розподілу до нижньої частини пікноклину відбувався приблизно протягом 8 років з одночасним наближенням форми профілю й інтегрального вмісту до первісного стану.

На підставі отриманих оцінок швидкості занурення градієнтного шару у вертикальних розподілах 137Cs для періоду 1989-1992 рр. був зроблений розрахунок коефіцієнтів вертикальної турбулентної дифузії у верхній частині постійного пікноклину для центральної частини моря й зони ОЧТ по співвідношенню, що визначає потік субстанції в одномірному уявленні. Потік визначався як добуток отриманих оцінок швидкості на концентрацію 137Cs на верхньому кордоні градієнтного шару. Отримані оцінки задовільно узгоджувалися з наявними літературними даними, особливо для центральної частини моря. Таким чином, 137Cs був прийнятним трасером для оцінки параметрів дифузії у постійному пікноклині Чорного моря.

6. Результати дослідження вертикального водообміну, а також розподілу й часу перебування 137Cs у Чорному морі за допомогою великомасштабної балансової боксової математичної моделі

Модель умовно підрозділяла море на 8 шарів перемінної товщини, що відображували боксову структуру моделі. Дев'ятий бокс відображував масив донних відкладень. У поверхневий шар надходили стік рік, опади, алохтоні суспензії й еолові випадання. З його поверхні здійснювалося випарування. Води поверхневого шару також надходили у Мармурове море, обмінювалися з водами Азовського моря та суміжним шаром. Води кожного шару обмінювалися із суміжними шарами з інтенсивністю, яка могла розраховуватися чи задаватися чисельно. Води нижнєбосфорської течії могли надходити в усі шари, крім першого. Придонний шар міг обмінюватися радіонуклідами з донними відкладеннями в результаті сорбційних процесів і ремобілізації. Між шарами також міг здійснюватися обмін теригенним і біогенним седиментаційним матеріалом і зв'язаними з ним радіонуклідами. Модель була замкнута по водяному й сольовому балансу, а також по радіоактивній речовині. У рівнянні водяного балансу була реалізована умова незмінності за розглянутий період часу обсягу й запасу солей Чорного моря. Було зроблене емпіричне завантаження моделі за результатами спостережень і літературними даними.

Для стаціонарного випадку балансові рівняння моделі були вирішені стосовно параметрів вертикального водообміну з водним балансом, який відповідає 30-50 % забезпеченості стоку Дунаю й Дніпра. Отримані значення параметрів вертикального водообміну підтримували початкову (яка спостерігається) солоність шарів на тривалих інтервалах розрахункового часу. Рівняння моделі були також вирішені для водяних балансів з 10 і 95 % забезпеченістю стоку Дунаю й Дніпра. Результати цих розрахунків показали підвищення (зниження) інтенсивності вертикального водообміну при скороченні (збільшенні) стоку рік. Основні зміни солоності при змінах у стоці рік припадали на верхні шари. Співвідношення величин потоків між виділеними шарами до площі відповідних горизонтальних перетинів дало оцінку вертикальної складової швидкості течії у діапазоні 2 - 8.10-3 см сек-1. Оцінка коефіцієнта вертикального турбулентного обміну в шарі постійного чорноморського пікноклину, відповідно до уявлень боксового моделювання, складала 0.1-0.2 см2 сек-1. Отримані результати добре узгоджувалися з літературними даними й свідчили про адекватність розробленої моделі об'єкту.

Перевірка застосовності моделі для цілей прогнозування була виконана зіставленням результатів чисельних експериментів і результатів спостережень розподілу 137Cs у Чорному морі в 1986-1998 рр. Результати чисельних експериментів показали, що потік 137Cs, депонований у донних відкладеннях у результаті седиментаційних процесів, навіть при максимальних оцінках інтенсивності седиментації та концентраційній здатності седиментів, не перевищував 8-15 % від швидкості радіоактивного розпаду цього радіонукліда, а надходження 137Cs у воду в результаті ремобілізаційних процесів було дуже малим. У той же час, модель досить чутливо реагувала на варіації седиментаційного потоку й коефіцієнтів накопичення, що свідчило про її застосовність для вивчення міграції неконсервативних у морському середовищі забруднюючих речовин.

Зіставлення результатів моделювання з осередненими вертикальними розподілами 137Cs у період 1986-1998 рр. у шарі 0-200 м показало, що модель із достатнім ступенем адекватності відображала динаміку вертикального переносу 137Cs у Чорному морі, а також основні особливості вертикальної міграції цього радіонукліда.

Результати чисельних експериментів на більш тривалому інтервалі часу показали, що після аварії на ЧАЕС кількість 137Cs у всьому обсязі Чорного моря знижувалося експонентно з періодом зменшення вмісту в 2 рази кожні 17 років. Залежність зміни кількості 137Cs у шарі 0-200 м від часу також мала експонентний вид із періодом зменшення вмісту в 2 рази кожні 12.7 р., що приводило до досягнення доаварійного рівня через 25-30 років. Експонентне згладжування натурних даних по вмісту 137Cs у шарі 0-200 м визначило цей період у 9.4 р. Залежність зміни вмісту 137Cs у шарі 0-50 м від часу мала двохекспонентний характер із періодами зменшення вмісту в 2 рази кожні 2.3 й 12.5 р. Апроксимація результатів моделювання для шару 0-50 м однією експонентою, а також експонентне згладжування натурних даних показало добру відповідність отриманих періодів (6.1 і 5.3 р.) (Рис. 1). Таким чином, модель адекватно відображала динаміку вмісту 137Cs у Чорному морі на великих проміжках часу. Відмінність результатів моделювання від натурних даних була обумовлена переважно погрішністю визначення початкового стану.

Дослідження на моделі довели, що вплив гідрофізичних, біогеохімічних процесів і радіоактивний розпад знижують час перебування 137Cs у шарах 0-50, 0-200 м і у всьому Чорному морі до 30, 65 і 85 років, відповідно, у порівнянні з "часом життя" атомів 137Cs, що складає 150 років.

Висновки

морський стронцій трасер радіонуклід

У роботі отримані нові результати по вивченню процесів міграції довгоживучих радіонуклідів 137Cs і 90Sr, які надійшли у Чорне море в результаті аварії на Чорнобильській АЕС. На основі аналізу натурних даних за період 1986-2000 рр. і математичного моделювання вперше отримані залежності, що описують динаміку вмісту 137Cs в окремих шарах і всьому обсязі Чорного моря, надходження 137Cs і 90Sr із ріками Дніпро й Дунай, а також виносу через протоку Босфор. Використання солоності і 90Sr у якості трасерів уперше дозволило роздільно й кількісно ідентифікувати води Дунаю й Дніпра на шельфі північно-західної частини й одержати нові дані про перенос трансформованих річкових вод у Чорному морі. На основі отриманих у роботі й проаналізованих багаторічних вертикальних розподілів 137Cs, 90Sr і відношення 134Cs/137Cs отримані нові дані про швидкість і параметри вертикального водообміну в глибоководній частині Чорного моря.

У роботі показано, що в результаті випадань продуктів аварії на ЧАЕС запас 137Cs у шарі 0-50 м Чорного моря був перевищений у 6-10 разів, у порівнянні з доаварійним. Надходження 137Cs на акваторію в 1986 р. оцінювалося в 1.7-2.4 ПБк, що означало збільшення його запасів у всьому обсязі моря не менш, чим у 2 рази, у порівнянні з доаварійним рівнем.

Показано, що істотне розходження в поведінці 137Cs і 90Sr у Чорному морі після аварії на ЧАЕС полягало в тім, що зниження концентрації 137Cs у шарах 0-50 і 0-200 м, при незначному надходженні з річковим стоком, відбувалося внаслідок трьох процесів: вертикального водообміну, виносу через Босфор і радіоактивного розпаду, а для 90Sr ці процеси до 1992 р. компенсувалися його надходженням із стоком Дунаю й Дніпра. Аналіз натурних даних і результати математичного моделювання довели, що кількість 137Cs у всьому обсязі Чорного моря знижувалося експонентно з періодом зменшення в 2 рази кожні 17 років, у шарі 0-200 м - кожні 9-13 років, а у шарі 0-50 м - кожні 5-6 років.

Результати аналізу натурних даних показали, що в 1986-1994 рр. надходження 90Sr із водами Дніпра було більше, ніж із водами Дунаю в 3.6 раза, що було обумовлено активним надходженням 90Sr із району аварії на ЧАЕС. У відношенні 137Cs спостерігалася зворотна картина - його надходження з водами Дунаю було більше, ніж із водами Дніпра в 1986-1994 рр. у 12 разів. Потоки надходження 137Cs із стоком Дунаю й Дніпра описувалися експонентними залежностями з періодами зменшення потоку в 2 рази кожні 6.9 і 2 р. Для 90Sr ці періоди складали 15.4 і 7 років. Розходження в приведених періодах відображали розходження в геохімічній поведінці 137Cs і 90Sr, величині водозбірного басейну, ступеня регулювання стоку й локалізації джерела забруднення.

Винос 137Cs і 90Sr із Чорного моря через протоку Босфор у 1986-1995 рр. склав 225 і 94 ТБк із періодами зменшення цих потоків у 2 рази кожні 4.8 і 11.5 р., відповідно.

Інтегральний вміст 137Cs у донних відкладеннях гирлових областей Дунаю й Дніпра був на порядок більше, ніж на спаді глибин північно-західної частини і на два порядки більше, ніж у глибоководних відкладеннях. Роль седиментаційного фактора в міграції 137Cs у Чорному морі була значимій тільки в локальних гирлових областях рік. Час седиментаційного видалення 137Cs у глибоководній частині моря було оцінено в 270+/-90 років, а седиментаційний потік - в 9+/-3 Бк м-2 рік-1.

Використання солоності і 90Sr у якості трасерів дозволило кількісно розрізнити води Дунаю від вод Дніпра на шельфі північно-західної частини й оцінити їх роль у забрудненні різних районів цієї частини Чорного моря.

У роботі показано, що в центральних частинах моря рівень 50% відновлення вод нижньої частини постійного пікноклину поверхневими водами досягався на протязі 3-5 років, а період повного відновлення вод складе 15-25 років. Положення градієнтного шару у вертикальних розподілах 137Cs і 90Sr було пов'язано з верхньою високостратифікованою частиною постійного пікноклину між глибинами літнього й зимового максимального вертикального градієнта солоності. Занурення градієнтного шару відбувалося із швидкістю 10-12 м рік-1 і 30-35 м рік-1 у центральній частині моря й зоні ОЧТ, відповідно. Оцінки коефіцієнта вертикальної турбулентної дифузії у верхній частині пікноклину складали 0.1-0.2 см2 сек-1.

Література

Егоров В.Н., Поликарпов Г.Г., Кулебакина Л.Г., Стокозов Н.А., Евтушенко Д.Б. Модель крупномасштабного загрязнения Черного моря долгоживущими радионуклидами цезием-137 и стронцием-90 в результате аварии на ЧАЭС // Водные ресурсы. -1993. -Т. 20, № 3. -С. 326-330.

Гулин С.Б., Поликарпов Г.Г., Егоров В.Н., Жерко Н.В., Стокозов Н.А. Реконструкция хронологии поступления 137Cs и хлорорганических загрязнений в глубоководные донные отложения западной части Черного моря (с 1940-х по 1990-е годы) // Доповіді Національної Академії Наук України. -1995. -№1. -C. 93-96.

Егоров В.Н., Поликарпов Г.Г., Освас И., Стокозов Н.А., Гулин С.Б., Мирзоева Н.Ю. Радиоэкологический отклик Черного моря на Чернобыльскую ядерную аварию в отношении долгоживущих радионуклидов 90Sr и 137Cs // Морской экологический журнал. -2002. - Т. 1, № 1. -С. 5-15.

Polikarpov G.G., Kulebakina L.G., Timoshchuk V.I., Stokozov N.A. 90Sr and 137Cs in surface waters of the Dnieper River, the Black Sea and Aegean Sea in 1987 and 1988 // J. Environ. Radioactivity. -1991. -Vol. 13. -P. 25-38.

Polikarpov G.G., Livingston H.D., Kulebakina L.G., Buesseler K.O., Stokozov N.A., Casso S.A. Inflow of Chernobyl 90Sr to the Black Sea from Dnieper River // J. Estuarine, Coastal and Shelf Science. -1992. - Vol. 34. - P. 315-320.

Размещено на Allbest.ru