Збудження ексимерних молекул моноброміду та монохлориду ртуті в робочих сумішах газорозрядних джерел випромінювання

Размещено на http://www.allbest.ru/

Ужгородський національний університет

Автореферат

дисертації на здобуття наукового ступеня

кандидата фізико-математичних наук

01.04.04 - Фізична електроніка

Збудження ексимерних молекул моноброміду та монохлориду ртуті в робочих сумішах газорозрядних джерел випромінювання

Гуйван Микола Миколайович

Ужгород 2002

Дисертацією є рукопис.

Робота виконана в Ужгородському національному університеті Міністерства освіти і науки України

Науковий керівник: доктор фізико-математичних наук, професор Шимон Людвик Людвикович Ужгородський національний університет, завідувач кафедри квантової електроніки

Офіційні опоненти: доктор фізико-математичних наук, с.н.с. Кельман Володимир Андрійович Інститут електронної фізики НАН України, завідувач відділу квантової електроніки

кандидат фізико-математичних наук Ізмайлов Ігор Олександрович Інститут фізики напівпровідників НАН України, с.н.с. відділу теоретичної фізики

Провідна установа: Інститут фізики НАН України, відділ газової електроніки, м.Київ.

Захист відбудеться 19 вересня 2002 р. о 14 годині на засіданні спеціалізованої вченої ради К 61.051.01 при Ужгородському національному університеті за адресою: 88000, м. Ужгород, вул. Волошина, 54, ауд.181.

З дисертацією можна ознайомитися в бібліотеці Ужгородського національного університету (м. Ужгород, вул. Капітульна, 9).

Автореферат розісланий 12 серпня 2002 р.

Вчений секретар спеціалізованої вченої ради д.ф.-м.н., професор Блецкан Д.І.

1. Загальна характеристика роботи

збудження ртуть інертний монохлорид

Актуальність теми. Для багатьох застосувань в біотехнології, медицині, екології, фотобіології достатньо мати некогерентне, потужне джерело з порівняно великою площею випромінювання. Останнім часом з такою метою використовують газорозрядні випромінювачі, що працюють на електронно-коливних переходах ексимерних молекул (ексилампи). У видимому діапазоні випромінювання досить перспективним є використання молекул моноброміду та монохлориду ртуті (HgBr* та HgCl*), які утворюються внаслідок дисоціативного збудження диброміду та дихлориду ртуті електронами в газорозрядній плазмі. Теоретичні розрахунки виявили, що ефективність збудження моногалогенідів ртуті в суміші “дигалогенід ртуті-інертний газ” може досягати 20%. Однак існують труднощі, що не дозволяють отримати вказане значення ефективності, серед яких: втрати потужності зовнішнього джерела на створення необхідного парціального тиску парів дигалогенідів ртуті, невизначеність у можливостях застосування різних типів розряду для створення плазми та більш ефективного компонентного складу робочих сумішей по інтенсивності випромінювання ексимерних молекул. Їх подолання можливе шляхом оптимізації збудження моноброміду та монохлориду ртуті в умовах плазми високочастотного розряду на багатокомпонентних сумішах парів дигалогенідів ртуті з інертними та іншими газами.

Актуальність даної роботи зумовлена необхідністю підвищення ефективності збудження ексимерних молекул моноброміду та монохлориду ртуті в газорозрядній плазмі і з'ясування можливостей збільшення потужності випромінювання та тривалості роботи ексимерних газорозрядних джерел видимого діапазону випромінювання.

Зв'язок роботи з науковими програмами, планами, темами. Робота виконана на кафедрі квантової електроніки фізичного факультету Ужгородського національного університету. Дослідження вибраного пошукачем напрямку входили у зміст виконання держбюджетної теми 1997-1999 років "Застосування газорозрядної плазми на суміші галогенідів ртуті з інертними газами для активного середовища потужного імпульсно-періодичного лазера видимого діапазону" (номер держреєстрації 0198U003128), що виконувалася по постанові Міністерства освіти України.

Мета роботи: оптимізувати збудження ексимерних молекул моноброміду та монохлориду ртуті в газорозрядній плазмі на робочих сумішах ексимерних джерел випромінювання з метою підвищення їх потужності випромінювання та тривалості роботи.

Об'єкт дослідження - збудження ексимерних молекул HgBr та HgCl в низькотемпературній плазмі на робочих сумішах газорозрядних джерел випромінювання.

Предмет дослідження - оптимізація збудження ексимерних молекул моноброміду та монохлориду ртуті в робочих сумішах газорозрядних джерел випромінювання.

Методи дослідження. Оптичний метод - для спектральних та інтегральних вимірів. Осцилографічний метод - для часових вимірів. Чисельний метод - для розрахунку заселеностей верхнього робочого рівня ексимерних молекул HgBr* і HgCl*.

Наукова новизна результатів полягає в одержанні нових даних про збудження ексимерних молекул HgBr* та HgCl* в плазмі газового розряду на багатокомпонентних робочих сумішах ексимерних джерел видимого діапазону випромінювання.

Вперше вирішені наступні задачі:

Виявлена можливість використання робочих сумішей атмосферного тиску в джерелах некогерентного випромінювання видимого діапазону при підвищених частотах повторення імпульсів накачки (до 2 кГц).

Встановлена можливість створення оптимальних концентрацій парів дигалогенідів ртуті в робочих сумішах атмосферного тиску за рахунок дисипації енергії розряду.

Виявлено, що плазма на сумішах парів диброміду і дихлориду ртуті з гелієм, ксеноном та азотом є селективним джерелом випромінювання в УФ, видимому, ІЧ спектральних діапазонах.

Встановлено, що основною причиною збільшення інтенсивності випромінювання ексимерних молекул HgBr*, HgCl* в багатокомпонентних сумішах є передача збудження від станів , B3Рg молекул N2 та атомів Xe.

Розраховані заселеності - стану моногалогенідів ртуті в плазмі газового розряду на багатокомпонентних сумішах парів дигалогенідів ртуті, інертних газів і молекулярного азоту.

Практична цінність роботи. Результати, що отримані в дисертаційній роботі, поглиблюють розуміння природи процесу збудження ексимерних молекул моногалогенідів ртуті в плазмі газового розряду на багатокомпонентних сумішах парів дигалогенідів ртуті, інертних газів і молекулярного азоту.

Даються рекомендації щодо ефективного компонентного складу робочих середовищ джерел випромінювання на моногалогенідах ртуті (HgBr та HgCl) з метою підвищення потужності випромінювання і часу їх роботи.

Реалізовано застосування бар'єрного розряду, в якому один з електродів є плазмовим, для одержання випромінювання ексимерних молекул моноброміду та монохлориду ртуті.

Апробація роботи. Основні результати роботи представлялися та обговорювалися на: Міжнародній мультидисциплінарній конференції (Бая Маре, Румунія, 1999 р.), IV та V Міжнародних конференціях “Импульсные лазеры на переходах атомов и молекул” (Томськ, Росія, 1999р., 2001р.), IV Міжнародній конференції по лазерній фізиці та спектроскопії “ЛФС IV” (Гродно, Республіка Беларусь, 1999 р.), Європейській конференції по елементарних процесах в атомних системах “CEPAS'2000” (Ужгород, 2000 р.), XIII Міжнародній конференції по газових, хімічних та високопотужних лазерах “GCL-HPL” (Флоренція, Італія, 2000 р.), ІІІ Міжнародній молодіжній науково-практичній конференції “Людина і космос” (Дніпропетровськ, 2001 р.), XV Міжнародній школі-семінарі "Spectroscopy of Molecules and Crystals" (Чернігів, 2001 р.) та щорічних підсумкових наукових конференціях викладачів та наукових співробітників фізичного факультету Ужгородського національного університету (Ужгород, 1997-2002 рр.).

Публікації. Здобувач є співавтором 20 наукових праць. Основні результати дисертаційної роботи викладені в 15 друкованих працях, список яких приведено в кінці автореферату: статті в наукових журналах - 9, матеріали і тези конференцій - 6.

Структура та об'єм дисертації. Дисертація складається із вступу, п'яти розділів, основних результатів і висновків, списку використаних джерел із 122 найменувань. Робота викладена на 142 сторінках (включаючи рисунки, таблиці та список використаних джерел), містить 55 рисунків в тексті та 6 таблиць.

Особистий внесок полягає в тому, що

пошукувачу належить ведуча роль у проведенні експериментів, обробці та інтерпретації результатів;

автором самостійно виконані чисельні розрахунки;

пошукувачу належить рівноправна роль в написанні статей та інших друкованих матеріалів, що лягли в основу дисертаційної роботи.

2. Основний зміст роботи

У вступі обґрунтована актуальність теми досліджень, сформульована мета роботи, об'єкт, предмет та методи дослідження, визначена наукова новизна і практична цінність отриманих результатів, подана інформація про особистий внесок автора, апробацію та дана коротка анотація дисертаційної роботи.

Перший розділ має оглядовий характер. В першому підрозділі коротко окреслено основні етапи дослідження молекул моногалогенідів ртуті, зроблено огляд наявних літературних даних, що стосуються утворення молекул моногалогенідів ртуті різними способами в різних умовах. Проведений огляд виявив, що в науковій літературі відсутні результати по ефективності проходження процесу збудження ексимерних молекул HgBr і HgCl, механізму заселення їх B 2У+1/2 - стану та по процесах деградації в умовах багатокомпонентних робочих середовищ атмосферного тиску газорозрядних джерел випромінювання при підвищених частотах повторення імпульсів накачки. Далі розглянуто кінетику електронного газу - рівняння Больцмана для електронів, методику його розв'язку, проаналізовано основні характеристики газорозрядної плазми. Одержані відомості були використані для інтерпретації та обґрунтування отриманих нами експериментальних та розрахункових даних.

В другому розділі приведено опис експериментальної установки, яка була зібрана у відповідності з поставленими задачами для проведення систематичних досліджень утворення ексимерних молекул HgBr* і HgCl* в умовах газорозрядної плазми на сумішах різного компонентного складу. Експериментальна установка містила такі вузли: генератор наносекундних (~100 нс) високовольтних (?40 кВ) імпульсів накачки, система відкачки та газонаповнення, дві різні газорозрядні кювети, система реєстрації оптичних, електричних та часових характеристик розряду.

При розробці установки вирішувались такі задачі: 1) збільшення частоти повторення імпульсів накачки, що дозволило реалізувати режим саморозігріву робочих сумішей атмосферного тиску за рахунок дисипації енергії розряду; 2) забезпечення можливості створення плазми в газорозрядній кюветі одночасно розрядом через діелектрик та розрядом по поверхні діелектрика.

Збудження робочих сумішей здійснювалось розрядом через діелектрик-кварцове скло в дифузному поперечно-однорідному режимі (газорозрядна кювета 1) [7] та комбінованим розрядом, в якому поверхневий розряд є плазмовим електродом для бар'єрного розряду (газорозрядна кювета 2) [1]. Експериментальні результати, які отримані з використанням газорозрядної кювети 1, описані в розділі 3, а отримані з використанням газорозрядної кювети 2 - в розділі 4.

З метою забезпечення надійного і достовірного відтворення оптичних, часових та електричних характеристик розряду системою реєстрації були проведені контрольні експерименти, а також калібрування поясу Роговського і системи “монохроматор - фотоелектронний помножувач”.

Третій розділ присвячений дослідженню збудження - стану моногалогенідів ртуті (HgBr і HgCl) в газорозрядній плазмі на двокомпонентних сумішах парів дигалогенідів ртуті з буферними газами при частотах повторення імпульсів накачки до 1000 Гц, пошуку найбільш оптимального по інтенсивності випромінювання молекул HgBr та HgCl компонентного складу. Приведені результати по часових, спектральних і інтегральних характеристиках газорозрядної плазми.

На основі спектроскопічних досліджень встановлено, що в розряді через діелектрик (кварцове скло) на двокомпонентних сумішах парів диброміду чи дихлориду ртуті з інертними газами при атмосферних тисках та підвищених частотах повторення імпульсів накачки спостерігається тільки випромінювання, яке відповідає електронно-коливальним переходам B 2У+1/2Х ексимерних молекул HgBr і HgCl. В спектральному діапазоні довжин хвиль 300-700 нм спостерігаються тільки системи молекулярних смуг з максимумами випромінювання при л= 502 нм і л=557 нм відповідно для сумішей HgBr2/He, HgCl2/He.

Застосування гелію як буферного газу забезпечує не тільки більші інтенсивності випромінювання ексимерних молекул у двокомпонентних сумішах порівняно із застосуванням неону, ксенону чи азоту, а й дозволить швидше одержувати необхідні концентрації парів дигалогенідів ртуті у режимі саморозігріву внаслідок більшої теплопровідності гелію.

Існує область оптимальних тисків парів дигалогенідів ртуті по інтенсивності випромінювання ексимерних молекул HgBr* та HgCl* (0.4-0.9 кПа для HgBr2 та 0.7-3.5 кПа для HgCl2). Різниця в поведінці інтенсивності випромінювання розряду від парціальних тисків буферних газів і парів дигалогенідів ртуті пояснюється залежністю заселеності верхнього рівня (B 2У+1/2) ексимерних молекул HgBr* та HgCl* від констант швидкості процесів заселення та гасіння, а також різним вкладом потужності розряду в процес збудження залежно від параметру Е/N (Е/N - приведена напруженість електричного поля).

Дослідження часових характеристик плазми розряду виявили кореляцію між початками імпульсу струму та випромінювання і цим самим підтвердили, що збудження B 2У+1/2 - стану ексимерних молекул HgBr* та HgCl* здійснюється швидким процесом - дисоціативним збудженням молекул HgBr2 та HgCl2 електронним ударом. Результати досліджень по збудженню ексимерних молекул HgBr* та HgCl* в робочих сумішах газорозрядних джерел випромінювання при підвищених частотах ( 1000 Гц) узгоджуються з даними, які отримані в роботі 1* при низьких частотах ( 50 Гц) повторення імпульсів накачки.

В кінці розділу наведено наші розрахунки деяких спектроскопічних параметрів молекул HgBr та HgCl, які були використані для пояснення отриманих експериментальних даних. Результати розрахунків показали, що для енергетично високорозташованих коливальних рівнів Х стану (v'' = 15-30) різниця в довжинах хвиль між максимумами молекулярних смуг переходу B>X для однакових v', але різних v'', становить ~0.7 нм, що по порядку величини співпадає зі спектральним розділенням системи реєстрації в області 400-560 нм. Це пояснює той факт, що при дослідженні спектральних характеристик газорозрядної плазми на сумішах парів диброміду (дихлориду) ртуті з гелієм спостерігалося квазінеперервне випромінювання системи смуг переходу B>X молекул моноброміду та монохлориду ртуті.

В четвертому розділі представлені дослідження ефективності збудження моногалогенідів ртуті в газорозрядній плазмі на багатокомпонентних сумішах дигалогенідів ртуті, інертних газів та молекулярного азоту при частотах повторення імпульсів накачки до 2000 Гц.

Дослідження спектральних характеристик виявили, що крім системи смуг випромінювання ексимерних молекул HgBr* та HgCl* в спектрах є лінії ксенону, гелію та смуги азоту [5]. В спектрі розряду на суміші з добавкою ксенону на короткохвильовій частині системи смуг B>X, яка відповідає переходам з високорозміщених коливальних рівнів B стану молекул моноброміду ртуті, спостерігається збільшення інтенсивності випромінювання внаслідок передачі збудження від атомів ксенону у метастабільному 3Р2 стані молекулам диброміду ртуті. В спектрі розряду на суміші з добавкою азоту при збільшенні парціального тиску азоту стає значною роль процесу гасіння люмінесценції моноброміду ртуті азотом. Узагальнені дані спектроскопічних досліджень наведені в таблиці. Збільшення кількості компонентів робочих сумішей дозволило не тільки реалізувати багатохвильовий режим роботи (в УФ, видимій та ІЧ області спектру) газорозрядної кювети, але і більш повно використати функцію розподілу електронів по енергії в розряді.

Для ряду технічних застосувань та вирішення наукових питань (агро- та біотехнології, медицина, екологія, світлотехнічні установки і т.д.) виникає необхідність виявити найбільш оптимальну по потужності випромінювання робочу суміш. Ця задача була вирішена при дослідженні залежності середньої потужності випромінювання від компонентного складу робочого середовища.

Дослідження залежності середньої потужності випромінювання розряду від тиску гелію для суміші HgBr2/He при частоті повторення імпульсів накачки 1000 Гц показали, що збільшення тиску гелію від 141 кПа до 200 кПа приводить до зростання середньої потужності випромінювання в 1.7 разу. Ця закономірність пояснюється тим, що із збільшенням загального тиску зменшуються значення параметру Е/N, що в свою чергу приводить до зростання питомих втрат потужності розряду на пружне розсіяння (нагрівання суміші) [2*] та до збільшення парціального тиску парів диброміду ртуті і інтенсивності випромінювання ексимерних молекул HgBr* відповідно.

Приведені залежності інтенсивності випромінювання молекул HgCl* (крива 1) та HgBr* (крива 2), а також залежність температури зовнішньої стінки кювети від вмісту азоту в суміші HgBr2/HgCl2/N2/Не та ксенону в суміші HgBr2/HgCl2/Xe/Не відповідно (крива 3).

В першій суміші більші інтенсивності випромінювання спостерігаються для молекул HgBr* (і вони вищі інтенсивностей випромінювання молекул HgCl* в 10 разів) при тиску азоту 9-13 кПа (співвідношення парціальних тисків N2:Не1:9). Оптимальні значення тиску азоту по інтенсивності випромінювання для молекул HgCl* дещо більші - 18-19 кПа (співвідношення N2:Не1:5.5). При вмісті азоту в суміші більше 20% розряд стає неоднорідним, в ньому з'являються іскрові канали, напрямлені радіально.

В суміші HgBr2/HgCl2/Xe/Не максимальні інтенсивності випромінювання молекул HgBr* та HgCl* спостерігались при тиску ксенону ~1 кПа (співвідношення парціальних тисків Xe:Не = 1:119). Як видно з рисунків 1 і 2, інтенсивність випромінювання молекул HgBr* менша на 20%, ніж в першій суміші (з N2). При збільшенні парціального тиску ксенону з'являються повздовжні іскрові канали (на відміну від суміші з азотом, де канали напрямлені радіально) і розряд стає неоднорідним. Ця обставина, тобто стійкість однорідного горіння розряду, зумовила вибір діапазону зміни парціальних тисків ксенону та азоту.

Дослідження залежності середньої потужності випромінювання від компонентного складу робочого середовища газорозрядної кювети виявили, що застосування багатокомпонентної суміші HgBr2/HgCl2/N2/He дає можливість отримати більші потужності випромінювання моногалогенідів ртуті (HgBr* та HgCl*) в порівнянні з двокомпонентними сумішами в 5 разів.

Фізика механізму збільшення потужності випромінювання ексимерних молекул була прояснена в експериментах по дослідженню залежності часових характеристик струму та випромінювання газорозрядної плазми від компонентного складу. Часові виміри залежностей імпульсів випромінювання встановили збільшення їх амплітуди, тривалості та тривалості заднього фронту при добавках ксенону та молекулярного азоту до сумішей парів дигалогенідів ртуті з гелієм. Порівняно з сумішшю HgBr2/HgCl2/He (а) тривалість заднього фронту імпульсів випромінювання в сумішах HgBr2/HgCl2/Xe/He (б) та HgBr2/HgCl2/N2/He (в) більша в 1.3-2.4 та 1.4-14.5 разів, відповідно. Ці результати дали змогу пояснити збільшення інтенсивності випромінювання молекул HgBr* і HgCl* в багатокомпонентних сумішах за рахунок передачі енергії від станів A3У+u, B3Пg молекул N2 та 3P2 атомів Xe молекулам HgX2 (X = Cl, Br) в реакції

M*+HgX2HgX2*+MHgX*+X+MHgX+X+h+M, (1)

де M = N2, Xe; h - енергія кванта випромінювання. Час життя B3Пg - стану молекулярного азоту набагато менший, ніж час життя - стану. Тому ймовірно, що передача енергії ексимерним молекулам від N2(B3Пg) проявляється протягом дії імпульсу струму і приводить до збільшення амплітуди імпульсів випромінювання, тоді як передача від N2() спричиняє також збільшення тривалості імпульсів та тривалості заднього фронту імпульсів випромінювання після закінчення імпульсу струму.

Менший вплив ксенону на інтенсивність випромінювання ексимерних молекул порівняно з азотом певною мірою пов'язаний із взаємним розташуванням тих енергетичних рівнів молекул HgX2, азоту і атомів ксенону, які можуть брати участь у взаємодії. Різниця енергій між нижніми коливальними рівнями N2() (N2(B3Пg)) та HgX2(1 1У+u) менша (0.2 - 1 еВ), ніж між Xe(3P2) та HgX2(1 1У+u) (1.4 - 2.2 еВ). Таким чином, імовірність передачі енергії від молекул азоту більша, ніж від атомів ксенону.

Дослідження залежності середньої потужності випромінювання від енергії, що запасається на ємності діелектрика (кварцове скло) та частоти повторення імпульсів виявили, що при збільшенні енергії від 0.13 мДж/см3 до 0.34 мДж/см3 пропорційно збільшується і середня потужність випромінювання. Подібне спостерігається і при зміні частоти повторення імпульсів від 400 до 1900 Гц. Насичення потужності від частоти в даному діапазоні не відбувається. Для суміші HgBr2/N2/He при співвідношенні парціальних тисків компонентів N2:He = 1:3, загальному тиску 121.6 кПа і частоті повторення імпульсів 1900 Гц середня потужність випромінювання досягає 3 Вт при ККД 3 %. При накачці газорозрядної кювети 2 тільки бар'єрним розрядом середня потужність випромінювання була менша в 1.5 раза порівняно з накачкою одночасно бар'єрним і поверхневим розрядом.

В кінці розділу 4 приведені результати експериментів по виявленню найбільш оптимальної по тривалості роботи суміші. При досягненні максимального значення середньої потужності випромінювання суміші з добавкою азоту ведуть себе більш стабільно, ніж суміші з добавкою ксенону. Оптимальною по тривалості роботи є суміш HgBr2/HgCl2/N2/He, в якій інтенсивність випромінювання ексимерних молекул HgBr* протягом більш, ніж 2·106 імпульсів зменшується на 5-10 %. Залежно від компонентного складу спостерігається різна поведінка інтенсивності випромінювання при л = 502 нм в процесі роботи газорозрядної кювети. Це пояснюється тим, що в суміші з добавкою ксенону в перші хвилини роботи значний вклад в інтенсивність випромінювання при л = 502 нм вносять іскрові канали, свічення яких поступово зменшується і розряд стає однорідним по мірі розігріву кювети.

П'ятий розділ присвячений дослідженню заселеності В стану ексимерних молекул моноброміду і монохлориду ртуті в сумішах різного компонентного складу теоретичними методами. На підставі чисельного розрахунку концентрації електронів та констант швидкості збудження молекул в плазмі імпульсно-періодичного розряду, були отримані заселеності верхнього робочого рівня ексимерних молекул HgBr* і HgCl* залежно від параметра E/N. Проведено порівняння заселеності - станів з експериментально виявленою залежністю інтенсивності випромінювання моногалогенідів ртуті від тиску гелію і неону в різноманітному компонентному складі.

Заселеності B 2У+1/2 - стану моногалогенідів ртуті в сумішах HgBr2(HgCl2)/He(Ne) розраховані для квазістаціонарного випадку з кінетичного рівняння для заселеності B 2У+1/2 - стану молекул HgX*. В рівнянні враховувалось заселення цього стану за рахунок дисоціативного збудження молекул HgX2 електронами, спустошення його в результаті спонтанних радіаційних переходів та гасіння за рахунок зіткнень молекул HgX* з молекулами HgX2.

Kонцентрація електронів Ne розраховувалась по відомій формулі

Nе=j/(e vdr),

де j - густина струму в розряді, e - заряд електрона, vdr - дрейфова швидкість електронів. Густина струму комбінованого розряду (j=2.5 А/см2) розраховувалась по струму, що вимірюється в газорозрядній кюветі 2 (150 А) і площі поперечного перерізу розряду (Sвн=42.4 см2, Sзовн=99 см2) 3.

Заселеності - стану ексимерних молекул HgBr* в робочій суміші HgBr2/He мають найбільше значення 2.351012 см-3 і воно вище, ніж для молекул HgCl* приблизно в 12 разів при E/N = 10-16 Всм2. Заселеності - стану молекул моноброміду та монохлориду ртуті є найвищі в межах зміни значень параметру E/N=(12.3)·10-16 Всм2. Значення параметру E/N, при яких розрахункові заселеності - стану молекул моноброміду і монохлориду ртуті максимальні, є близькі до експериментальних значень E/N, які відповідають максимальним інтенсивностям випромінювання ексимерних молекул у двокомпонентних сумішах HgBr2(HgCl2)/He(Ne). Узгодження розрахунків з експериментом дозволило оцінити заселеності B 2У+1/2 - стану молекул HgBr та HgCl для суміші HgBr2/HgCl2/N2/He, які становлять значення ~1013 см-3 та ~1012 см-3, відповідно.

Наведені оцінки корелюють з нашими розрахунками заселеності HgBr(B 2У+1/2) для суміші HgBr2/N2/He. Розв'язок рівняння балансу для заселеності B 2У+1/2 - стану молекул HgBr із врахуванням дисоціативного збудження молекул HgBr2 електронним ударом, передачі енергії молекулам HgBr2 від збуджених молекул N2, спустошення B 2У+1/2 - стану молекул HgBr за рахунок спонтанного випромінювання, гасіння молекул HgBr* молекулами HgBr2, N2 та атомами He має вигляд

, (2)

де А = [HgBr2] (kд[Nе] +kп [N2*]), В = 1/НgBr* +kг1 [HgBr2]+kг2 [N2]+kг3 [He].

Тут kд - константа швидкості дисоціативного збудження молекул HgBr2 електронним ударом, kп - ефективна константа швидкості передачі енергії від електронно-збуджених станів азоту, kг1, kг2, kг3 - константи швидкості гасіння молекул HgBr(B 2У+1/2) молекулами диброміду ртуті, азоту і атомами гелію відповідно; [HgBr2], [N2*], [He] - концентрації молекул диброміду ртуті, азоту та атомів гелію.

Заселеність HgBr(B 2У+1/2) при t~80 нс для суміші HgBr2/N2/He становить 1.28·1013 см-3 і вона в 5.4 раза більша, ніж для суміші HgBr2/He, а в експериментах отримано збільшення середньої потужності випромінювання в 5 разів. Таким чином, і теоретично підтверджено, що передача енергії від електронно-збуджених молекул азоту є основною причиною збільшення інтенсивності випромінювання ексимерних молекул в сумішах з добавкою азоту.

В кінці кожного розділу наведені висновки.

Основні результати і висновки

В дисертації наведені експериментальні та теоретичні результати, що отримані при дослідженні газорозрядної плазми HgBr-, HgCl- джерел випромінювання і на основі їх аналізу та порівняння з відомими літературними даними проведено оптимізацію збудження ексимерних молекул моноброміду та монохлориду ртуті в робочих сумішах різного компонентного складу.

Основні результати дисертаційної роботи:

1. Вперше здійснені систематичні дослідження збудження сумішей парів дигалогенідів ртуті (HgBr2 і HgCl2) з інертними газами і азотом в газорозрядній плазмі імпульсно-періодичного розряду (частота повторення імпульсів накачки - до 2000 Гц):

- у видимому діапазоні основна частина випромінювання розряду припадає на систему смуг переходу молекул HgBr* або HgCl*з нерозділеною коливальною структурою;

- застосування гелію як буферного газу забезпечує більші інтенсивності випромінювання ексимерних молекул у двокомпонентних сумішах “дигалогенід ртуті-буферний газ” порівняно із застосуванням неону, ксенону чи азоту;

- в діапазоні зміни парціальних тисків парів дигалогенідів ртуті 0.4-0.9 кПа для HgBr2 та 0.7-3.5 кПа для HgCl2 при тисках гелію і неону 60 - 105 кПа спостерігаються найбільші інтенсивності випромінювання моногалогенідів ртуті;

- дослідження часових залежностей амплітуд, тривалостей, фронтів імпульсів струму та випромінювання виявили співпадання (в межах похибки експерименту 10%) між початками їх слідування у сумішах HgBr2/He і HgCl2/He;

- у багатокомпонентних сумішах (HgBr2/HgCl2/Xe(N2)/He) форма і тривалість імпульсів випромінювання моногалогенідів ртуті залежить від парціального тиску Xe чи N2. Тривалість імпульсу випромінювання більша в сумішах з азотом, максимальне її значення становить 160 нс при тривалості імпульсу струму 90 нс.

2. Для дослідження збудження моноброміду та монохлориду ртуті в газорозрядній плазмі на робочих сумішах джерел випромінювання (пари диброміду і дихлориду ртуті з газами) розроблено і зібрано експериментальну установку, яка дозволяє забезпечувати частоту повторення імпульсів накачки на рівні 1-2 кГц та використовувати комбінований розряд (бар'єрний і поверхневий одночасно). Для одержання випромінювання ексимерних молекул моноброміду та монохлориду ртуті вперше реалізовано застосування бар'єрного розряду, в якому один з електродів є плазмовим.

3. Вперше встановлено, що основною причиною збільшення інтенсивності випромінювання ексимерних молекул HgBr*, HgCl* в багатокомпонентних сумішах є передача збудження від станів , молекул азоту та атомів ксенону.

4. Вперше виявлено, що робочі суміші атмосферного тиску ексимерних джерел випромінювання видимого діапазону здатні ефективно працювати при підвищених частотах повторення імпульсів накачки (до 2 кГц).

5. Встановлена можливість створення оптимальних концентрацій дигалогенідів ртуті в робочих сумішах атмосферного тиску за рахунок дисипації енергії розряду.

6. Виявлено, що застосування багатокомпонентних робочих сумішей дозволило реалізувати багатохвильовий режим роботи (в УФ, видимій та ІЧ області спектру) ексимерних газорозрядних джерел та отримати більші інтенсивності випромінювання молекул HgBr*, HgCl* в порівнянні з двокомпонентними сумішами. В найбільш ефективній робочій суміші HgBr2/HgCl2/N2/Не досягнуто збільшення інтенсивності в 5 разів порівняно з сумішшю HgBr2/Не. Отримано середню потужність випромінювання 3 Вт при ККД 3%. На одній заправці суміші HgBr2/HgCl2/N2/Не за 2·106 імпульсів зменшення середньої потужності випромінювання не перевищувало 5-10 %. Для забезпечення однорідності розряду вміст азоту не повинен перевищувати 20 %.

7. На основі розрахованих заселеностей -стану молекул HgBr та HgCl в залежності від параметра Е/N для газорозрядної кювети з комбінованим розрядом виявлено співпадання діапазону зміни параметра Е/N, де заселеності та інтенсивності випромінювання ексимерних молекул є максимальними. Узгодження розрахунків з експериментом дозволило оцінити заселеності B 2У+1/2 - стану молекул HgBr та HgCl для суміші HgBr2/HgCl2/N2/He, які становлять значення ~1013 см-3 та ~1012 см-3, відповідно. Серед двокомпонентних сумішей HgBr2(HgCl2)/He(Ne) значення заселеностей найбільші для молекул HgBr(B 2У+1/2) (суміш HgBr2/Не) і вони складають 2.351012 см-3 при E/N = 10-16 Всм2.

8. Результати роботи націлюють на пошук та реалізацію якісно нових режимів роботи на основі підвищення ефективності збудження моногалогенідів ртуті в сильнострумових газорозрядних ексимерних джерелах випромінювання на багатокомпонентних робочих сумішах.

Список публікацій автора з теми дисертації

Малинин А.Н., Шимон Л.Л., Гуйван Н.Н., Поляк А.В. Оптимизация энергетических характеристик в газоразрядной плазме на рабочих смесях HgBr-лазера // Оптика атмосферы и океана.-1999.-Т.12, №11.-С.1024-1026.

Гуйван М.М., Малінін О.М., Шимон Л.Л. Оптимізація компонентного складу газорозрядної HgBr-ексимерної лампи // Науковий вісник Ужгородського університету. Серія Фізика.-1999. - вип. 4.- С. 12-17.

Гуйван М.М., Малінін О.М., Шимон Л.Л. Дослідження можливості підвищення вихідних характеристик високочастотної HgBr/HgCl-ексимерної лампи // Науковий вісник Ужгородського університету. Серія Фізика.-1999. - вип 5.- С. 87-91.

Guivan M.M., Malinin A.N., Shimon L.L. Population Density - State of Mercury Monobromide and Monochloride in Excimer Radiation Sources // Uzhhorod University Scientific Herald. Series Physics. - 2000.- №8. Part 1- P. 187-190.

Малинин А.Н., Гуйван Н.Н., Шимон Л.Л. Спектры излучения рабочих смесей HgBr/HgCl-эксимерной лампы // Оптика и спектроскопия. -2000. - т.89, №6.- С. 905-910.

Малинин А.Н., Гуйван Н.Н., Шимон Л.Л., Поляк А.В., Зубрилин Н.Г., Щедрин А.И. Временные характеристики излучения рабочих смесей HgBr/HgCl-эксимерной лампы // Оптика и спектроскопия. -2001. -т.91, №6.- С. 922-926.

Гуйван М.М., Малінін О.М., Шимон Л.Л. Оптимізація оптичних характеристик робочих сумішей HgBr та HgCl ексиламп // Журнал фізичних досліджень. - 2002.- т.6, №1.- С. 74-77.

Гуйван М.М., Малінін О.М. Дослідження процесу збудження ексимерних молекул моноброміду та монохлориду ртуті в щільній газорозрядній плазмі // УФЖ. - 2002.- т.47, № 1. - С. 24-27.

Malinin A.N., Guivan N.N., Shimon L.L., Polyak A.V., Zubrilin N.G., Shchedrin A.I. Processes of the formation of HgBr and HgCl excimer molecules in gas-discharge radiation sources // Proc. SPIE. - 2002. - v. 4747. - P. 358-363.

Guivan N.N., Malinin A.N., Shimon L.L., Polyak A.V. HgBr- Excimer Lamp. Optimization of Parameters // Proc. International Multidisciplinary Conference.- Baia Mare (Romania).- 1999.- v.13.- P. 86-88.

Guivan N.N., Malinin A.N., Shimon L.L., Polyak A.V. A Coaxial Excimer Lamp in the Visible Range // Труды IV Международной конференции по лазерной физике и спектроскопии “ЛФС IV”.- Гродно (Республика Беларусь).-1999.- С. 63-65.

Guivan N.N., Malinin A.N., Shimon L.L. Population Density - State of Mercury Monobromide and Monochloride in Excimer Sources of Radiation // Proc. European Conference on the Elementary processes in Atomic Systems “CEPAS'2000” - Uzhgorod (Ukraine).- 2000.- P. 121.

Malinin A.N., Shimon L.L., Guivan N.N., Polyak A.V. Spectroscopy of Gas-Discharge Plasma on Working Mixtures of Excimer HgBr/HgCl-laser // Digest of papers XIII International Symposium “GCL-HPL“.- Florencia (Italia).-2000.- P.139-140.

Гуйван М.М. Про механізм збудження ексимерних молекул HgBr та HgCl в газорозрядних джерелах випромінювання // Тези ІІІ Міжнародної молодіжної науково-практичної конференції “Людина і космос”.- Дніпропетровськ.- 2001.- C.40.

Guivan М.М., Malinin A.N., Shimon L.L. Excitation of HgBr and HgCl excimer molecules by high-frequency nanosecond barrier discharge // XV International School-Seminar "Spectroscopy of Molecules and Crystals".- Chernihiv. - 2001.-P. 146.

Анотація

Гуйван М.М. Збудження ексимерних молекул моноброміду та монохлориду ртуті в робочих сумішах газорозрядних джерел випромінювання. - Рукопис.

Дисертація на здобуття наукового ступеня кандидата фізико-математичних наук із спеціальності 01.04.04. - фізична електроніка. - Ужгородський національний університет, м.Ужгород, 2002 р.

В дисертаційній роботі проведені систематичні дослідження збудження сумішей дигалогенідів ртуті (HgBr2 і HgCl2) з інертними газами і азотом в газорозрядній плазмі імпульсно-періодичного розряду (частота повторення імпульсів накачки - до 2 кГц). Встановлена можливість створення оптимальних концентрацій дигалогенідів ртуті в робочих сумішах атмосферного тиску за рахунок дисипації енергії розряду та здатність робочих сумішей ефективно працювати при частотах повторення імпульсів накачки до 2 кГц. Виявлено механізм збільшення інтенсивності випромінювання ексимерних молекул HgBr* та HgCl* в багатокомпонентних робочих сумішах джерел випромінювання видимого діапазону. Визначено діапазон зміни значень параметра E/N (E/N - приведена напруженість електричного поля), в межах якого заселеності верхнього робочого рівня (B 2У+1/2 - стану) ексимерних молекул HgBr* та HgCl* в низькотемпературній слабоіонізованій плазмі на сумішах дигалогенідів ртуті з інертними газами є максимальні.

Ключові слова: ексимерна молекула, монобромід ртуті, монохлорид ртуті, газорозрядна плазма, ексимерні джерела випромінювання, спектр випромінювання, імпульс струму, імпульс випромінювання.

Аннотация

Гуйван Н.Н. Возбуждение эксимерных молекул монобромида и монохлорида ртути в рабочих смесях газоразрядных источников излучения. - Рукопись.

Диссертация на соискание ученой степени кандидата физико-математических наук по специальности 01.04.04. - физическая электроника. - Ужгородский национальный университет, г.Ужгород, 2002 г.

Работа посвящена выявлению и изучению физических факторов, которые способствуют увеличению выхода спонтанного излучения молекул монобромида и монохлорида ртути в сине-зеленой области спектра в комплексных средах.

В работе впервые осуществлены систематические исследования возбуждения смесей дигалогенидов ртути (HgBr2 и HgCl2) с инертными газами и азотом в газоразрядной плазме импульсно-периодического разряда (частота следования импульсов накачки - до 2 кГц).

При использовании гелия в качестве буферного газа в двухкомпонентных смесях “дигалогенид ртути-буферный газ” получены более высокие значения интенсивности излучения эксимерных молекул по сравнению с использованием неона, ксенона и азота. Существует область оптимальных давлений паров дигалогенидов ртути по интенсивности излучения эксимерных молекул HgBr* и HgCl* и она составляет 0.4-0.9 кПа для HgBr2 и 0.7-3.5 кПа для HgCl2. Измерения временных характеристик плазмы барьерного разряда выявили кореляцию между началом следования импульсов тока и излучения и тем самым подтвердили, что и при f = 1000 Гц образование молекул HgBr* и HgCl* происходит вследствие диссоциативного возбуждения дигалогенидов ртути электронным ударом.

Установлена возможность создания оптимальных концентраций дигалогенидов ртути в рабочих смесях атмосферного давления за счет диссипации энергии разряда и способность рабочих смесей эффективно работать при частотах следования импульсов накачки до 2 кГц.

При использовании многокомпонентных рабочих смесей реализован многоволновой режим работы эксимерных источников излучения в разных диапазонах длин волн. Рабочая смесь состава HgBr2/HgCl2/N2/Не является оптимальной по длительности работы и интенсивности излучения эксимерных молекул HgBr* и HgCl*. Использование указанной смеси позволило повысить среднюю мощность излучения в 5 раз по сравнению со смесью HgBr2/Не. Достигнута средняя мощность излучения 3 Вт при ККД 3%.

Для получения излучения молекул монобромида и монохлорида ртути впервые реализовано использование барьерного разряда атмосферного давления, в котором один из электродов является плазмовым. Применение разряда через диэлектрик и разряда по поверхности диэлектрика (происходящих одновременно) для возбуждения эксимерных молекул HgBr* и HgCl* приводит к увеличению мощности излучения в 1.5 раза по сравнению с применением только разряда через диэлектрик.

Выявлен механизм увеличения интенсивности излучения эсимерных молекул HgBr* и HgCl* в многокомпонентных рабочих смесях и установлено, что это увеличение происходит за счет передачи возбуждения от уровней A3У+u, B3Пg молекул азота и 3P2 атомов ксенона в столкновениях с молекулами дигалогенидов ртути. Амплитуда, длительность импульсов и длительность заднего фронта импульсов излучения моногалогенидов ртути в многокомпонентных смесях (HgBr2/HgCl2/Xe(N2)/He) в значительной мере зависят от парциального давления ксенона или азота. Длительность заднего фронта импульсов излучения в смесях HgBr2/HgCl2/Xe/He и HgBr2/HgCl2/N2/He больше в 1.3-2.4 и 1.4-14.5 раз, соответственно, по сравнению со смесью HgBr2/HgCl2/He.

Определен диапазон изменения значений параметра E/N, в пределах которого заселенности верхнего рабочего уровня (B 2У+1/2 - состояния) эксимерных молекул HgBr* и HgCl* в низкотемпературной слабоионизированной плазме на смесях дигалогенидов ртути с инертными газами являются максимальными. Согласование расчетов с экспериментом позволило оценить заселенности B 2У+1/2 - состояния молекул HgBr и HgCl для смеси HgBr2/HgCl2/N2/He, которые составляют значения ~1013 см-3 и

~1012 см-3, соответственно. Не только экспериментально, но и теоретически подтверждено, что в смесях с добавкой азота передача энергии от электронно-возбужденных молекул азота молекулам дибромида ртути является основной причиной увеличения интенсивности излучения молекул HgBr*.

Ключевые слова: эксимерная молекула, монобромид ртути, монохлорид ртути, газоразрядная плазма, эксимерные источники излучения, спектр излучения, импульс тока, импульс излучения.

Summary

Guivan N.N. Excitation of mercury monobromide and monochloride excimer molecules in working mixtures of gas-discharge radiation sources. - Manuscript.

Thesis on search of the scientific degree of candidate of physical and mathematical sciences, speciality 01.04.04. - physical electronics - Uzhgorod National University, Uzhgorod, 2002.

The systematic research of the excitation of mixtures of mercury dihalides (HgBr2 and HgCl2) with rare gases and nitrogen in gas-discharge plasma of a pulse-periodic discharge (pump pulse repetition rate was up to 2 kHz) has been carried out. The possibility of obtaining the optimal concentrations of mercury dihalides in working mixtures was established at the expense of discharge energy dissipation and capacity of working mixtures to effectively operate at pump pulse repetition rates up to 2 kHz. The mechanism of the emission power increase in excimer HgBr* and HgCl* molecules in multicomponent working mixtures of radiation sources of the visible range has been revealed. The range of change in the values of parameter E/N (E - electric field strength, N - total concentration of the mixture) was determined, within the limits of which the populations of the upper operating level (the B 2У+1/2 - state) of HgBr* and HgCl* excimer molecules in low-temperature weakly ionized plasma on the mixtures of mercury dihalides with rare gases are maximal.

Key words: excimer molecule, mercury monobromide, mercury monochloride, gas-discharge plasma, excimer radiation sources, radiation spectrum, current pulse, radiation pulse.

Размещено на Allbest.ru