Нейтрон-спектрометрический анализ изотопного состава обогащенных проб гафния

Размещено на http://www.allbest.ru/

Введение

Измерения ядерных материалов (ЯМ) различными методами, является одним из необходимых направлений совершенствования, для решения ряда задач, таких как, учет и контроль ЯМ в процедурах физической инвентаризации и передач, изучение процессов, идущих в современной ядерной энергетической установке, на различных производствах и т.д. Решение этих и других задач требует разработки методик контроля состояния и состава тепловыделяющих и поглощающих элементов на всех этапах, до их использования, во время и после. Для реализации этих задач наиболее эффективны методы неразрушающего контроля.

Неразрушающий контроль - это качественный и количественный анализ вещества, в ходе которого геометрические размеры, масса, хим. состав, структура и св-ва исследуемого объекта не изменяются или изменяются настолько незначительно, что это не влияет на возможность его дальнейшего использования.

Методика нейтрон-спектрометрического анализа (НСА) предлагаемая в данной работе, является неразрушающей методикой и основана она на измерении спектров пропускания резонансных нейтронов через исследуемый образец. Первоначально методика начиналась для задач внешнего цикла - уточнение расчетов выгорания урана и накопления плутония в энергетических реакторах. Ее главным преимуществом является то, что НСА применим практически ко всем изотопом, всех элементов. Масса здесь измеряется непосредственно и с достаточно хорошей точностью.

В качестве исследуемого образца были выбраны пробы гафния обогащенные по 177, 178 и 180 изотопам, также привлекалась проба гафния с природным соотношением изотопов. Гафний был выбран так как этот элемент наиболее тяжел для изотопного контроля и определение изотопного состава другими методами практически невозможно. Также гафний наиболее тяжело поддается методу нейтронного спектрального анализа и определение изотопного состава методом НСА, хорошо демонстрирует работоспособность данной методики. Кроме того, как известно гафний один из материалов используемый в качестве поглотителя в поглотительных стержнях, т.к. он является одним из лучших поглотителей нейтронов. Очевидна необходимость контроля выгорания поглотительных стержней в реакторах.

Темой данного диплома и будит, проверка изотопного состава обогащенных проб гафния методом нейтрон-спектрометрического анализа.

В Главе 1 - рассматривается нейтрон-спектрометрический анализ в сравнении с используемым в настоящее время гамма-спектрометрическим анализом, его преимущества и недостатки, и установка на которой проходил набор спектров.

В Главе 2 - описывается программное обеспечение и порядок обработки аппаратурных спектров.

В Главе 3 - приводятся результаты расчетов и их анализ.

И в заключении - краткий вывод расчетов.

нейтрон энергия спектрометрический

Глава 1. Методика нейтронного спектрометрического анализа

1. Физическая сущность методики

В связи с отсутствием у нейтронов электрического заряда они проходят в веществе без взаимодействий сравнительно большие расстояния, измеряемые сантиметрами. Эффективные сечения взаимодействия нейтронов с электронами атома мало по сравнению с сечением взаимодействия с атомным ядром. Нейтроны сталкиваются главным образом с ядрами атомов, входящих в состав вещества. Явления, происходящие при взаимодействии нейтронов с ядрами, зависят от кинетической энергии нейтронов. Поэтому обычно нейтроны делят на отдельные энергетические группы - медленные (тепловые) и быстрые нейтроны. Приблизительные границы этих энергетических групп представлены в таблице 1.

Таблица 1

Классификация нейтронов по энергии.
Энергия нейтронов	Типы нейтронов
< 1 кэВ	Медленные нейтроны
> 1 кэВ	Быстрые нейтроны

Взаимодействие нейтронов с веществом имеет резонансный вид, то есть график интенсивности взаимодействия в зависимости от энергии имеет ярко выраженные максимумы при определенных энергиях (рис.), а значит нейтроны с определенной энергией будут взаимодействовать с веществом лучше, чем нейтроны других энергий.



Рис. 1 График энергетической зависимости полного нейтронного сечения всех изотопов гафния

В результате при пропускании пучка нейтронов через вещество, часть нейтронов с определенной энергией, провзаимодействуют с ним и не пролетят через вещество. Таким образом наличие хорошо изученных резонансов в энергетической зависимости полного нейтронного сечения практически всех изотопов приводит к появлению провалов в спектре энергетической зависимости пропускания нейтронов через исследуемый образец по следующему закону:

T(t,E) = exp(-у(E)t)

Положение же провалов по энергетической оси соответствует положению пиков в полном ядерном сечении, что позволяет однозначно определить изотоп, которому принадлежит провал, а по выраженности провала можно определить количество изотопа. На этом явлении резонансов и основан метод нейтронного спектрального анализа.

Практическая реализация нейтронного спектрального анализа сводится к измерениям энергетической зависимости T(t,E) пропускания резонансных нейтронов сквозь исследуемый образец (в данной работе исследуемым веществом был гафний различных изотопных композиций). Для тяжелых ядер наблюдаются максимумы резонансов в области медленных нейтронов. Ее главным преимуществом является то, что НСА применим практически ко всем изотопом, всех элементов.

Первоначально методика начиналась для задач внешнего цикла - уточнение расчетов выгорания урана и накопления плутония в энергетических реакторах. Отработка же методики ведется на стабильных и малоактивных образцах.

Задача контроля изотопного состава ЯМ решается обычно путем спектрометрии собственного гамма-излучения. Однако в случае ЯМ, используемых в критических экспериментах, появляется трудно отслеживаемый вклад гамма-активности осколков, весьма существенный даже при небольших облучениях, поскольку естественная радиоактивность ЯМ относительно невелика. Это значительно затрудняет использование гамма-спектрометрии.

НСА требует организации внешнего воздействия на объект пучком нейтронов с измерением их спектра. В данной работе измерение спектра пропускания осуществлялось методом времени пролета. Эта более сложная (по сравнению с анализом собственного гамма-излучения) методика обладает и большими возможностями. Она измеряет именно количество вещества, а не его радиоактивность. Из-за удаления детектора на метры от исследуемого объекта, требуемого в методике времени пролёта, НСА не чувствителен не только к относительно небольшой активности топлива критических сборок, но и к высокой активности отработавшего ЯМ энергетических реакторов. Для ЯМ критических сборок, где количество ядер-продуктов деления пренебрежимо мало, спектры пропускания нейтронов не отличаются от спектров свежих УЕ, поскольку интенсивности линий поглощения в нейтронных спектрах пропорциональны количеству соответствующих ядер. В тех же случаях, когда в осколки деления переходит ощутимая часть ЯМ (топливо энергетических реакторов) и видны их линии, они не мешают измерению содержания изотопов U и Ри и также включаются в анализ.

Преимущества методики пропускания:

1. Она - неразрушающая; следовательно, образец при желании можно вернуть в реактор для дальнейшего облучения.

2. Для неразрушающей методики она имеет весьма значительную точность. Хотя точность ядерных параметров лежит на уровне 10 процентов, использование эталонов позволяет подняться до точностей около 1 процента.

3. Ввиду дистанционирования образца и детектора на расстояниие свыше 10 метров методика практически нечувствительна к гамма-излучению радиоактивного образца.

2. Методы измерения и обработки

Точное определение функции Ц(E), описывающей распределение потока нейтронов по энергиям, является одной из труднейших задач экспериментальной ядерной физики. В настоящее время существует много способов найти функцию Ц(E), по измеренному распределению сигналов детектора: метод фильтров, метод резонансных индикаторов, метод пороговых индикаторов, метод ядер отдачи, метод времени пролета и др. Для наработки данных мне спектров пропускания использовался метод времени пролета.

Энергию нейтрона можно легко найти, если известна его скорость, причем в области энергий до нескольких десятков мегаэлектронвольт вполне удовлетворительную точность расчета обеспечивает нерелятивистское соотношение Е = mv2/2. В свою очередь, скорость нейтрона можно определить, измерив время пролета им некоторого фиксированного расстояния. Основанный на таком подходе метод измерения анергий нейтронов получил название метода времени пролета. В настоящее время этот метод широко применяется для измерения энергий не только нейтронов, но и некоторых других частиц.

Чтобы измерить время пролета нейтроном заданного отрезка, называемого обычно пролетной базой, необходимо точно зафиксировать моменты прохождения им начала и конца пути. Последний легко можно определить по появлению импульса в детекторе, расположенном на конце пролетной базы. Момент начала движения можно определить или по появлению импульса в установленном рядом с источником нейтронов детекторе от сопутствующей рождению нейтрона заряженной частицы, или по импульсу от протона отдачи в водородном счетчике, или по времени «вспышки» в импульсном источнике нейтронов. Каждый из этих методов имеет свои достоинства и недостатки. Так, метод с использованием. водородного счетчика очень прост, однако изменение характеристик движения нейтрона при рассеянии и низкая эффективность водородного рассеивателя делают этот метод не очень удобным. Если нейтроны возникают при D(d, я)Не3-реакции, протекающей на мишени ускорителя, то момент вылета нейтрона можно фиксировать регистрацией ядра отдачи Не3. В некоторых случаях одновременно с нейтроном возникают гамма-кванты, которые также легко зарегистрировать расположенным рядом с мишенью счетчиком. Совершенно очевидно, что интенсивность выхода нейтронов во всех таких случаях не должна быть очень высокой, так как нейтрон должен успеть долететь до детектора и зарегистрироваться в нем до того, как первый детектор зафиксирует возникновение следующего нейтрона. Принципиально иной метод основан на применении импульсного источника нейтронов. В таком источнике нейтроны появляются только в течение коротких интервалов времени, разделенных гораздо более длительными периодами «молчания» (рис. ). Частоту следования нейтронных вспышек выбирают с таким расчетом, чтобы самые медленные нейтроны успевали долететь до детектора раньше, чем в него попадут быстрые нейтроны от следующей вспышки. В противном случае медленные нейтроны от предыдущих вспышек, называемые обычно рециклическими, приведут к появлению нежелательного фона затрудняющего анализ получаемых результатов.



Рис. 2

Одновременно с появлением нейтронной вспышки запускается временной анализатор, на который затем начинают поступать импульсы от детектора нейтронов. В зависимости от времени запаздывания импульсы детектора будут регистрироваться теми или иными каналами анализатора. Поэтому, определив в конце опыта количество импульсов, которое зарегистрировано каждым каналом, можно построить кривую распределения нейтронов по времени пролета, которую затем нетрудно пересчитать в распределение по энергиям, найдя тем самым энергетический спектр нейтронов источника. Связь между энергией Е, скоростью v и временем t пролета нейтроном базы l выражается элементарными соотношениями:

Связь функций ф (t) и F (Е) определяется соотношением:

ф (t)dt = F(E)dE

Точность измерения энергии нейтронов рассматриваемым методом определяется точностью измерения времени пролета t, поскольку величина l в большинстве случаев может быть измерена практически сколь угодно точно. В свою очередь, неопределенность измерения величины t определяется:

1. Конечной длительностью нейтронной вспышки Дtн;

2. Шириной канала временного анализатора Дta;

3. Разбросом интервалов времени между попаданием нейтронов в детектор и появлением электрического импульса Дtд;

Все эти погрешности, имеющие в разных установках различные абсолютные величины и относительные значения, складываются по тому или иному закону в общую неопределенность измерения времени пролета Дt, которая и определяет разрешение метода. Если все Дti являются независимыми, то

Очевидно что ширину канала анализатора Дta нет смысла делать много меньше длительности нейтронной вспышки и разбросом времен регистрации детектором. Поэтому ширина канала анализатора варьировалась мной уже в полученных спектрах, для выбора оптимального сглаживания.

3. Описание установки

Обычно, для различных интервалов энергий используют разные типы установок, которые предназначены для измерения спектров нейтронов методом времени пролета. Данный эксперимент проводился на времяпролетном спектрометре медленных нейтронов при микротроне МИ-30 комплекса БФС в Физико-Энергетическом Институте.

Источником нейтронов является циклический ускоритель электронов микротрон МИ-30. Пульсирующий пучок электронов с энергией 27 Мэв бомбардировал свинцовую мишень. При среднем токе порядка 20 мкА интенсивность фотонейтронов на мишени составляла примерно 2x1011 н/сек. Для смягчения спектра вплотную к мишени была установлена плита из полиэтилена толщиной 3 см. Детектором служила батарея гелиевых счётчиков типа СНМ-41 в конце пролётной базы в 16.1838 м.

Энергия зарегистрированного нейтрона определяется по времени, прошедшему между стартом-вспышкой тока на мишени и отсчетом в детекторе. Это время определяется номером и шириной канала временного анализатора с учетом времени задержки его запуска, вводимой для того, чтобы избежать перегрузок при регистрации вспышки быстрых нейтронов в начале аппаратурного спектра. Обычно анализируются отсчеты, приходящиеся на времена пролета от 50 до 2500 мксек, что для пролетной базы в 16м, соответствует энергиям 450 и 0.3эв. Спектр набирается при частых (до 1кГц) запусках многоканального анализатора в течении нескольких часов. Фотонейтронный пучок прерывист по способу получения: электроны выводятся из микротрона импульсами. Диапазон энергии 0.3<E<250эв, в котором спектрометр наиболее эффективен, приходится на область резонансных нейтронов. Это позволяет наблюдать резонансы практически всех ядер, кроме легких.

Составляющие неопределённости измерения времени пролёта были таковы: разброс времён регистрации детектором - 1.2 мкс, длительность вспышки электронов - 0.7 мкс, ширина канала временного анализатора -0.2мкс - 2.2 мкс. Другие факторы - разброс времён замедления и неопределённость пролётной базы - вносили меньший вклад.

Ширина канала временного анализатора варьировалась, путем объединения соседних каналов.

4. Постановка задачи

Мне были представлены спектры отсчетов (представленные мне в виде файлов: hf177h, hf177l, hf178h, hf178l, hf180h, hf180l, hfnah и hfnal. Которые в свою очередь надо перевести в спектр пропускания). Необходимо путем нейтронного спектрального анализа определить содержание каждого изотопа гафния в предложенных пробах, методом площадей.

Метод площадей - основной путь анализа спектров пропускания, наиболее постой и точный метод используемый для определения процентного содержания изотопа. Его суть заключается в определении экспериментальной площади провала. Тогда искомая толщина слоя изотопа, просвеченного нейтронами, определяется путем варьирования теоретической площади провала до ее совпадения с экспериментальной.

Были привлечены файлы оцененных энергетических зависимостей полного сечения, взятых в Центре Ядерных Данных ( ЦЯД-ФЭИ ).

Глава 2. Программное обеспечение и порядок обработки опаратурных спектров

5. Программное обеспечение

Для подготовки, обработки спектров (представленных мне в виде файлов: hf177h, hf177l, hf178h, hf178l, hf180h, hf180l, hfnah и hfnal) и последующего определения изотопного состава используется ряд программ. И данный параграф полностью посвящен ознакомлению и их освоению:

Программа FIL.

Данная программа позволяет визуально обрабатывать аппаратурный спектр нейтронов для приблизительной оценки нахождения провалов и линейных участков спектра.

FIL. Масштаб: min x = 1

max x = 4096

min y = 0

max y = 65535

После нажатия клавиши [F3] появляется на мониторе экран, в котором:

Читать из файла:

первый канал чтения 1

последний канал чтения

первый канал памяти 1

последний канал памяти

После того как назвали имя файла, из которого надо читать, на графике появляется (рисуется) спектр (имя которого написали). В дальнейшем с ним работают, изменяя масштаб, что позволяет получать более точные результаты. Alt/X-выход, [F1]-помощь, [Enter]-ввод, [Esc]-отмена.

Программа LOR

Данная программа позволяет определить энергию нейтронов в провалах, также определяется задержка, номер канала, пролетная база (рис. 3).

Рис. 3

Программа areaex.

Позволяет рассчитать площадь резонансного пропускания нейтронов через образец (рис. 4).

Рис. 4

Программа PLOCHR.

Позволяет определить содержание изотопа путем сравнения экспериментальной площади из программы с расчетной площадью полученной из файлов ядерных данных (рис. 5).



Рис. 5

6. Программа NABSUM

Позволяет определить погрешность полученной площади и окончательного содержания.

Также использовались и другие программы:

Otno - Программа используемая для расчетов отношения одного спектра к другому.

Viewmark - Используется для графического представления спектров пропускания. Имеет ряд функций отсутствующих в программе Fil.

Vich - Предназначена для вычитания спектров друг из друга, или для вычитания константы.

Sum - Предназначена для сложения спектров.

Sglag - Данная программа используется для выполнения подготовительного этапа к обработки спектров, для сглаживания спектров. Сглаживание производится путем объединения соседних каналов по заданному количеству.

7. Пример обработки провала - определение абсолютного содержания изотопа с погрешностью

В качестве рабочих линий используются ярко выраженные провалы в аппаратурных спектрах.

Так как все спектры обрабатывались по одинаковой схеме, ниже приводится подробный расчет для одного конкретного провала. Например, возьмём для примера провал в спектре природной пробы при энергии нейтронов 40,08 эВ.

обогащенной по Hf-na - ХА! ОБОГАТИЛА-то ПРИРОДА! Нужно так и говорить - ПРИРОДНАЯ ПРОБА.

После - ПЕРЕД? - процедурОЙ получения файла резонансного пропускания нейтронов через образец Hf-na (название файла Hfnah) исходный спектр можно посмотреть в программе FIL. При этом в этой программе визуализации массива по оси абсцисс откладывается номер канала, а по оси ординат - количество отчетов. (рис. 6)

Рис. 6 Спектр пропускания через образец гафния с природным соотношением изотопов. В интервале от 130 до 30 еВ

Для последующих вычислений нужно указать начало и конец провала. Находим, что начало провала находится примерно в 428 канале, а конец - в 448 канале. Далее производим энергетическую калибровку спектра, то есть, определяем, какой энергии соответствует каждый интересующий канал. Для этого служит программа LOR, проверяемая предварительно на известных провалах - тех, энергия которых нам известна.

LOR: 1

Tay-0.4

Задержка-11,197

Пролетная база-16,1838

Номер канала-434

Энергия 40,09

По таблице ЯД смотрим, к какой энергии ближе всего подходит найденная. Несовпадение расчетного значения со значением из таблицы ЯД вызвано значительной шириной канала: энергия каналов меняется дискретно. Вывод: в канале 434 лежит энергия 40,05 эВ. По этой же таблице узнаем изотопную принадлежность линии. В данном случае линия принадлежит изотопу Hf-179.

Рис. 8

ПОЯСНИТЬ, ЗАЧЕМ ПРИВОДИТСЯ ЭТОТ РИСУНОК, и снабдить его порядковым номером и подписью - что на нём.

На следующем этапе ПРОВЕРЯЕМ выясняем, достаточно ли линия изолирована от других.

КАК?

Данная линия изолирована от линий других энергий.

Для определения площади резонансного пропускания применялась программа areaex. Происходит следующий ввод данных:

имя файла пропускания спектра Hfnah

номер каналов подлежащих обработке

nn-428

nk-442

S=3.316381-абсолютная площадь резонансного пропускания.

ПОЯСНИТЬ, что площадь получена в числе каналов, а сравнивать предстоит с расчётом, где она выражена в эВ

Далее эту площадь надо перевести в электрон-вольт. Для этого нужно определить цену канала, то есть нужно взять две соседние точки в этом провале и определить разницу их энергий. После чего данную разницу нужно умножить на полученную ранее площадь по areaex. В данном примере цена канала будет равняться 0,17411 эВ/канал. Искомая площадь в электрон-вольтах будет равняться S=0,17411*3,316381=0,577415 эв

Для дальнейшего нахождения содержания изотопов применяется программа PLOSHR. Происходит ввод данных:

имя исходного файла? 72Hf179

имя файла для результатов? Hf179end

начальная энергия? 38,735

конечная энергия? 41,15

начальная толщина? 0,00001

конечная толщина? 1

шаг изменения толщины? 0,000005

экспериментальная площадь? 0,577415

количество точек в эксперименте? 15

В результате получаем содержание t=1,424 (атом/барн).

8. Расчет погрешности содержания

Принимаем, что погрешность содержания преимущественно определяется неопределённостью знания площади провала.

При помощи программы NABSUM посчитаем отсчеты в провале (Рис. 9) путём вычитания из суммы отсчетов под верхней огибающей провала (Рис. 10) площади ниже спектра в одинаковых границах (Рис. 11).



Рис. 9-11

В = С-А ?B=vA+ C дB= ?B/B

?S= дB*S

Найдем содержание, которое соответствует “недосчитанной» площади S2; обозначим его t2. Найдем величину недосчета площади S2 до площади S1, посчитанной в Areaex. Затем найдём содержание, соответствующее S1- - t3.

Рис. 12 Определение действительного содержания

Из Рисунка 12 видно, что погрешность содержания - равна t1-t3,

t1-t2 или t2-t3

ИНАЧЕ ПОГРЕШНОСТЬ УДВОЕНА!

А итоговый результат: t .

Окончательный результат будет: (11.9±2.5)%, при содержании по паспорту 13.8%.

ПОЯСНИТЬ, ОТКУДА ВЗЯЛОСЬ ПАСПОРТНОЕ СОДЕРЖАНИЕ ПРИРОДНОЙ ПРОБЫ.

Обработка остальных провалов в спектрах происходила аналогичным путём.

Глава 3. Расчёт и анализ результатов

9. Особенности обработки

Погрешность данного метода вызвана: длительностью вспышки (0.5мкс), временем срабатывания анализатора (0.7мкс) и шириной канала анализатора. Длительность вспышки и время срабатывания я изменять не мог, а ширину канала я мог варьировать путем объединения по соседним каналам. Изначально ширина канала составляла 0.2 мкс для высоких энергий и 1.1 мкс для низких энергий. Ширина канала определяла сглаженность нашего спектра (чем больше ширина канала тем меньше статистический разброс и соответственно более гладкий спектр).

Мной была выбрана на мой взгляд оптимальная ширина канала (0.4 мкс для области высоких энергий), при которой достаточно хорошо сглажен спектр и не дающая значительный вклад в погрешность. Для области низких энергий ширина канала в 2.2 мкс не вносит существенных, так как степень выраженности провалов в этой области очень велика.

Вначале работы мне были предоставлены данные (взятые в ЦЯДФЭИ) по энергетическому ходу полного сечения всех 6 изотопов гафния. Графики этих зависимостей показаны на рисунках (1-6). Кроме того, имелась таблица ТАКАД, в которой собраны сведения о положении и силе линий (резонансов) каждого из этих шести изотопов при энергиях ниже 400 эВ (табл. 1).

Также мне были предоставлены измеренные ранее спектры экспериментального резонансного пропускания кадмия, разбитые на две части (рис. 6-15), с энергиями от 900еВ до 7,7еВ первая часть и ниже 7,7еВ вторая часть. Из рисунков и таблицы ТАКАД можно увидеть некоторые особенности энергетических уровней различных изотопов. Например 180-ый изотоп гафния имеет только два резонанса на уровнях 72еВ и 171еВ, а значит и два провала для анализа. В области энергий свыше 90еВ в спектрах пропускания довольно низкое разрешение, а значит есть большая вероятность перекрывания с линиями 177 и 179 изотопов. Такая же опасность присутствует и у линий 176 изотопа, у которого в близи всех линий присутствует линии 177 изотопа. Это сильно затрудняет обработку данных спектров методом площадей. Однако если перекрывание резонансов не природное, а происходит по причине недостаточного аппаратурного разрешения, то можно считать что содержание от провалов складывается. Следовательно при определении одного изотопа другой можно вычислить, вычтя из суммы содержание известного. Наиболее проблематичный для определения - 178 изотоп. Трудность его определения заключается в том что пик провала приходится на разделение двух спектров с более низкой и более высокой энергиями. Кроме того данный резонанс находится в частичном перекрывании с 176 изотопом. Наиболее интересные, с точки зрения практического применения являются 177 и 179 изотопы, так как эти изотопы являются основными поглотителями нейтронов. Следовательно в поглотительных стержнях основную роль играют именно они и контроль этих изотопов является важной задачей для достижения наилучшей работы реакторов использующих этот материал в качестве поглотителя нейтронов. Большое количество линий этих изотопов позволяют с достаточно хорошей точностью определить их содержание.

Анализ результатов

В целях тестирования возможностей НСА в анализ был взят ещ Также была привлечена проба гафния с природным соотношением изотопов. ГДЕ ЕЁ СПЕКТР? ПРИВЕСТИ С РАСШИФРОВКОЙ ВЗЯТЫХ ЛИНИЙ. Достаточно выделенные линии были обработаны с целью нахождения толщины слоя идентифицированного изотопа, а затем, поскольку толщина природной пробы была известна, были найдены их массовые доли (процентное содержание) тношение изотопов определенное НСА, методом площадей и природная композиция приведены в таблице №2.

Таблица №2 Изотопный состав по паспорту и определенный с помощью НСА, методом площадей.

Изотоп гафния	известный изотопный состав*), %	Найденная массовая доля изотопа, %
174HF	0,18
176HF	5,15	5.0 ± 0.7
177HF	18,4	14,9 ± 1,5
178HF	27,4
179HF	13,8	11,9±2,5
180HF	35,4	31,5±7,9

На рисунках 13 и 14 , приведен расшифрованный спектр пропускания через образец гафния, обогащенный по 177 изотопу, для каналов от 200 до 500 и от 500 до 1000 соответственно. Характерным отличием данной пробы от остальных (за исключением пробы с природной композицией изотопов), является большое число выраженных провалов, так как наибольшее количество резонансов гафния составляют резонансы 177 и 179 изотопов. Поэтому определение 177 изотопа обычно не вызывает проблем, исключая проблемы наложения. Провалы, помеченные крестиком, не использованы в обработке ввиду природного перекрывания резонансов разных изотопов. Количество 177 изотопа в данной пробе составило (94,8±4,5)%, с ожидаемым в 95%.



Рис. 13

Рис. 14

На рисунках 15 и 16, приведены пропускания через образец, обогащенный по 178 изотопу гафния. Этот изотоп является самым проблемным, так как у него всего лишь один резонанс и тот частично перекрывается с резонансом 176 изотопа. К тому же минимум провала приходится на точку (примерно 7.8 эВ) изменения ширины канала при измерениях, что вносит дополнительную трудности в их обработке. Также в данном спектре не видно линий 180-го изотопа. Обработанные провалы принадлежат 174, 176, 177 и 179 изотопам. Крестиком помечены провалы неподдающиеся обработки методом площадей.



Рис. 15

Рис. 16

На рисунках 17 и 18 представлен аналогичный участок спектра гафния, обогащенного по 180 изотопу. На нём можно видеть чётко выраженный провал, соответствующий резонансу 180-го изотопа на уровне 71,9еВ. Также присутствуют провалы 176, 177 и 179 изотопов.

Дать верхнюю оценку содержания 174-го по области 30 или 13 эВ.

И ПО 178-му - ПРИВЛЕЧЬ ВТОРУЮ ЧАСТЬ СПЕКТРА!



Рис. 17

Рис. 18

*) - указать источник информации

Например, Гордеев и др., Ядерно-физические константы для расчёта ядерных реакторов. Москва, Атомиздат, 1970 (?-проверить)

Точность измерения состава методом нейтронного спектрального анализа оказалась достаточно высокой - изотопное содержание хорошо согласуется с данными по паспорту. Даже для 177 изотопа гафния, где расхождение наиболее велико, оно укладывается в требуемые по статистике три погрешности.

Более подробные таблицы с данными по всем изотопам, представлены в приложении.

Заключение

За время выполнения дипломной работы, были получены знания о НСА и методах обработки спектров пропускания, приобретены навыки работы с программами обработки и проведена численная обработка спектров пропускания нейтронов для проб гафния с различным изотопным составом . Согласованность полученных данных находится в пределах 2 у, то-есть были подтверждены паспортные данные.

Метод нейтронного спектрального анализа является, новым и перспективным направлением неразрушающего контроля. Помимо возможности определения примесей, метод также является довольно точным для определения количественного содержания изотопов. Об этом свидетельствуют данные, полученные в ходе данной работы: - они подтверждают заявленные (паспортные) данные.

Особым преимуществом метода является его универсальность, так как НСА применим к любому изотопу любого элемента, имеющего уровни энергии. О чем также свидетельствует данная работа, так как не все изотопы гафния поддаются другим методам неразрушающего контроля (например, активационному анализу).

В связи с тем фактом, что гафний является наиболее трудным элементом для нейтронного спектрального анализа, применимость данного метода доказана.

Приложение

Таблица ТАГАФ: Данные о силе резонансов полного сечения изотопов гафния и их положении по энергетической оси, а так же приведено аппаратурное разрешение при измерениях спектров

Emax	Разр.	Hf174	Hf176	Hf177	Hf178	Hf179	Hf180
1.098	0.002			27791
2.39	0.008			52944
4.25	0.02	113
5.68	0.03					8476
5.89	0.03			12065
6.60	0.04			14867
7.78	0.05				107552
7.93	0.05		36994
8.88	0.06			7680
10.95	0.08			448
13.38	0.11	6494
13.96	0.12			1700
17.65	0.17					976
21.97	0.23			754
23.70	0.26					2528
23.44	0.26			525
25.64	0.29			129
26.50	0.30					327
27.01	0.31			703
27.35	0.32					117
30.00	0.37	15952
31.14	0.38					1571
31.58	0.40			67
32.82	0.42			318
36.08	0.49			545		4746
36.95	0.51			1852
40.12	0.57					3534
42.29	0.61					1764
43.05	0.64			789
45.11	0.68			489
46.22	0.71			924
48.76	0.77		21159	2903
51.11	0.82					1135
53.31	0.88		428
54.71	0.91			1583		517
56.29	0.95			1109
59.21	1.02			325
62.15	1.10			128
63.42	1.14			5059
66.69	1.22		2156	2832
70.50	1.32	1605				691
71.29	1.35			1105			6294
73.53	1.40					509
75.99	1.49			1111		192
77.90	1.52	6691
82.94	1.67					326
84.56	1.74			1347		362
88.51	1.87			204
93.13	2.02			197		2099
97.01	2.15			915
104.81	2.38				709
107.10	2.49	7302
123.91	3.07	2775	2399
147.60	4.01	4676
164.60	4.72				616
171.70	5.1						4176
177.11	5.29		1609
201.61	6.41		1128
211.00	6.89	3978
243.21	8.52		499
255.02	9.16		1816		3673
274.80	10.2				3414
286.00	10.9		3730
304.52	11.9		354
347.23	14.5		1971		220
382.10	16.8				3345
435.63	20.4		1395
444.83	21		1407		1316		1558
477.02	23.4						979
587.03	32						976
797.12	50.6						2718
913.04	62						379

Рис. 1 Полное нейтронное сечения 174 изотопа гафния

Рис. 2 Полное нейтронное сечения 176 изотопа гафния



Рис. 3 Полное нейтронное сечения 177 изотопа гафния

Рис. 4 Полное нейтронное сечения 178 изотопа гафния

Рис. 5 Полное нейтронное сечения 179 изотопа гафния

Рис. 6 Полное нейтронное сечения 180 изотопа гафния

Таблица 2: Таблица обработки пробы гафния обогащенной по 177 изотопу

№ канала	E,эВ	Изотоп	t±?t(атом/барн)*10?6	дt, ?
226	132,6	177HF	509±30,1	6
238	120,1	179HF	9,199±0,824	8,9
262	101,2	179HF	11,99±1,414	8,47
268	97,7	177HF	529±30,15	5,7
303	77,9	174HF	4,59±0.5599	12,2
307	76,2	177HF	489±34,2	7
317	72,6	180HF	8,70±1,139	13,1
329	66,8	176HF	7,81±0,909	11
339	63,5	177HF	517±39	7,5
361	56,5	177HF	509±20,3	4
381	51,1	179HF	12,29±1,59	13
390	48,9	176HF	6,51±0,619	9
402	46,3	179HF	8,9±0,903	10,1
407	45,2	177HF	469±45,3	9,6
433	40,2	179HF	8,79±0,93	10,6
453	36,7	179HF	9,1±1,03	11,3
459	36,1	177HF	510±43	8
482	32,9	177HF	489±33	7
505	30	174HF	2,61±0,2818	10.8
576	23,5	177HF	499±48,4	9,7
596	21,9	177HF	529±31,7	6
669	17,65	179HF	10,19±1,232	12,1
755	13,9	177HF	535±42,9	8
765	13,4	174HF	3,1±0,301	9,7
859	10,9	177HF	559±33,54	6
958	8,8	177HF	469±14,8	2,5

Таблица 3: Таблица обработки пробы гафния обогащенной по 178 изотопу

№ канала	E,эВ	Изотоп	t±?t(атом/барн)*10?6	дt, ?
238	120,1	179HF	45±2,16	4,8
304	77,9	174HF	3,8±0,049	1,4
330	66,8	176HF	68±5,23	7,7
339	56,5	177HF	28±1,04	3,7
434	40,2	179HF	46±2,53	5,5
455	36,7	177HF	32±1,38	4,3
507	30	174HF	2,3±0,036	1,7
529	27,6	177HF	27±0,89	3,3
574	23,5	177HF	30±1,41	4,7
670	17,6	179HF	52±3,44	6,6

Таблица 4: Таблица обработки пробы гафния обогащенной по 180 изотопу

№ канала	E,эВ	Изотоп	t±?t(атом/барн)*10?6	дt, ?
238	120,1	179HF	26±2,16	4,8
280	90,2
315	71,9	180HF	436±44	10,7
329	66,8	176HF	38±2,64	5,5
338	63,5	177HF	24±1,1	4,6
435	40,8	179HF	20±0,95	4,3
456	36,7	177HF	26±1,59	6,1
530	27,6	177HF	28±1,62	5,8

Таблица 5 Таблица обработки пробы гафния с природным соотношением изотопов

№ канала	E,эВ	Изотоп	t±?t(атом/барн)*10?3	дt, ?
315	72,7	180HF	5,795±0,458	7,9
338	63,9	177HF	2,133±0,232	9,8
351	59,6	177HF	2,759±0,14	12,5
392	48,5	176HF	0,923±0,131	14,1
434	40,8	179HF	1,424±0,1924	10
483	32,8	177HF	2,542±0,292	11,5
596	21,97	177HF	2,843±0,321	11,3
669	17,97	179HF	2,562±0,239	11,1
858	10,9	177HF	3,458±0,283	10,9

Размещено на Allbest.ru