Разработка радиометрических систем и методов полевых и дистанционных измерений радиоактивного загрязнения

Существуют даже простые задачи спектрометрии, в которых применение метода Монте-Карло может оказаться полезным. Например, чувствительность детекторов спектрометрических систем можно определялась расчетным путем. Однако даже в этих простых задачах существуют нюансы, которые нужно учитывать при использовании метода Монте-Карло. Например, эффект суммирования каскадных гамма-квантов, который в ряде случаев может заметно повлиять на величину рассчитываемых параметров.

Раздел 3.1 посвящен описанию способа учета эффекта суммирования каскадных гамма-квантов в расчетах калибровочных констант для спектрометрических систем высокого разрешения.

При выполнении работ по ликвидации ВХРАО, выводе из эксплуатации ядерных реакторов в НТК «Реабилитация» РНЦ «Курчатовский институт» применялась мобильная спектрометрическая система ISO-CART с коаксиальным ОЧГ детектором серии GEM (ORTEC), в основном предназначенная для измерения активности контейнеров, бочек с радиоактивными отходами. Однако для этой системы не были предусмотрены измерения в геометрии сосуда Маринелли и аэрозольных фильтров. Разработчиками таких систем предполагалось, что подобные измерения должны проводиться в лабораторных условиях с использованием стационарного оборудования и соответствующего программного обеспечения. Система ISO-CART является очень дорогостоящей, поэтому возникло желание расширить ее возможности и использовать для измерения активности счетных образцов в сосуде Маринелли и в аэрозольных фильтрах.

Если в сосуде Маринелли (или в геометрии аэрозольных фильтров) осуществляются измерения активности радионуклидов, ядра которых испускают каскадные гамма-кванты, то имеет место геометрический эффект, приводящий к снижению скорости счета в пиках полного поглощения аппаратурного спектра. Ядра таких радионуклидов испускают каскадные гамма-кванты с интервалом порядка 1пс, поэтому при близком расположении радионуклидов (источника излучения) к детектору велика вероятность регистрации нескольких квантов, но в силу невозможности временного разрешения детектором этих событий это приводит к наложению импульсов сигнала. Этот эффект чисто геометрический и не связан с активностью источника, когда вероятность одновременной регистрации импульсов пропорциональна квадрату скорости счета на выходе спектрометрического тракта. Такие совпадения приведут к уменьшению скоростей счета в каналах, соответствующих линиям полного поглощения.

В этом разделе показан способ учета таких событий при расчете аппаратурных спектров полупроводниковых германиевых детекторов методом Монте-Карло. Показано, что если не учитывать эффект суммирования каскадных гамма-квантов, то это может привести к занижению значений рассчитанных калибровочных коэффициентов на 15 и более процентов.

Раздел 3.2 посвящен описанию способа и его реализации при определении заглубления радионуклидов ¹³⁷Cs и ⁶⁰Со в бетоне с помощью спектрометрических систем высокого разрешения. После извлечения твердых радиоактивных отходов в помещениях (хранилищах) с бетонными стенами и покрытиями часто возникает необходимость удаления верхнего слоя бетона, содержащего радионуклиды, поэтому необходимо иметь предварительную информацию о толщине слоя, который нужно удалять. Если для анализа содержания радионуклидов в этой ситуации использовать метод пробоотбора, то для его реализации нужно применять дополнительное специальное оборудование, что делает такой анализ достаточно трудоемким и дорогостоящим.

2

Размещено на http://www.allbest.ru/

Рис. 17 Внешний вид спектрометрической системы «Канберра» в процессе измерения характеристик загрязнения бетона (Grenoble in the LAMA CEA France)

Определение характеристик загрязнения радионуклидов ¹³⁷Cs в бетоне может быть реализовано с использованием спектрометрической аппаратуры с полупроводниковым детектором (ППД). Высокое энергетическое разрешение ППД позволяет расширить возможности такой методики, в частности, помимо радионуклидов ¹³⁷Cs, осуществлять характеризацию загрязнений радионуклидов ⁶⁰Со, по-другому оценивать вклад излучения ЕРН и т.д.

При разработке и реализации методики измерений использовалась спектрометрическая система серии GEM (ORTEC) с коаксиальным ОЧГ детектором размером Ш69,8х53,9мм и 40% эффективностью по линии 1,33МэВ, а также совместно с сотрудниками Комиссариата по Атомной Энергии (CEA) (Маркуль, Франция), спектрометр «Канберра» с ОЧГ детектором размером Ш57х60мм. Детекторный блок этих систем имел свинцовую защиту цилиндрической формы с толщиной стенок 50мм. На рис. 17 показан внешний вид этой системы измерения.

Для разработки методики определения характеристик загрязнения бетона радионуклидами была разработана программа расчета аппаратурных спектров полупроводниковых детекторов, основанная на моделировании процесса переноса гамма-излучения методом Монте-Карло в условиях реальной геометрии измерения (см. рис. 17).

В этом разделе приведено обоснование методики измерения, указаны способы учета излучения ЕРН, дана информация по оценке точности определения измеряемых величин.

Первые измерения загрязнения бетона спектрометрической системой «Канберра» были проведены в Бренилизе (EDF Brennilis, France). Полученные значения поверхностной активности сопоставлялись с данными мощности дозы, определенными в точках измерения, что явилось только косвенным подтверждением оценки измеряемой величины. Однако для корректной оценки данных по активности и тем более по заглублению необходимы радиометрические измерения кернов образцов бетона, извлекаемых в процессе бурения скважин в точках измерения. Проведение этих работ планируется на ближайшее время.

Раздел 3.3 посвящен разработке и описанию спектрометрических способов оценки характеристик отработавшего ядерного топлива. Спектрометрический способ оценки характеристик облученного ядерного топлива относится к методам неразрушающего анализа. Часто это обстоятельство является важным и определяющим, т.к. ОЯТ представляет собой, как правило, высокоактивный материал, обращение с которым порой не позволяет проводить какие-либо операции по оценке его характеристик разрушающим способом. Основой такого спектрометрического способа является измерение аппаратурного спектра излучения как материалов самого ядерного топлива, так и продуктов деления. Однако получение аппаратурного спектра является необходимым, но не достаточным условием для определения характеристик топлива. Как правило, в этих случаях нужна дополнительная информация, позволяющая по результатам спектрометрических измерений получать количественную оценку основных характеристик облученного топлива. Такая дополнительная информация (значения различных калибровочных констант, необходимых зависимостей и т.п.) может быть получена расчетным путем с использованием метода Монте-Карло для условий реальной геометрии эксперимента (спектрометрического измерения). Метод Монте-Карло порой является единственным способом получения дополнительной информации, т.к. создание эквивалентного калибровочного источника либо не представляется возможным, либо не является универсальным в силу постоянно изменяющейся геометрии измерения (изменение формы, размера, структуры источника излучения). Поэтому использование метода Монте-Карло позволяет существенно расширить возможности спектрометрического способа оценки характеристик ОЯТ.

В этом разделе, на примере решения ряда конкретных задач, показаны возможности такого подхода определения характеристик ОЯТ. Типичными задачами такого рода являются задачи оценки глубины выгорания топлива, времени выдержки, величины обогащения и ряд других. Решение этих и подобных задач в значительной степени зависит от априорной информации, которая является важной составляющей в общей методологии спектрометрического способа определения характеристик ОЯТ. Поэтому то или иное методическое решение определяется наличием априорной информации конкретно решаемой задачи.

Рис. 18. Спектр излучения облученного ядерного топлива, полученный с помощью спектрометрического комплекса ISO-CART с полупроводниковым германиевым детектором (в нижней части - пики характеристического излучения урана)

Рис. 19. Идентификационные функции для твэлов С-36 (--) и ЭК-10(-----) для линии характеристического излучения 98,4 кэВ и экспериментальные данные, полученные по результатам спектрометрических измерений твэлов С-36 (?), ЭК-10 (Ў) и ТВС с твэлами С-36 (2

Размещено на http://www.allbest.ru/

), ЭК-10 (Д).

Наиболее важной оказалась задача по идентификации типов твэлов отработавшего ядерного топлива. При подготовке к вывозу на переработку отработавшего ядерного топлива с территории комплекса исследовательских реакторов и критических стендов РНЦ «Курчатовский институт» возникла необходимость идентификации отработавших тепловыделяющих сборок (ТВС) исследовательских реакторов ВВР-2 и ОР. При эксплуатации этих реакторов использовались ТВС с твэлами двух типов С-36 и ЭК-10, которые находились в бассейне выдержки более 25 лет. По внешнему виду отработавших ТВС и твэлов определить тип твэлов в конкретной сборке не представлялось возможным, т.к. ТВС и твэлы не имели никакой маркировки. В то же время требования отраслевого стандарта исключали возможность смешанной загрузки отработавших ТВС с твэлами разного типа в одну транспортную упаковку. По этой причине для идентификации ТВС по типу твэлов были разработаны две методики идентификации твэлов.

Одна из методик основана на разнице веса твэлов, однако процедура взвешивания не всегда реализуема, так как из некоторых отработавших ТВС твэлы не извлекаются. Это может быть связано как с разбуханием алюминиевой оболочки твэлов при их облучении, так и с длительностью их хранения. Кроме того, из-за конструктивных особенностей ТВС их алюминиевые каркасы не всегда имеют одинаковый вес, поэтому процедура взвешивания сборки может не дать достоверного результата.

Вторая методика основана на анализе спектральных характеристик облученного топлива твэлов и относится к методам неразрушающего анализа. Применение такой методики целесообразно, поскольку отработавшее ядерное топливо является высокоактивным материалом, т.к. активность некоторых отработавших ТВС превышает 2,6х10¹² Бк (~70 Ки) по ¹³⁷Сs.

Разработанная методика предполагает спектрометрические измерения на аппаратуре высокого разрешения и последующий анализ характеристического излучения облученного топлива и продуктов деления. Типичный аппаратурный спектр излучения ТВС показан на рис. 18. Возбуждение линий характеристического излучения облученного топлива происходит за счет процесса фотопоглощения атомами урана собственного излучения продуктов деления - ¹³⁷Cs. Собственное излучение ¹³⁷Cs при спектрометрических измерениях облученного топлива можно легко контролировать по скорости счета в пике полного поглощения с энергией 661,6 кэВ так же, как и характеристическое излучение урана.

Отношение скоростей счета в пиках полного поглощения ¹³⁷Cs и характеристического излучения урана не будет зависеть от интенсивности излучения продуктов деления, а будет определяться только количеством урана в образце, а значит, его глубиной выгорания и типом твэла. Для каждого типа твэла это отношение определяется своей идентификационной функцией: , где и - скорости счета в пиках характеристического излучения К-слоя атомов урана и собственного излучения ¹³⁷Cs твэла i-го типа. Типичные результаты идентификации типа твэлов показаны на рис.19, где приведены рассчитанные соответствующие идентификационные функции и экспериментальные данные, полученные по результатам спектрометрических измерений твэлов и сборок. Поскольку ТВС содержит несколько твэлов, характеристическое излучение урана возбуждается не только собственным излучением ¹³⁷Cs измеряемого твэла, но и излучением соседних твэлов. В работе дана оценка влияния излучения соседних твэлов сборки и указан способ его учета.

Глава IV. Приборы и методы определения характеристик загрязнения бета - излучающими радионуклидами

В процессе выполнения работ по ликвидации временных хранилищ радиоактивных отходов, расположенных на территории РНЦ «Курчатовский институт», помимо основных долгоживущих -излучающих радионуклидов ⁶⁰Со и ¹³⁷Cs, содержались радионуклиды ⁹⁰Sr, которые вместе с дочерними радионуклидами ⁹⁰Y являются чистыми -излучателями. ⁹⁰Sr занимает особое место из-за своей высокой подвижности в водной и почвенных средах. Являясь химическим аналогом стабильного кальция, ⁹⁰Sr может через пищевые цепочки попадать и накапливаться в костных тканях (⁹⁰Sr - остеотропный радионуклид), что делает его достаточно опасным с радиологической точки зрения. Это обстоятельство потребовало проведения постоянного контроля над содержанием ⁹⁰Sr в почве, воде и аэрозольных фильтрах.

Традиционным способом определения ⁹⁰Sr в этих ситуациях является радиохимический анализ, использующий методы выделения и концентрирования радионуклидов с последующим измерением их активности. Этот подход определения активности ⁹⁰Sr является достаточно трудоемким, долговременным и дорогостоящим. Альтернативой методам радиохимии могут служить радиометрические способы определения содержания ⁹⁰Sr. Недостатком радиометрического метода, как правило, является их низкая чувствительность по сравнению с методами радиохимии. Однако радиометрические способы измерения являются оперативными, дешевыми, что делает их вполне конкурентно способными, если измеряемые уровни активности ⁹⁰Sr выше предела их чувствительности.

В разделе 4.1 описан спектрометрический способ определения активности ⁹⁰Sr, позволяющий проводить измерения в полевых и лабораторных условиях. При разработке такого прибора важным является не только методическое обеспечение, но и особенности конструкции детектора, в регистрирующей части которого используется пластиковый сцинтиллятор с толщиной, которая выбиралась оптимальной для условий полевых измерений. Такой сцинтиллятор, из-за низкой плотности вещества (~1 г/см³ ) и атомного номера материала, имел низкую эффективность регистрации фонового -излучения техногенных и естественных радионуклидов. Внешний вид прибора показан на рис. 20.

Проблема определения удельной активности ⁹⁰Sr и его равновесного дочернего радионуклида ⁹⁰Y по результатам -спектрометрических измерений заключается в выделении полезного сигнала, обусловленного регистрацией -частиц ⁹⁰Y, на фоне сигнала детектора, связанного с регистрацией - и -излучений ЕРН и техногенных радионуклидов.

Основной задачей разрабатываемой методики являлось определение способа выделения полезного сигнала, что обычно связано с нахождением оптимальных границ рабочих энергетических интервалов в измеряемом спектре и оценкой фоновой составляющей сигнала. Для решения этой задачи была создана математическая модель детектора, позволяющая рассчитывать аппаратурные - и -спектры излучения техногенных и естественных радионуклидов. Такая модель детектора основана на монте-карловском моделировании процессов переноса и взаимодействий - и -частиц в почве и чувствительном объеме детектора.

а)

б)

Рис. 20 Внешний вид прибора для измерения активности ⁹⁰Sr в полевых и лабораторных условиях. а) - сцинтилляционный детектор и переносной спектрометр «Колибри». б) - общий вид прибора с ПК

Энергетическая разметка шкалы спектрометра осуществлялась с помощью -излучения источника ²²Na. Из-за отсутствия процесса фотопоглощения в пластиковом сцинтилляторе аппаратурный спектр не содержал пиков линий 511 и 1275кэВ, а имел только комптоновские части спектра, соответствующие этим линиям, с положением на энергетической шкале их краев с энергиями 341 и 1062кэВ, которые были размыты, и их положение определялось по точкам перегиба после процедуры сглаживания и дифференцирования спектра программным способом. Калибровка детектора проводилась с помощью раствора ⁹⁰Sr в воде с известной удельной активностью.

Величина минимальной измеряемой активности (МИА) стронция предложенным методом составляет не менее 60Бк/кг в отсутствии других техногенных радионуклидов и ~75 Бк/кг при наличии в почве только радионуклидов ¹³⁷Cs с удельной активностью до 100кБк/кг. Присутствие радионуклидов ⁶⁰Со большой активности в почве (что является редким, но возможным событием) приводит к изменению значения МИА примерно в 2 раза и составляет ~160Бк/кг. Для случая измерения в лабораторных условиях общей активности тонких проб (при отсутствии самопоглощения в ней -частиц) значение МИА составляет величину не менее 0,5 Бк. При измерениях образцов грунта, бетонных конструкций для исключения влияния гамма-излучения техногенных радионуклидов и ЕРН предполагается проведение двух измерений - основного и дополнительного (с тонким алюминиевым фильтром, задерживающим бета-частицы). Для оценки вклада бета-излучения ЕНР в основной спектр используется корреляционная зависимость гамма-излучения ЕРН дополнительного спектра.

В разделе 4.2 приведены примеры использования прибора при измерениях активности ⁹⁰Sr в лабораторных и полевых условиях.

Рис. 21. Распределение удельной активности ⁹⁰Sr на днище хранилища РАО

В лабораторных условиях проводились измерения общей активности аэрозольных фильтров и образцов пыли, грязи, образованной на рабочих поверхностях транспортеров, экскаваторов и другой специальной техники (мазки). Отличительной особенностью этой ситуации является наличие тонкой пробы, в которой практически не происходит поглощения и потери энергии -частиц ⁹⁰Sr(⁹⁰Y). Измерение ⁹⁰Sr(⁹⁰Y) в тонких счетных образцах проводились также в процессе совместной работы с коллегами из Центра Гельмгольца (Германия, Мюнхен) для определения его содержания в дентине зубов. Эта проблема связана с разработкой метода оценки дозовой нагрузки, которую получает человек, находящийся длительное время в аварийной зоне, например, проживающий в зоне реки Течи.

Измерения по предложенной методике в полевых условиях проводились в хранилище №6 (ВХРАО, РНЦ «Курчатовский институт») после извлечения из него твердых радиоактивных отходов. Зона обследования представляла собой часть днища хранилища, которая имела грунтовую основу без бетонного покрытия. Ее размер составлял ~4х10м.

В полевых условиях проводились измерения удельной активности почвы пойменных участков реки Течи. В точках измерений (расположенных на ландшафтных профилях) создавались скважины, из которых извлекался почвенный керн. Измеренные активности слоев керна давали информацию о распределении стронция по глубине почвы.

На рис. 22 приведены данные о распределении удельной активности ⁹⁰Sr по глубине в одной из ландшафтных точек в районе Метлино (санитарно-защитная зона ПО «Маяк»).

На начальной стадии отработки технологии по переработке гекса- и тетрафторида урана на Кирово-Чепецком химическом комбинате (КЧХК) часть технологического оборудования и его территории были загрязнены мелкодисперсной фракцией неравновесного ²³⁸U.

Рис.22. Распределения удельной активности ⁹⁰Sr по глубине в точке ландшафтного профиля измерений (р-н Метлино) Рис. 23. Аппаратурные в-спектры источников ⁹⁰Sr(⁹⁰Y) и ²³⁸U(^234mPa)). Штриховой областью отмечен рабочий диапазон спектра, по которому осуществляется оценка активности стронция и урана.

В 2007-2008 гг. были проведены обследования радиоактивно загрязненных объектов и территории КЧХК. Неравновесный ²³⁸U в течение трех, четырех месяцев приходит в равновесие только с дочерними продуктами распада ²³⁴Th и ^234mPa. Последний из них ^234mPa по своим характеристикам, как - излучатель, практически полностью идентичен ⁹⁰Y, который находится в равновесии со ⁹⁰Sr. Поэтому радиометрический способ измерения по спектру излучения - частиц ^234mPa не будет отличаться от измерений характеристик загрязнения ⁹⁰Sr. Подтверждением этому являются аппаратурные спектры излучения ⁹⁰Sr(⁹⁰Y) и эталонного поверхностного источника ²³⁸U(^234mPa) (К101), представленные на рис. 23.

Глава V. Способы контроля радиационной обстановки по данным дистанционных измерений гамма-локатора

Гамма-локатор - это автоматизированная система дистанционного измерения радиоактивных загрязнений, предназначенная для оценки радиационной обстановки аварийных объектов, территорий проведения реабилитационных работ по ликвидации временных хранилищ радиоактивных отходов, объектов использования атомной энергии, объектов хранения радиоактивных источников и т.п. Эта система также может быть использована и для мониторинга радиационной обстановки на этих объектах и их территориях. Применение дистанционных методов измерения сокращает дозовые нагрузки на персонал, обеспечивающий радиационный контроль выше перечисленных объектов, поскольку исключает в процессе измерения присутствие персонала внутри аварийных объектов.

Применение систем автоматизированного дистанционного измерения уровней радиоактивного загрязнения - гамма-локаторов - в помещениях, загрязненных в результате радиационных аварий, позволяет получать компьютерную базу данных о распределении плотности активности по всем внутренним поверхностям помещения, что дает информацию для проведения и оптимизации, и моделирования реабилитационных работ с последующей оценкой их эффективности.

Гамма-локатор содержит измерительный блок, который состоит из спектрометрического детектора, имеющего защиту и коллиматор. Измерительный блок располагается на поворотном устройстве, которое обеспечивает сканирование всей поверхности аварийного помещения. Сканирование происходит с заданным угловым шагом с помощью датчиков поворота по двум углам сферической системы координат - полярному и азимутальному. Измерительный блок снабжен также видеокамерой, которая дает видеоизображение элемента объекта обследования при каждом угловом положении коллимированного детектора. В помещениях (объектах) с неизвестной (неполной) информацией о внутреннем строении (например, как следствие аварийной ситуации), применение гамма-локатора возможно с лазерным дальномером, который определяет расстояние до обследуемой поверхности при определенной (угловой) ориентации коллимированного детектора в процессе измерения.

В зависимости от характера загрязнения поверхности обследуемого объекта выбирается тот или иной способ реконструкции мощности дозы внутри него. Самой простой ситуацией является случай, когда загрязнение имеет поверхностный характер.

Раздел 5.2 посвящен описанию и реализации способа восстановления распределения мощности дозы по результатам дистанционных измерений загрязнений поверхностного характера внутри обследуемого объекта. Такой случай восстановления был реализован при обследовании машинного зала 4-ого блока Чернобыльской АЭС, результаты которого представлены на рис.24.

В разделе 5.3 описаны методы расчета мощности дозы внутри обследуемых объектов по данным дистанционного измерения загрязнений объемного характера. Если загрязнения в машинном зале носили поверхностный характер, то в реакторном зале ЧАЭС ситуация существенным образом отличалась. Это было связано с тем, что в результате разрушений, вызванных аварией, загрязнения носили явно выраженный объемный характер.

В такой ситуации детектор гамма-локатора регистрирует не только нерассеянное излучение источника, но и многократно рассеянное и отраженное излучение, доля которого может быть достаточна велика. Этим и объясняется иной подход в способе восстановления картины распределения мощности дозы в таком случае. Если в первом варианте (поверхностное загрязнение) допустимым являлось использование детектора, работающего в счетном режиме, то для случая объемного загрязнения восстановить картину распределения мощности дозы возможно только по результатам спектрометрических измерений. При объемном характере загрязнения были рассмотрены и проанализированы различные способы восстановления мощности дозы внутри центрального зала. На рис. 25 представлена картина распределения мощности дозы на одной из горизонтальных плоскостей внутри центрального зала 4-го блока ЧАЭС.

2

Размещено на http://www.allbest.ru/

Рис. 24. Распределение мощности экспозиционной дозы на уровне 1 м от пола (А) и вблизи потолка (Б) в машинном зале 4-ого блока ЧАЭС Рис. 25. Распределение мощности эквивалентной дозы в плоскости на уровне расположения гамма-локатора. 2

Размещено на http://www.allbest.ru/

- место установки гамма-локатора при измерениях в реакторном зале 4-го блока ЧАЭС.

В результате многолетней научно-производственной деятельности РНЦ «Курчатовский институт» накопилось большое количество радиоактивных отходов, которые направлялись во временные хранилища, расположенные на территории института. В конце 2001 г. было принято решение о ликвидации этих хранилищ, реабилитации площадки их размещения и прилегающих участков загрязненной территории института. В 2002-2006 гг. были проведены реабилитационные работы, в ходе которых использовались системы дистанционных измерений (гамма-локаторы) загрязнения территории, что позволило контролировать радиационную обстановку как на площадке временных хранилищ радиоактивных отходов (ВХРАО), так и в ближайшей окрестности (зоне городской жилой застройки).

2

Размещено на http://www.allbest.ru/

2

Размещено на http://www.allbest.ru/

Рис. 26. Внешний вид гамма-локатора, используемого для оценки радиационной обстановки во время выполнения реабилитационных работ по ликвидации ВХРАО.

Рис. 27. Распределение мощности эквивалентной дозы в горизонтальной плоскости на высоте 1м над территорией площадки ВХРАО, восстановленное по результатам измерений гамма-локатора.

Гамма-локатор располагался на крыше прилегающего к площадке ВХРАО здания, на высоте 25 м от уровня земли. Если загрязнение почвы после аварии на ЧАЭС происходило в результате атмосферных выпадений и в начальный период имело чисто поверхностный характер, то территория на площадке ВХРАО имела объемный характер загрязнения. Это определялось спецификой выполнения работ как в процессе загрузки хранилищ радиоактивными отходами, так и при проведении реабилитационных мероприятий.

Была разработана модель реконструкции радиационной обстановки, в которой все источники излучения (контейнеры с РАО, вскрытые хранилища, загрязненная почва на территории площадки и т.п.) заменялись в горизонтальных направлениях неравномерно распределенными в почве с заглублением в 3 дсп. Таким образом создавался почвенный псевдоисточник с толщиной дозообразующего слоя ~ 30 см, и по результатам сканирования определялась характеристика (поверхностная активность) такого почвенного псевдоисточника.

Такая информация позволяет восстанавливать картину дозового распределения на территории площадки ВХРАО. Особенностью данной задачи являлся тот факт, что дозовые характеристики поля излучения нужно было определять далеко за пределами территории ВХРАО, т.е. на больших расстояниях, а это означало, что роль рассеянного излучения в воздухе становилась определяющей. Решать такую задачу возможно только с привлечением предварительных данных, полученных методом Монте-Карло. В работе рассмотрены как способы представления этих данных, так и метод реконструкции дозовых полей. Реконструкция дозовых полей осуществлялась в горизонтальных плоскостях на различных высотах от 1 до 50 м. На рис. 26 показан внешний вид гамма-локатора, а на рис. 27 приведена картина распределения мощности дозы, восстановленная по результатам сканирования гамма-локатором территории ВХРАО.

В процессе эксплуатации этой системы контроля проводились оценки точности восстановления мощности дозы на загрязненной территории путем сравнений результатов прямых измерений и данных расчетов. В целом, расхождения между результатами измерений и восстановленными данными не превышали 20ч30%.

Гамма-локатор мог работать не только в режиме сканирования, но и в режиме мониторинга, т.е. осуществлять дистанционный контроль радиационной обстановки конкретного объекта, например, вскрытого хранилища РАО. Информация о спектре регистрируемого излучения коллимированного детектора, изображение видеокамеры и другие данные по каналу Интернета поступала на компьютеры сотрудников и руководителей подразделений, для оперативного вмешательства в случае нештатной ситуации, возникающей в процессе выполнения реабилитационных работ.

Глава VI. Сцинтилляционные детекторы на основе кремниевых фотоприемников

В большинстве разработанных радиометрических приборов и систем использовались компактные спектрометрические сцинтилляционные детекторы с кремниевыми фотодиодами. В этих радиометрических приборах, как правило, применялись детекторы со свинцовой защитой и коллиматором, поэтому для оптимизации их веса необходимо было иметь детекторы с минимальным объемом. Минимизировать объем детектора позволяют, в отличие от традиционных фотоэлектронных умножителей, компактные кремниевые фотоприемники. Кроме того, помимо компактности, основными преимуществами таких фотоприемников являются отсутствие влияния на их работу магнитного поля, невысокое напряжение питания и другие. В последнее время в качестве фотоприемников сцинтилляционных детекторов, помимо кремниевых фотодиодов, применяют твердотельные фотоумножители, которые также имеют ряд других преимуществ по сравнению с кремниевыми фотодиодами. Все это стимулировало разработку и развитие определенного класса сцинтилляционных детекторов с кремниевыми фотоприемниками, которые нашли свое применение для решения ряда задач радиометрии.

Раздел 6.1 посвящен разработке математической модели сцинтилляционных детекторов, созданных с использованием фотоприемников на основе кремниевых фотодиодов. Основной задачей модели спектрометрических сцинтилляционных детекторов является получение аналитических выражений, определяющих основные характеристики детекторов, например, такие как энергетическое разрешение. В основе модели положено рассмотрение многоступенчатой цепочки преобразований от момента поглощения гамма-кванта в сцинтилляторе до образования электронно-дырочных пар в фотодиоде. Каждый этап преобразования является случайным процессом, поэтому на выходе цепочки число электронно-дырочных пар, рожденных в фотодиоде, будет являться случайной величиной, дисперсия которой и будет определять энергетическое разрешение такого детектора. Полученное аналитическое выражение для энергетического разрешения таких детекторов является многокомпонентным. Каждый компонент имеет свое физическое содержание и связан с различными факторами - от пространственной неоднородности светосбора, внутреннего разрешения сцинтиллятора и так далее, и до аддитивной составляющей шума электроники. Рассмотрены возможные механизмы формирования внутреннего разрешения сцинтилляторов, обусловленные влиянием как неоднородности распределения концентрации атомов активатора, так и непропорциональности световыхода от энергии образованных в сцинтилляторе фотоэлектронов и Оже-электронов. Такая математическая модель позволила осуществлять прогноз предполагаемых характеристик создаваемых спектрометрических детекторов, что в дальнейшем подтвердили результаты измерений метрологических характеристик созданных детекторов с различным объемом сцинтиллятора от 1 до 300 см³.

Раздел 6.2 посвящен разработке математической модели сцинтилляционных детекторов, созданных с использованием фотоприемников нового поколения, так называемых твердотельных фотоумножителей (Solid State Photomultiplier (SSPM)), или кремниевых фотоумножителей (Si Photomultiplier (SiPM)).

Твердотельный ФЭУ представляет собой многопиксельный фотоумножитель. Выходы всех пикселей через нагрузочные резисторы присоединены к общему выходу прибора. Каждый пиксель представляет собой pn-переход, к которому приложено напряжение обратного смещения, превышающее пробойное (60 В). В этом случае пиксели работают в гейгеровском режиме. Квант света, попадая в активную область пикселя, генерирует первичный электрон, который вызывает в пикселе гейгеровский разряд, прекращающийся при падении напряжения на пикселе ниже пробойного. Коэффициент усиления заряда отдельного пикселя составляет ~10⁶. Несмотря на то, что каждый пиксель работает как независимый гейгеровский элемент, весь прибор может работать как аналоговый, так как величина заряда на выходе такого фотоумножителя определяется суммой зарядов всех его пикселей, сработавших от воздействия световой вспышки сцинтиллятора. Детекторы с твердотельными ФЭУ как правило имеют нелинейную энергетическую шкалу. Это обусловлено наличием у пикселей фотоприемника мертвого времени, т.е. времени необходимого для восстановления работоспособности пикселя после гейгеровского разряда. Это означает, что при поглощении гамма-кванта бульшей энергии в сцинтилляторе также рождается бульшее количество световых фотонов, часть из которых оказывается незарегистрированной, так как попадает на пиксель в тот момент, когда он находится в состоянии гейгеровского разряда или восстановления. В этом случае возникает непропорциональная зависимость между поглощенной энергией и числом фотонов, зарегистрированных фотоприемником, что и приводит к нелинейности энергетической шкалы детектора.

По сравнению с традиционными лавинными фотодиодами (ЛФД) такой фотоприемник имеет ряд преимуществ, в частности: значительно более высокий коэффициент внутреннего усиления (для ЛФД это ~10³), невысокое напряжение обратного смещения и слабую зависимость коэффициента внутреннего усиления от изменений напряжения смещения и температуры. Эти преимущества позволяют использовать такой прибор в качестве фотоприемника сцинтилляционных детекторов, предназначенных для решения спектрометрических задач определенного класса.

Значительная часть математической модели детектора с твердотельным ФЭУ повторяет описание детектора с фотодиодом, но и имеет ряд отличительных особенностей. Например, на характеристики сцинтилляционных детекторов с такими твердотельными ФЭУ существенное влияние оказывает процесс рождения инфракрасных фотонов при гейгеровском разряде пикселей, часть из которых через отражение в кристалле сцинтиллятора вновь попадает на пиксели фотоприемника, вызывая дополнительные гейгеровские разряды (effects of crosstalk). В работе показано, что этот дополнительный процесс оказывает влияние на энергетическое разрешение детектора.

Существенным для этого типа фотоприемников являются временные характеристики сцинтиллятора, т.е. его время высвечивания. Условно сцинтилляторы можно разделить на быстрые и медленные. Для быстрых сцинтилляторов отдельные пиксели, в которых произошел гейгеровский разряд, не успевают восстановиться за время высвечивания и выбывают из дальнейшего участия, в то время как у медленных сцинтилляторов за время высвечивания отдельные пиксели успевают восстанавливаться несколько раз. От этого зависит степень линейности энергетической шкалы спектрометрического детектора.

Создание математической модели дает понимание роли и влияния различных процессов на характеристики детекторов, что позволяет делать оптимальным процесс их разработки и изготовления.

На основе кремниевых фотоумножителей были разработаны спектрометрические детекторы со сцинтилляционными кристаллами CsI(Tl), LGSO и LaBr₃. При разработке и изготовлении детекторов гамма-излучения использовались твердотельные ФЭУ российского производства с чувствительной площадью размером 1, 4 и 9 мм² (576, 1764 и 8100 пикселей соответственно), изготовленные в ООО «Центр Перспективных Технологий и Аппаратуры».

На рис. 28 приведены примеры аппаратурных спектров детекторов с кристаллом сцинтиллятора CsI(Tl) при регистрации гамма-квантов различного энергетического диапазона.

Важной характеристикой таких детекторов является их способность сохранять форму спектра при измерениях в мощных радиационных полях гамма-излучения. Для этого детектора также были проведены исследования на предмет влияния загрузки детектора на изменение формы аппаратурного спектра. С этой целью проводились измерения спектров гамма-излучения ¹³⁷Cs в полях в широком диапазоне экспозиционной дозы до 27 Р/ч (~0,26Зв/ч). Эти результаты исследования показали, что такие детекторы можно использовать для спектрометрических измерений в полях гамма-излучения с экспозиционной дозой в несколько десятков Р/час.

Рис. 28 Аппаратурные спектры излучения изотопа ²⁴¹Am (а) и ²²Na (б). Разрешение для пиков полного поглощения с энергией 60 кэВ составляет 24%, 511 кэВ - 7.7% и 1275кэВ - 4.7%.

Были проведены исследования влияния температуры внешней среды на характеристики сцинтилляционных детекторов с твердотельными фотоумножителями. Было показано, что такие детекторы хорошо сохраняют свои характеристики до температур 55^оС.

В разделе 6.3 описаны нейтронные детекторы, созданные на основе твердотельных кремниевых фотоумножителей. Сцинтилляционные кристаллы для детекторов нейтронного излучения изготавливают из материалов, содержащих изотопы или , т.к. они могут участвовать в экзотермических реакциях типа с выделением энергии, которая в сцинтилляторах преобразуется в световую. Для создания нейтронных детекторов на основе твердотельного ФЭУ были использованы кристалл размером 13х13мм и сцинтилляционный экран, созданный из мелкокристаллического порошка на основе .

В таких сцинтилляторах на атомах тепловые нейтроны участвуют в экзотермической реакции :

с выделением энергии 4,8 МэВ, которая распределяется между тритоном и б-частицей в соотношении 2,73 и 2,05 МэВ.

Регистрация тепловых нейтронов сопровождается выделением в сцинтилляторе энергии 4,8МэВ, что приводит к образованию пика в амплитудном спектре детектора. На рис. 29 приведены аппаратурные спектры излучения источника, полученные с кадмиевым фильтром и без него (кадмиевое отношение равно 4,5).

Достоинством таких нейтронных детекторов, созданных на основе кремниевых фотоумножителей, является их компактность. Одним из недостатков этого детектора является его высокая чувствительность к гамма-излучению, что ограничивает их применение для случаев, когда высокий фон гамма-излучения. Этот недостаток можно преодолеть, если использовать тонкие сцинтилляционные экраны, чувствительные к тепловым нейтронам. Толщина таких экранов составляет несколько сот микрометров, поэтому эффективность регистрации гамма-квантов невелика, и, кроме того, даже если такое взаимодействие происходит, то высокоэнергетические вторичные электроны имеют пробеги, превышающие толщину экрана. В таких ситуациях электроны оставляют незначительную часть своей энергии, при этом формируется сигнал малой амплитуды, который соответствующим подбором порога дискриминации можно отсекать при формировании счетного режима регистрации нейтронов.

Рис. 29. Амплитудный спектр сигнала детектора, полученный при регистрации нейтронов и гамма - квантов источника . 1 - спектр получен при наличии 20см слоя замедлителя нейтронов из полистирола, 2 - с кадмиевым фильтром толщиной 1мм. В верхнем левом углу показан разностный спектр, обусловленный регистрацией тепловых нейтронов.

Рис. 30. Амплитудное распределение сигнала при регистрации тепловых нейтронов детектором со сцинтилляционным экраном.

Такие детекторы были созданы на основе сцинтилляционных экранов из . Такой экран изготавливают из мелкокристаллического порошка (с размером зерен в соотношении - 1,5/5мкм и весовой смесью - 4:1) с эффективной плотностью 2,4г/см³. Зерна из являются сцинтилляционным материалом, поэтому чувствительны к б-частице и тритону, образующимся в реакции и вызывающим свечение с длиной волны 450нм. Для увеличения чувствительной поверхности детектора использовался специальный оптический световод конической формы (фокон) с переходом от диаметра 10 до 2мм, что позволило увеличить чувствительную поверхность в 25 раз. Эффективность регистрации детектора оказалась порядка 13%, а кадмиевое отношение - равным 7.

При использовании сцинтилляционных экранов в аппаратурном спектре не наблюдается пика тепловых нейтронов (см. рис. 30), и обусловлено это сильной пространственной зависимостью величины светосбора. Свет в экране имеет сильное самопоглощение, причем он примерно в два раза ослабляется в слое порошка толщиной в 40мг/см². Кроме того, в сцинтилляционном экране б-частицы и тритон в реакции рождаются в зернах порошка , а регистрируются в зернах . При этом часть своей энергии б-частицы и тритоны теряют на пути их движения к сцинтилляционным частицам .

Слабая чувствительность такого детектора к гамма-излучению дает возможность использовать их для измерения нейтронов работающих реакторов и других энергетических установок или при различных поставарийных ситуациях с высоким фоном гамма - излучения.

ОСНОВНЫЕ РЕЗУЛЬТАТЫ И ВЫВОДЫ РАБОТЫ

В результате выполненной работы был развит методологический подход, основанный на создании математических моделей, позволяющий разрабатывать приборы и системы для дистанционных и полевых измерений радиоактивного загрязнения, решать специальные измерительные задачи и осуществлять обработку результатов измерений. Созданные модели основаны на использовании метода Монте-Карло, что дает возможность по результатам измерений получать исчерпывающие характеристики загрязнений и проводить расчеты радиационной обстановки. Проведенная работа позволила получить следующие основные результаты.

1. Разработан метод радиометрического определения характеристик загрязнения почвы радионуклидами ¹³⁷Cs в полевых условиях с помощью коллимированного спектрометрического детектора. Такой метод позволяет без какой-либо априорной информации о заглублении измерять поверхностную активность ¹³⁷Cs в дозообразующем слое почвы (~25-35 см (3дсп)) от уровней загрязнения ~ 20кБк/м², определять толщину слоя, в котором находится свыше 80% общего содержания ¹³⁷Cs, выявлять и оценивать толщину верхнего чистого слоя почвы.

2. Созданы радиометрический прибор и метод для оперативного измерения поверхностной активности радионуклидов ¹³⁷Cs в донных отложениях с использованием водного погружного детектора. Этот способ позволяет исключить применение процедуры пробоотбора, требующей специального оборудования и приспособлений. Минимальная измеряемая активность при времени экспозиции 5 мин составляет 20 кБк/м²(~0,5 Ки/м²). Пространственное разрешение погружного детектора равно ~50см, т.е. площадь обследования в стандартном положении детектора равна 0,2 м².

3. Разработаны аппаратурное и методическое обеспечение для измерения удельной активности ¹³⁷Cs и⁶⁰Со(¹⁵²Eu) вдоль технологических скважин, с использованием погружных детекторов, работающих в спектрометрическом и токовом режимах. Такие приборы позволяют определять характер распределений радионуклидов по глубине почвы, загрязненной в результате аварийных выпадений (авария на ЧАЭС), вблизи временных хранилищ радиоактивных отходов или сброса радиоактивных отходов в гидросистему рек (пойма р. Течи, Енисея). Пространственное разрешение коллимированных детекторов по глубине равно 5см. Минимальная измеряемая удельная активность ¹³⁷Сs (t_exp=180с, погрешность 50%) - 50Бк/кг (спектрометрический детектор - V_сцин=5,7см³). Для токового детектора минимальная измеряемая удельная активность составляет по ¹³⁷Сs - 10кБк/кг, по ⁶⁰Со - 2,5кБк/кг.

4. Разработан экспресс-метод для измерения удельной эффективной активности ЕРН в сыпучих строительных материалах и изделиях, отходах промышленного производства, используемых в качестве строительных материалов в условиях контроля на объекте.

5. Разработаны методы расчета мощности дозы на загрязненных территориях с учетом влияния естественного ландшафта, лесного покрова по данным радиометрической съемки и способы оценки радиационной обстановки аварийных объектов по данным дистанционных измерений системы радиационного контроля (гамма-локатор).

6. Разработан способ определения уровня загрязнений бетона радионуклидами ¹³⁷Сs и ⁶⁰Со с использованием спектрометрических систем высокого разрешения.

7. Разработан спектрометрический метод оценки характеристик отработавшего ядерного топлива для идентификации ТВС по типу твэлов с применением мобильных спектрометрических систем с ОЧГ детектором.

8. Созданы аппаратурное и методическое обеспечение для определения активности ⁹⁰Sr(⁹⁰Y) и неравновесного ²³⁸U(^234mPa) в присутствии техногенных радионуклидов ¹³⁷Сs и ⁶⁰Со при проведении обследований загрязненных территорий, производственных объектов использования атомной энергии и реабилитационных работ (в полевых условиях). Минимальная измеряемая активность стронция в почве составляет 60 Бк/кг, а при наличии радионуклидов ¹³⁷Cs и ⁶⁰Со (с удельной активностью до 100кБк/кг) составляет ~75ч100 Бк/кг. Минимальная измеряемая активность стронция тонких счетных образцов (аэрозольных фильтров) равна 0,5 Бк.

9. Разработаны спектрометрические детекторы гамма- и нейтронного излучения с кремниевыми фотоприемниками нового поколения (фотодиоды и твердотельные фотоумножители) с использованием результатов математических моделей. Такие детекторы нашли применение в большинстве выше перечисленных разработанных приборов и систем радиационного контроля.

ОСНОВНЫЕ ПУБЛИКАЦИИ ПО ТЕМЕ ДИССЕРТАЦИИ

загрязнение радиометрический прибор

Статьи в журналах, рекомендованных ВАК

1. Говорун А.П., Ликсонов В.И., Потапов В.Н., Уруцкоев Л.И., Чесноков А.В., Щербак С.Б. Метод определения плотности загрязнения и оценка глубины проникновения в почве ¹³⁷Cs. Атомная энергия. т.78, №3, Март 1995, стр. 199-204.

2. О.П. Иванов, В.Н. Потапов, С.Б. Щербак. Расчет мощности экспозиционной дозы гамма-излучения над плоской поверхностью с неравномерно распределенной активностью радионуклидов. Атомная энергия, т. 79, вып. 2, с. 130-134 (1995).

3. А. П. Говорун, В. И. Ликсонов, В.Н. Потапов, Л. И. Уруцкоев, А. В. Чесноков, С.Б. Щербак, М.В. Иваницкая. Cпособ определения удельной активности ⁹⁰Sr в почве методом полевой спектрометрии. Вопросы радиационной безопасности. Журнал ПО «Маяк», № 2, c. 42-50, 1997.

4. С.М. Игнатов, В.Н. Потапов, Л.И. Уруцкоев, А.В. Чесноков, С.Б. Щербак. Автоматизированная система дистанционного определения характеристик полей фотонного ионизирующего излучения аварийных объектов. ПТЭ, № 4, с. 134-139, 1998.

5. Говорун А.П., Иванов О.П., Ликсонов В.И., Потапов В.Н., Уруцкоев Л.И., Чесноков А.В., Щербак С.Б. Прибор для измерения поверхностной активности ¹³⁷Cs в почве методом полевой радиометрии. «Контроль. Диагностика» № 4, 1999, с. 23-27

6. В.П. Смирнов, С.М. Игнатов, В.Н. Потапов, Л.И. Уруцкоев, А.В. Чесноков. Радиационный фон естественных радионуклидов строительных материалов. Строительные материалы. №4, 1999, с. 17-19.

7. Потапов В.Н., Игнатов С.М., Чиркин В.М., Линник В.Г. Радиометрический способ измерения активности радионуклидов ¹³⁷Cs в донных отложениях с использованием водного погружного детектора//Атомная Энергия. - 2001. - Вып.3. - Т.9. - с. 216-222

8. Потапов В.Н., Чесноков А.В., Щербак С.Б. Расчет распределения мощности эквивалентной дозы на основе данных, полученных с помощью гамма-локатора// Атомная энергия. Т.92, вып. №4, 2002, с. 324-332.

9. Мартыненко В.П., Линник В.Г., Говорун А.П., Потапов В.Н. Сопоставление результатов полевой радиометрии и отбора проб при исследовании распределения ¹³⁷Cs в почвах Брянской области//Атомная энергия. - 2003. -Т. 95. вып. №4. - с. 312-319.

10. Линник В.Г., Сурков В.В., Потапов В.Н., Волосов А.Г., Коробова Е.М., Боргуис А., Браун Дж. Литолого-геоморфологические особенности распределения радионуклидов в пойменных ландшафтах р. Енисей//Геология и геофизика. - 2004. - №10. - С. 1220-1234.

11. Линник В.Г., Волосов А.Г., Коробова Е.М., Борисов А.П., Потапов В.Н., Сурков В.В., Боргуис А., Браун Дж., Алексеева Т.А. Распределение техногенных радионуклидов в аллювиальных отложениях и фракциях почв в ближней зоне Красноярского ГХК//Радиохимия. - 2004. - Т.46. - №5. - С.471-476.

12. Линник В.Г., Сурков В.В., Потапов В.Н. Оценка современной динамики осадконакопления в пойме р. Енисей на основе ландшафтно-гидрологического, литологического и радиометрического анализа (на примере острова Черемухов)// Геоморфология. - 2005. - №.3. - С.42-51.

13. Игнатов С.М., Ликсонов В.И., Потапов В.Н., Уруцкоев Л.И., Чесноков А.В.Определение удельной активности Sr-90 в почве методом полевой радиометрии. «Контроль. Диагностика» № 1, 1999 г., с. 25-28

14. Волкович А.Г., Потапов В.Н., Смирнов С.В., и др. Измерение полей фотонного ионизирующего излучения в реакторном зале 4-го блока Чернобыльской АЭС// Атомная энергия, 2000, т. 88, вып. 3, с. 203-207.

15. Волков В.Г., Волкович А.Г., Данилович А.С., Потапов В.Н. и др. Особенности подготовки и вывоза на переработку отработавшего ядерного топлива с территории комплекса исследовательских реакторов и критических стендов РНЦ «Курчатовский институт»// Атомная энергия, 2009, т. 106, вып. 4, с.201-209.

16. Потапов В.Н., Волкович А.Г., Симирский Ю.Н. Спектрометрический способ оценки характеристик отработавшего ядерного топлива// Атомная энергия, 2009, т. 106, вып. 5, с. 273-277.

17. Игнатов С.М., Маневский Д.А., Потапов В.Н., Чиркин В.М. Сцинтилляционный детектор гамма - излучения на основе твердотельного фотоумножителя// ПТЭ, 2007, №3, с.1-6.