Электризация неорганических диэлектриков при импульсном электронном облучении

Рис. 7. Временные зависимости накопления заряда Q(t) в различных диэлектриках: 1 - ПММА, 2 - плавленом кварце, 3 - L1F, 4 - KI; 5 - импульс тока ускорителя, 6 - временная зависимость Q₀

Второй цикл экспериментов проводился с помощью методики измерения импульсных токов в диэлектриках. Методика основана на регистрации токов, протекающих в цепи заряжения диэлектрика в момент облучения электронным импульсом.

Схема подключения диэлектрика при облучении электронным пучком ускорителя ГИН-400 показана на рис. 8. Электроны инжектируются непосредственно в образец. Металлический коллиматор 1 ограничивал размеры области облучения диэлектрика. Для сбора электронов, вытекающих из облученного объема, установлен коллектор электронов 3, стекание заряда происходило по сопротивлению утечки R₁=4 Ом. Образцами служили пластинки диэлектриков толщиной ~ 0.5-1 мм. Облучение проводилось при комнатной температуре в вакууме (0,13 Па). Пороговая чувствительность измерения тока при использовании осциллографа И2-7 составляла ~ 0.5 А/см². Временное разрешение ~ 0.2 нс.



Рис. 8. Схема экспериментальной установки для измерения токов в диэлектрике: 1 - коллиматор, 2 -изолятор, 3 - коллектор электронов, 4 - образец, 5 - верхний электрод, 6 - диафрагма, 7 - сильноточный ускоритель электронов, R₁ = R₂ = 4 Ом

При облучении формируется эффективный конденсатор C_e с отрицательным зарядом в образце и наведенным положительным зарядом в верхнем электроде. Плотность тока смещения i₂ на верхнем электроде образца связана с напряженностью электрического поля E(t) за границей пробега электронов зависимостью

. (16)

Ток i₁, снимаемый с коллектора электронов, равен сумме токов смещения и проводимости в облученном объеме. При отличной от нуля радиационно-индуцированной проводимости и незначительной емкости электрода коллектора 3, составляющей тока смещения можно пренебречь и считать i₁ омическим током.

На рис. 9 показано семейство токов, измеренных при облучении кристалла NaCl электронным пучком различной плотности. Временные зависимости напряженности электрического поля E(t) за границей пробега электронов получены графическим интегрированием кинетики тока i₂ в соответствии с условием (16). В эксперименте наблюдается смена направления протекания тока смещения. С увеличением плотности тока пучка I амплитуда i₂(t) несколько растет, смена знака тока происходит в более ранние моменты времени. Для рассмотренных материалов ЩГК, кварца, ПММА ток i₁ появляется одновременно с током пучка I. Для токов выполняется условие I=i₁+i₂. С ростом I экстремум функции Е(t) смещался к началу координат, увеличивались крутизна переднего фронта импульса напряженности поля Е(t) и его максимальное значение Е.

Рис. 9. Временные зависимости токов и напряженности электрического поля в образце NaCl при различной плотности тока пучка I_n. а, б- осциллограммы токов; i₁ - токи проводимости (а); i₂ - токи смещения (б), E - напряженность электрического поля за границей пробега электронов в образце (в). Нумерация 1 - 4 соответствует возбуждаемому току I_n (I₄ = 22.5 А/см²)

Для оценки соотношения захваченного и свободного заряда могут служить зависимости накопления заряда от плотности тока пучка, эффективной емкости образца, сопротивлений облученного объема и утечки, для которых поведение свободного заряда хорошо известно.

Зависимость пиковой напряженности поля E в различных диэлектриках от плотности тока пучка иллюстрирует рис. 10. Амплитуда сигнала E зависит от плотности тока пучка, эффективной емкости образцов и удельного сопротивления объема. В образцах NaCl и KCl при близких значениях наведенной радиационной проводимости значение E выше в 1.8 раза у KCl, что удовлетворительно согласуется с отношением (d_NaCl-x_m)/(d_KCl-x_m)2. Для образцов NaCl, KCl напряженность поля увеличиваться пропорционально I^0.5 в приведенной области значений плотности тока пучка. Такая зависимость, при квадратичной рекомбинации носителей, согласуется с теоретически рассчитанной в отсутствии захвата носителей ловушками. Однако для LiF, плавленого SiO₂, ПММА напряженность поля растет более сложным образом. В диапазоне изменения плотности тока 4.4-12 А/см² напряженность поля увеличивается E~I^0.4 и затем при 22.5 А/см² стремится к зависимости E~ I^0.5.

Рис. 10. Зависимость пиковой напряженности поля в различных диэлектриках от плотности тока пучка. В скобках указана толщина образцов, в мм: 1 - NaCl (0.75), 2 - KCl (0.5), 3 - LiF (0.75), 4 -SiO₂ (0.85), 5 - ПММА (1.0)

Полученные закономерности можно объяснить с учетом захвата носителей ловушками и их освобождения, вероятно, по механизму ударной ионизации электронами пучка и вторичными электронами, энергия которых сравнима со значением ширины запрещенной зоны кристаллов.

Можно показать, что с увеличением плотности тока пучка заселенность ловушек уменьшается. В процессе облучения на ловушки захватываются как первичные, так и вторичные термализованные электроны. Количество вторичных электронов превышает количество первичных в ~ 10³ раз, но их захват не нарушает электронейтральность образца. Концентрацию термализованных вторичных электронов можно представить в виде G_e. Ионизация ловушек осуществляется вторичными электронами, находящимися на стадии термализации, с концентрацией G_e1, где ₁-время термализации. Запишем кинетическое уравнение для концентрации электронов на ловушках n в виде

. (17)

В правой части (17) первое слагаемое описывает захват носителей, второе - опустошение ловушек. (N_t - n) - концентрация пустых ловушек, v_T, v₁ - тепловые скорости электронов в термализованном состоянии и на стадии термализации, s₀, s₁ - сечение захвата и ионизации ловушки электроном соответственно. В квазистационарном случае

. (18)

Для ЩГК средняя энергия термализованных электронов при температурах близких к 300 K составляет ~ 0.02 эВ, а для вторичных электронов на стадии генерации ~ 6 эВ. Учитывая, что тепловая скорость электронов пропорциональна корню квадратному от их энергии, отношение v_T/v₁ 0.06. Время термализации электронов в зоне проводимости диэлектрика ₁ ~ 10^-12 с, время жизни электронов в зоне проводимости кристалла KCl при возбуждении электронным пучком плотности ~ 100 A/cм² ₀ ~ 10^-11 с ¹⁾. Так как захват электронов происходит, как правило, на нейтральные центры, а ионизация связана с заряженным центром, то s₀/s₁ 0.1, значение n 0.04 N_t. С увеличением плотности тока пучка время термализации электронов в зоне проводимости диэлектрика ₁ остается неизменным, но за счет уменьшения времени жизни носителей в термализованном состоянии ₀ захваченный на ловушках заряд уменьшается. При плотности тока пучка ~ 300 A/cm² с учетом квадратичной рекомбинации электронов и дырок время жизни ₀ ~I ^{- 0.5}, что дает ₀ ~ 0.610^-11 s, n 0.028 N_t. С ростом плотности тока пучка n будет уменьшаться пропорционально ~ I^-0.5.

Если разложить напряженность поля в диэлектриках (рис. 10) на две составляющие (за счет накопления свободного заряда и захваченного ловушками) и считать, что при плотности тока пучка ~ 22.5 A/cm² долей захваченного заряда можно пренебречь, то в области I=4.4 A/cm² отношение значений захваченного заряда к свободному в образце LiF составляет 0.13, в образцах плавленого SiO₂ и полиметилметакрилата достигает ~ 0.3.

Таким образом, специфической особенностью заряжения диэлектриков ИЭП является низкий уровень захваченного заряда ловушками. При высоких уровнях возбуждения >10 А/см² высокоэнергетичные электроны пучка и вторичные электроны ионизуют захваченный ловушками заряд и заряжение связано со свободными термализованными электронами пучка в зоне проводимости диэлектрика. При квадратичном характере рекомбинации неравновесных носителей напряженность электрического поля в образце увеличивается пропорционально корню квадратному от плотности тока пучка. Накоплению свободного заряда в диэлектрике способствует увеличение значений эффективной емкости и сопротивления утечки, которое ограничивает стекание заряда из облученного объема нa землю.

В шестой главе представлено моделирование процесса накопления объемного заряда в диэлектриках при облучении ИЭП в отсутствие захвата носителей ловушками: с помощью методики равномерной объемной высокоэнергетической инжекции (РОВИ), предложенной проф. ТПУ Евдокимовым О.Б., и разработанной методики эквивалентных схем.

Экспериментальная схема облучения диэлектрика представлена в виде одномерной модели с короткозамкнутой внешней цепью (рис. 11, а). Рассмотрено два варианта, отличающихся положением заземленного электрода 1 по отношению к облучаемой грани образца: в первом случае электрод находится на поверхности образца, во втором - удален на конечное расстояние, как это показано на рис 11, а. Последний случай наиболее часто реализуется на практике, когда роль переднего электрода выполняет корпус вакуумной ячейки. Второй заземленный электрод 2 находится на необлучаемой поверхности диэлектрика. Размер образца в направлении оси х превышает максимальный пробег электронов в веществе x_m= (х₂-х₁). Сопротивление утечки r₁ определяет стекание инжектируемого заряда из облучаемого объема на землю.

Рис. 11. Одномерная модель заряжения диэлектрика электронным пучком (а) и эквивалентная схема, описывающая заряжение слоя x_n (б). 1, 2 - электроды, 3 - образец, r₁ -сопротивление утечки, x₂ - граница максимального пробега электронов пучка в материале

В принятой одномерной модели (рис. 11, а) формирование ОЗ описывается системой уравнений, включающей уравнение непрерывности (19) и уравнение Пуассона (20), а также начальным (21) и граничным (22) условиями задачи.

(19)

где (x, t) - объемная плотность заряда, G= - I (x, t)/x - скорость инжекции заряда пучка, I (x, t) = I(x) I(t) - плотность тока пучка в материале, представленная в виде произведения пространственной I(x) и временной I(t) составляющих; i (x, t) =(x, t) E (x, t) - ток проводимости,

(20)

Е (х, 0) = 0. (21)

При х = х₁ Е(х₁, t) = E₁(t); x x₂ I(x₂, t) = 0, (x₂, t) = 0,

E(x_2,t) = E₂(t), Q_s(t) = ; x = x₃ , (22)

где i(x₂, t) - ток проводимости при хх₂, Q_s(t) - поверхностная плотность заряда в плоскости х₂; Е₁(t), E₂(t), E₃(t) - напряженности электрического поля на облучаемой грани х₁ в плоскости х₂ и в плоскости х₃ соответственно; t - текущее значение времени.

Совместное решение (19), (20) с граничным условием (22) при х = х₃ дает уравнение полного тока

. (23)

Уравнение (23) позволяет отыскать временную зависимость напряженности электрического поля E₃(t) в пространстве (x₂-x₃). Однако решение уравнения (23) относительно E₃(t) с произвольными I (x, t), (x, t) является сложной задачей.

Функцию Е (x, t) в пространстве (0 - х₂) найдем из уравнения (23)

, (24)

где _{M 0}/(x, t) - имеет смысл мгновенного максвелловского времени релаксации. Распределение E (x, t) можно получить при наличии расчетной или экспериментальной функции E₃(t).

Уравнение (23) содержит информацию о плотности токов, протекающих через электроды 1 и 2. Следует учесть, что при инжекции в диэлектрик заряда электронов плотность тока пучка в материале I (x, t) = - I₀(x) I₀(t), E₁(t)>0, E₃(t)<0. В плоскости x = 0 ток I₁(t) равен сумме токов проводимости и смещения

, (25)

где i₁(t) - ток через сопротивление r₁.

В плоскости x₃ имеем только ток смещения I₂(t)

(26)

В соответствии с (23), (25), (26) можно записать

I₀(t)=I₁(t)+I₂(t). (27)

Наиболее приемлемым для аналитических расчетов кинетики накопления ОЗ является метод РОВИ, в котором проводимость и диэлектрическая проницаемость в уравнении непрерывности не зависят от пространственной координаты. При этих условиях получено решение уравнения (23) относительно E₃(t). Зависимость экстремума функции E₃(t) от плотности тока пучка I₀(x, t) и (t) величина Е_3m имеет вид

. (28)

Согласно (28) при увеличении I₀(x, t) числитель растет линейно, радиационная проводимость в знаменателе, по данным экспериментальных исследований, изменяется пропорционально ~ I^0.5. В результате максимальное значение напряженности поля за границей облучения, в первом приближении, зависит от плотности тока пучка как Е_3m~I^0.5. В уравнении (28) зависимость Е_3m~1/(x₃-x₂) отражает накопление заряда в эффективном конденсаторе, одной из обкладок которого служит инжектируемый отрицательный объемный заряд, а другой - металлический электрод 2 (рис. 1). Характер изменения зависимости Е_3m от I₀ удовлетворительно согласуется с результатами эксперимента для кристаллов NaCl, KCl.

Во второй части главы описано решение уравнения полного тока с помощью предложенной методики эквивалентных схем.

Облученная область образца разбивалась на достаточно тонкие слои и рассматривалось накопление и релаксация заряда в отдельном слое независимо от влияния других слоев.

Для n-го элемента объема с координатами х_n, x_n+x_n и поперечным сечением 1 см² (рис. 12, а) представим через Е_1n, E_2n - напряженности поля, создаваемые зарядом в слое х_n, и i_1n, i_2n - плотности тока проводимости, определяющие релаксацию заряда на левой и правой границах слоя х_n соответственно. Из дифференциального уравнения полного тока (23) запишем уравнение полного тока для слоя х_n

(29)

где I_0n = - , E_3n = E_2n Q_sn .

В уравнение (29) входят токи смещения и проводимости. Поэтому в качестве сосредоточенных элементов могут быть выбраны емкости и сопротивления, как отвечающие характеру этих токов. Накопление заряда в плоскости х₂ можно представить как накопление на дополнительном электроде. С учетом (29) эквивалентная схема выбрана в виде, приведенном на рис. 11, б.

Полученный алгоритм расчета с применением эквивалентных схем применен для описания электризации кристалла КСl при облучении ИЭП. Исходные данные теоретической модели: геометрические размеры, плотность тока пучка, D(x), сопротивление утечки соответствовали экспериментальным условиям облучения.

Пространственное распределение напряженности электрического поля Е(х) (рис. 12, а) рассчитано по формуле (24). Напряженность поля в области (0-х₁) Е₀ в соответствии с (24) связана с Е₁(t) соотношением ₀Е₀ = (х₁, t) E₁(t), где ₀ = х₁/r₁ - удельная проводимость в области (0-х₁). Функции Е(х), (х) построены через различное время после начала импульса радиации.

На начальной стадии через 3 нс после облучения (х) можно считать близким по форме к распределению термализованных электронов пучка ₀.

С течением времени напряженность поля, так же как и наведенная проводимость, увеличивается. Это приводит к релаксации заряда из облученного объема и накоплению электронной плотности в области экстраполированного и максимального пробега электронов. Расчетное распределение Е(х) удовлетворительно согласуется с экспериментальным, за исключением скачка поля в плоскости х₂. В реальном случае отсутствует резкая граница перехода наведенной радиационной проводимости к нулю и существует переходный слой с достаточно малой проводимостью. Действительно, расчет показывает, что при плавном снижении (х, t) и плотности тока пучка к нулю в области максимального пробега электронов скачок Е(х) практически исчезает. Соответственно плотность заряда в плоскости x₂ уменьшается практически до нулевого значения и увеличивается в области экстраполированного пробега электронов x200 мкм. Следует отметить, что при истечении достаточно длительного времени после начала импульса радиации в распределении (х) появляется область с положительным зарядом (кривая 3 на рис. 12, б). Это явление, видимо, вызвано игнорированием диффузионных процессов при переходе к стационарным режимам облучения.

Седьмая глава посвящена исследованиям по установлению модели образования основного канала разряда в щелочно-галоидных кристаллах в импульсных электрических полях.

Характерной особенностью импульсного пробоя как щелочно-галоидных кристаллов, так и сложных ионных соединений (например, перхлората аммония) является увеличение пробивного напряжения с укорочением длительности импульса. Сквозной канал пробоя в щелочно-галоидных кристаллах в электрических полях длительностью ~30 нс возникает при напряжениях, превышающих в ~2.5 раза квазистатические (длительность приложения поля ~1 мкс) ²⁾. Структура канала анодного пробоя зависит от напряженности электрического поля. В кристалле NaCl при напряжениях, близких к пробивным в квазистатическом режиме, в анодной области формируется первичный канал пробоя, ориентированный по «катодному» направлению <100>. Протяженность этого участка колеблется в пределах 50-500 мкм. Затем канал разряда начинает распространяться по основному направлению <110>. Первичный участок прорастает с дозвуковой скоростью, скорость по основному направлению ~10⁷ -10⁸ см/с. С увеличением напряжения протяженность первичного канала уменьшается до визуально неразличимых размеров ³⁾.

Исходя из сказанного, можно предположить, что в формировании первичного и основного каналов участвуют различные физические процессы.

Вероятно, образование первичного канала пробоя обусловлено миграцией и генерацией линейных дефектов, способствующих созданию каналов и областей предпочтительного переноса заряда. Исследование действия предпробойного электрического поля в тонких слоях щелочно-галоидных кристаллов показало наличие генерации точечных и линейных дефектов ⁴⁾. Концентрация этих дефектов увеличивается пропорционально температуре образца и длительности действия поля.

Поэтому процесс образования первичных электронов целесообразно исследовать в импульсных электрических полях, чтобы снизить действие механизма генерации точечных и линейных дефектов по сравнению с механизмом генерации первичных носителей заряда, определяющих формирование основного канала разряда. Так как электрический пробой является фактором, ограничивающим уровень накопления заряда при облучении, то важно оценить значения электрической прочности диэлектрических материалов при соответствующих длительностях приложения поля, возникающих при применении ИЭП.

В работе сделана оценка значений электрической прочности ряда щелочно-галоидных кристаллов в электрическом поле длительностью ~10 нс. Такие поля возникают при облучении образцов диэлектриков электронным пучком с плотностью тока ~ 300 А/см². Образцы щелочно-галоидных кристаллов с поперечными размерами 40x40 мм² и толщиной d ~ 0.3 - 3 мм устанавливались между двумя Al электродами (чтобы исключить явление хрупкого раскалывания материала). Нижний электрод облучался электронным пучком и имел отрицательный потенциал, верхний - положительный. Пиковая напряженность поля в образце E зависит от толщины образца d как E ~ 1/d.

В эксперименте не удалось обнаружить в явном виде канал первичного пробоя в кристалле NaCl по направлению <100>, хотя признаки такого пробоя имели место: слабое свечение и незначительное разрушение материала в прианодной области. Критерием пробоя без начального участка разряда может служить образование сквозного канала пробоя с первого импульса.

Для кристаллов KI, NaCl, LiF каналы основного пробоя ориентированы в направлении <110>, для KBr, RbCl, KCl - в направлении <100>. При длительности приложения поля ~ 10 нс средние значения электрической прочности, соответствующие началу образования канала сквозного пробоя с одного импульса составляют для KI ~ 2.24 МВ/см, KBr ~ 2.8 МВ/см, RbCl ~ 3.1 МВ/см, KCl ~ 3.73 МВ/см, NaCl ~ 5.6 МВ/см, LiF ~ 18.5 МВ/см. Согласно этим данным, импульсная электрическая прочность превышает квазистатическую в 3.7 - 4 раза, для образцов LiF - в 6 раз. В эксперименте при длительности приложения поля ~10 нс и длине канала основного разряда ~ 1 мм получаем значение скорости движения канала ~ 10⁷ см/с, что удовлетворительно согласуется с литературными данными.

Обнаружена генерация F-центров окраски в KBr в предпробойном электрическом поле.

Электронный пучок ускорителя ГИН-400 служил одновременно для создания сильного электрического поля и рентгеновского излучения. Явление генерации центров окраски исследовалось при напряженности поля ~ 1.610⁶ В/см в пластинке толщиной d = 3 мм. При таких значениях напряженности поля каналы неполного пробоя отсутствовали.

Зондирование уровня поглощения F-центрами в объеме образца с помощью He-Ne лазера показало, что поглощение, вызванное приложением поля, наблюдалось около краев положительно заряженного верхнего электрода. При рентгеновском облучении интенсивность поглощения увеличивается в течение всего импульса, а при приложении поля нарастание концентрации F-центров ограничено временным отрезком ~ 10 нс.

Концентрация F-центров, генерированных рентгеновским излучением, составляла~10¹⁴ см^-3, а электрическим полем ~ 210¹³ см^-3.

Основным механизмом создания F-центров окраски в щелочно-галоидных кристаллах является безызлучательный распад автолокализованных экситонов. В свою очередь, экситоны создаются при захвате электронов проводимости на свободное состояние автолокализованных дырок. Следовательно, наблюдаемый эффект генерации F-центров скорее всего связан с генерацией в электрическом поле электронно-дырочных пар.

Факт генерации F - центров в предпробойных электрических полях свидетельствует о наличии эффективного механизма образования первичных электронов.

Для описания процесса формирования основного канала пробоя электрического пробоя в ЩГК предложена модель электрического разряда, основанная на механизме генерации первичных электронов в зону проводимости диэлектрика посредством каскадных Оже-переходов в валентной зоне кристалла.

Процессы в области контакта металл-диэлектрик. При рассмотрении электрического разряда в структуре металл-диэлектрик-металл необходимо учитывать, что поверхность электрода и диэлектрика не могут быть идеально плоскими. В механическом контакте они соприкасаются выступами поверхности на расстоянии, близком к межатомному. При напряженности поля в диэлектрике ~ 10⁶ В/см, реальная напряженность вблизи микроострия E_h может быть более ~ 10⁸ В/см.

Энергетические схемы контактов, образованных Al электродом с образцами NaCl, KCl, без учета сродства кристаллов к электрону приведены на рис. 13. Для осуществления туннельного перехода электрона из диэлектрика в металл необходимо, чтобы середина верхней валентной подзоны была поднята электрическим полем хотя бы до уровня Ферми в металле. При этом формируется потенциальный барьер треугольной формы с высотой W_g и эффективной шириной ~ W_g /eE_h. Для оценки вероятности туннелирования электрона P в единицу времени сквозь потенциальный барьер треугольной формы в поле напряженностью E_h можно воспользоваться зависимостью

, (30)

где m - масса электрона, a - расстояние между разноименными ионами в решетке, h - постоянная Планка. Для диэлектрика с a=3 ? и W_g = 10 эВ в поле E_h = 210⁸ В/см при длительности процесса, ограниченной временем жизни ионизованного состояния атома галоида t = 10^-14 с, получаем вероятность туннелирования Pt 0.2. Можно предположить, что при такой вероятности перехода в пределах области повышенной напряженности поля, составляющей 100x100 атомов металла, образуется участок 4040 ионизированных атомов галоида в пограничном слое диэлектрика.

Механизм каскадных Оже-переходов. Основные положения механизма каскадных Оже-переходов сводятся к следующему.

Электрическое поле вблизи микроострия создает сильный наклон зон в приповерхностной области диэлектрика. В кристаллах NaCl, KCl в результате туннельного перехода идет образование ионов Cl⁺ с двумя дырками на 3p-уровне. Возможно, образуются также ионы K⁺⁺ с дыркой на 3p-уровне в кристалле KCl. Движение канала разряда связано с распадом этих дырок и генерацией электронов в зону проводимости.

Для кристалла NaCl рекомбинация дырок не может идти за счет перехода электронов с низко лежащего 2p-уровня Na (~31.2 эВ ниже дна зоны проводимости). Наиболее вероятно, что рекомбинация дырки происходит с соседнего аниона, расположенного в направлении <110> (рис. 13, a, в), например, путем межатомного Оже-перехода с переносом положительного заряда с Cl⁺(3p)^-2 на 3p-уровень Cl^- и последующей генерацией Оже-электрона в зону проводимости по схеме

Cl⁺(3p)^-2 + Cl^-(3p) Cl⁰(3p)^-1 + Cl⁺(3p)^-2 +e. (31)

В кристалле KCl рекомбинация дырки на ионах галогена Cl⁺ идет с 3p-уровня K⁺. Для резонансного переноса электрона необходимо поднять 3p-уровень K⁺ в KCl на~3.4 эВ (рис. 13, ж). Последующий распад дырки на K⁺⁺ происходит в результате межатомного Оже-перехода с рождением дырок на 3p-уровене Cl^- и электрона проводимости

K⁺⁺(3p)^-1 + Cl^-(3p) K⁺(3p) + Cl⁺(3p)^-2 +e. (32)

Для кристалла KCl направление распространения канала разряда соответствует кристаллографической ориентации <100>.

Вероятность перехода Оже-электрона в зону проводимости становится отличной от нуля при условии, что минимальный зазор энергии между 3p-уровнями соседних ионов хлора в NaCl (рис. 13, в), а в KCl между 3p-уровнем K⁺⁺ и 3p-уровнем Cl ^- (рис. 13, ж), не меньше ширины запрещенной зоны кристалла. При среднем расстоянии между соседними атомами в решетке ~3 ? (расстояние между Cl^- - Cl^- ~ 4 ?) внешняя напряженность поля должна составлять ~2.510⁸ - 310⁸ В/см. Такие напряженности могут реализоваться только вблизи неоднородности электрода или на конце проводящего канала.

Схемы каскадных Оже-переходов (31) и (32) отражают кристаллографическую направленность канала пробоя. Согласно схемам можно разделить щелочно-галоидные кристаллы на две группы. Первая группа включает кристаллы, у которых энергетический зазор между серединой верхней валентной подзоны W_v и верхним уровнем энергии катиона в валентной зоне, обозначенный W₁, больше ширины запрещенной зоны W_g. К ним можно отнести соединения Li (LiF, LiCl, LiBr, LiI) и Na (NaF, NaCl, NaBr, NaI), а также KI. Направление распространения канала разряда соответствует кристаллографической ориентации <110>.

Вторая схема (32) применима к кристаллам, у которых значение W₁ меньше W_g. Это условие выполняется для соединений K (KF, KCl, KBr) и Rb (RbF, RbCl, RbBr, RbI). Кристаллографическая ориентации канала разряда - <100>.

Таким образом, передача электронного возбуждения в кристаллической решетке идет от атома к атому с учетом электронного строения кристалла. Релаксация дырки может происходить только в направлении отрицательного электрода. Модельные оценки анодной и кристаллографической направленности канала пробоя подтверждаются экспериментально. Для образца KBr близкие значения W_g и W₁ проявляются, видимо, в смене направления пробоя с <100> на <110> при температуре выше 50 C.

Формирование изгиба зон. Как отмечалось выше, переход Оже-электрона в зону проводимости реализуется при изгибе зон на межатомном расстоянии, сопоставимым с шириной запрещенной зоны кристалла. Такие изгибы зон могут возникать вблизи неоднородности металлического электрода, а в диэлектрике за счет образования объемного положительного заряда.

В решетке хлористого натрия у отрицательного иона, взятого за исходный, на расстоянии r₁=a имеется 6 положительных ионов. Далее имеется 12 отрицательных ионов, для которых r₁=a2, восемь положительных с r₁=a3, шесть отрицательных с r₁ =a2, двадцать четыре положительных с r₁=a5 и 8 отрицательных с r₁=a6. Кулоновская энергия W_k в точке, занимаемой ионом, представляет собой сумму энергий взаимодействия этого иона со всеми ионами твердого тела. Основной вклад вносят ближайшие ионы. Образование положительно заряженных ионов галоида в пограничном с металлом слое кристалла увеличивает энергию взаимодействия на величину W_k.

Для кристаллов первой группы, например NaCl, в точке, занимаемой отрицательным ионом Cl^-, находящимся во втором слое (рис. 13, a), энергию взаимодействия можно представить в виде

W_k + W_k =. (33)

Добавим к сумме в скобках члены 1/2, - 1/2, 2/2, -2/2 и 2/6, -2/6. Получим

W_k =. (34)

Согласно (34) эффективный заряд Cl⁺ в решетке равен 2e. Так как время Оже-перехода 10^-14 - 10^-15 с, то ионная поляризация не возникает, и можно считать , где - оптическая диэлектрическая проницаемость. Для кристалла NaCl a = 2.8 ?, = 2.34 изгиб энергетических зон на расстоянии между ионами (Cl⁺ - Cl^-) составляет W_k = 11.14 эВ. Это значение превышает ширину запрещенной зоны кристалла W_g =8.8 эВ. У наиболее широкозонного диэлектрика LiF a=2.07 ?, = 1.9, W_g =14.2 эВ значение W_k =18.45 эВ.

Для кристаллов второй группы, например KCl, в точке, занимаемой отрицательным ионом Cl^-, находящимся во втором слое, добавка к энергии взаимодействия с учетом зарядов иона K⁺⁺ и четырех ионов Cl⁺ в первом слое (рис. 13, д), составляет

W_k =. (35)

Применительно к кристаллу KCl a = 3.14 ?, = 2.17, W_g = 8.7 эВ получаем W_k =14.1 эВ.

Видно, что слой двукратно положительно заряженных ионов галоида способен создать необходимый изгиб зон для реализации межатомных Оже-переходов.

Канал разряда с анода. Движение канала разряда представляет собой процесс последовательного переноса вглубь кристалла слоя двукратно положительно заряженных ионов галоида посредством Оже-переходов с одновременной генерацией электронов в зону проводимости. Направленное движение заряженного слоя вглубь кристалла реализуется при условии наличия за двукратно заряженным слоем положительно заряженных слоев. Это возможно, если внешнее поле вытягивает электроны из области положительного объемного заряда, чтобы исключить эффект экранирования и процесс рекомбинации. Действительно, электроны в зоне проводимости под действием электрического поля приобретают дополнительную энергию, поэтому вероятность их рекомбинации с дырками минимальна. Например, в кристаллах NaCl, KCl (рис. 13, б, е) структура положительного объемного заряда в головной части канала, вероятно, включает несколько слоев из ионов Me⁺ и Cl⁰ и в пограничном слое - ионы металла Me⁺, Me⁺⁺ и Cl⁺.

Подтверждением вытягивания носителей служит факт высокой предпробойной плотности тока в канале неполного пробоя щелочно-галоидных кристаллов²⁾ ~ 10⁴ A/см². Протекание тока приводит к нагреву вещества и образованию расплава в канале пробоя. Согласно данным³⁾ особенностью контакта твердого диэлектрика со своим расплавом является отсутствие четко определенной геометрической границы между веществом, находящимся в различных фазовых состояниях. Электропроводность через жидкую фазу обеспечивает немедленный отвод электронов к положительному электроду.

Следует отметить, что уровень напряженности поля на краях заряженной плоскости, состоящей из ионов Me⁺, Cl⁺, будет меньше, чем в центральной части. Недостаточный изгиб зон на краях приведет к прекращению каскадных Оже-переходов и уменьшению размеров плоскости в процессе ее продвижения вглубь кристалла. Краевых эффектов лишена сферическая поверхность и в меньшей степени - полусферическая. Вероятно, под действием электрических сил заряженная плоскость трансформируется в полусферическую поверхность. Условный профиль такой поверхности показан кривой 1 на рис 13, б, е. Таким образом, в твердом диэлектрике канал электрического разряда состоит из расплава и заряженных слоев, которые играют роль острийного электрода.

Плотность предпробойного тока. В рассматриваемой модели предпробойный ток обусловлен движением электронов проводимости, генерированных посредством каскадных Оже-переходов. Полагая, что каждый ион Cl ^- после Оже-перехода дает электрон в зону проводимости диэлектрика, а рекомбинация электронов с дырками подавлена, концентрация электронов n 10²² см^-3. Плотность тока проводимости i = qnмE, где м10 cм²/Вс - дрейфовая подвижность электронов в щелочно-галоидных кристаллах. При E ~ 10⁶ В/см в кристалле возникает очень высокая плотность тока ~ 10¹⁰ A/см².

Согласно экспериментальным данным предпробойный ток в канале неполного пробоя щелочно-галоидных кристаллов составляет²⁾~10^-4-10^-3A. Для создания такого тока необходима генерация электронов с площадки размером ~ 5х5a² в поперечном сечении головной части канала пробоя.

Скорость движения канала разряда. Экспериментально установлено, что длина канала и протяженность свечения практически совпадают^2,3). Скорость распространения свечения разряда, измеренная при импульсных напряжениях, достигает ~10⁸ cм/с.

В предлагаемой модели скорость движения канала пробоя определяется временем Оже-перехода 10^-14 -10^-15 с. Учитывая, что в каскадном Оже-процессе передача электронов идет от атома к атому, скорость пробоя v = 1cм/Nф, где N - число ионов на длине 1 cм. Для NaCl N 310⁷, получаем v 10⁷ - 10⁸ cм/с, что удовлетворительно согласуется с данными эксперимента.

Электрическая прочность кристаллов. Оценки показывают, что основной вклад в изгиб зон вносит слой двукратно положительно заряженных ионов галоида. В предлагаемой модели значение электрической прочности E_b устанавливает критическую плотность туннельного тока электронов из диэлектрика в металл, при которой формируется слой двукратно положительно заряженных ионов галоида в диэлектрике.

Рассчитать значение E_b можно по плотности тока из диэлектрика в металл, однако точность оценки ограничена неопределенностью значений коэффициента усиления поля, времени перехода. В целом, необходим и более тщательный теоретический анализ процесса перехода электронов из диэлектрика в металл.

На наш взгляд, увеличение пробивных напряжений с уменьшением длительности импульса поля обусловлено условиями образования поверхностных дислокационных уровней. С укорочением длительности импульса снижается концентрация генерируемых дислокаций и соответственно процесс туннелирования электронов с уровней дислокаций, что приводит к увеличению электрической прочности образцов.

В восьмой главе рассмотрены вопросы дозиметрии поглощенной энергии ИЭП с помощью разработанных поляризационно-оптической методики регистрации акустических волн и методики измерения распределения центров окраски в облученном слое. Оптическая схема экспериментальных установок аналогична описанной в главе 4. Временное разрешение методик составляло ~ 7 нс, пространственное - 202 мкм.

Измерены профили акустических волн в различных материалах: ЩГК, ПММА, кварце, Al.

Исследовано влияние электрического поля заряда, вносимого электронным пучком, на пространственную структуру распределения поглощенной энергии в образцах NaCl, KCl, KBr. Установлено, что профиль упругих напряжений и максимальный пробег при изменении флюенса энергии пучка от 0.1 до 0.5 Дж/см², в пределах точности измерения ~ 20 мкм, не изменяются. Полученный результат согласуется с оценками, которые показывают, что для ускоренных электронов с энергией W ~ 0.3 МэВ и средним максимальным пробегом в ЩГК ~300 мкм приращение энергии и дополнительный пробег в электрическом поле ~ 10⁶ В/см составляют~10% от W и x_m.

Возможное проявление действия электрического поля на распределение упругих напряжений рассмотрено на пьезоэлектрическом кристалле ZnSe.

Основные результаты и выводы

1. Проведено экспериментальное исследование электризации большой группы различных по структуре и свойствам диэлектриков: ЩГК, плавленого и кристаллического кварца, ПММА в процессе облучения мощным импульсным электронным пучком при различных условиях. В образце ZnSe установлена пространственная структура электрического поля. Впервые показано, что специфической особенностью заряжения диэлектриков ИЭП является низкий уровень заполнения ловушек электронами за счет ионизационного процесса под действием первичных электронов пучка и вторичных электронов, а электризация связана с термализованными электронами пучка в зоне проводимости диэлектрика. Свободные термализованные электроны пучка, их электрическое поле и радиационно-индуцируемая проводимость определяют: вид функции пространственного распределения плотности заряда в образце с пиком плотности заряда, смещенным в область экстраполированного пробега электронов; кинетику релаксации заряда по экспоненциальному временному закону с постоянной времени, определяемой эффективной емкостью образца и сопротивлениями объема и утечки; зависимость напряженности электрического поля в образце от плотности тока пучка, которая, при квадратичном характере рекомбинации неравновесных носителей, пропорциональна корню квадратному от плотности тока пучка.

2. Впервые получено решение дифференциального уравнения полного тока с учетом зависимости наведенной радиационной проводимости и плотности тока пучка в образце от пространственной и временной координаты, геометрических размеров и диэлектрической проницаемости с помощью методики эквивалентных схем.

3. Разработана динамическая модель заряжения диэлектрика в процессе облучения ИЭП, основанная на положении об определяющей роли в накоплении заряда термализованных электронов пучка в зоне проводимости диэлектрика, проводимости зонного типа и решении уравнения полного тока с помощью методики эквивалентных схем. Модель позволяет проводить расчеты временного и пространственного поведения избыточного заряда в образце при различных условиях облучения. Модель применима к широкому классу диэлектрических твердых тел: ЩГК, плавленого и кристаллического кварца. Модель реализуется при граничных условиях плотности тока пучка: нижняя - 5 - 20 А/см², при которой можно пренебречь захватом носителей ловушками, верхняя - до наступления порога хрупкого разрушения и электрического пробоя образца. Экспериментально подтверждены основные положения концепции.

4. Для условий возбуждения ЩГК наносекундным рентгеновским излучением, в рамках модели процесса термически активированного разделения генетических электронно-дырочных пар, сделаны оценки: энергии активации разделения носителей заряда, относительного выхода носителей в кристаллах CsI, NaCl. Предложена методика оценки времени жизни электронов зоны проводимости. Сделаны оценки концентрации центров захвата электронов и положения их энергетического уровня в запрещенной зоне в чистых кристаллах CsI. Установлен механизм ударной ионизации ловушек электронами проводимости.

5. В рамках исследования радиационно-индуцированной проводимости изучен процесс формирования приповерхностного заряда на переходе металл-диэлектрик при протекании тока проводимости в структуре металл-диэлектрик-металл при возбуждении импульсным рентгеновским излучением. Cделаны оценки значения приповерхностного заряда на переходе металл-щелочно-галоидный кристалл (на примере кристаллов KBr, CsI) и времени экранирования электрического поля. Установлено, что значения плотности заряда, переносимого током проводимости, и поверхностного заряда на момент завершения импульса радиации имеют близкие значения: в пределах 10 - 30%. Сделан вывод, что в процессе протекания тока проводимости на переходе металл-диэлектрик отсутствует инжекция электронов из металла в диэлектрик, а на переходе диэлектрик-металл нет накопления электронов.

6. Обнаружена генерация F-центров окраски в кристалле KBr в предпробойных электрических полях напряженностью ~ 1.610⁶ В/см. Факт генерации F-центров в предпробойных электрических полях свидетельствует о наличии эффективного механизма образования первичных электронов.

7. Предложена модель формирования канала электрического пробоя в щелочно-галоидных кристаллах. Генерация носителей в зону проводимости осуществляется посредством каскадных Оже-переходов в валентной зоне диэлектрика. Изгиб зон в диэлектрике формируется электрическим полем положительных ионов галоидов на конце канала пробоя. Канал электрического пробоя состоит из твердой фазы заряженных слоев и расплава. Значение электрической прочности кристалла определяет начало протекания туннельного тока из диэлектрика в металл. Модель объясняет кристаллографическую направленность и анодный характер пробоя, а также генерацию предпробойного тока без привлечения механизма ударной ионизации валентной зоны кристалла электронами зоны проводимости.

8. Разработанные поляризационно-оптическая методика и методика исследования пространственного распределения короткоживущих центров окраски могут быть положены в основу дозиметрии поглощенной и распределенной в образце энергии электронного пучка.

Основные публикации по теме диссертации

1. Куликов В.Д., Лисицын В.М. Поляризационно-оптическая регистрация акустических волн, генерированных сильными электронными пучками в твердых телах (KCl) // ЖТФ. 1983. Т. 53, вып. 12. С. 2417-2419.

2. Калеева В.А., Бобкова Л.А., Куликов В.Д., Санников В.А. Обработка поверхности германия // Электронная техника. 1983. сер. 6, вып. 7. С. 75 - 76.

3. Гаврилов В.В., Куликов В.Д., Чернов С.А. Радиационная тряска и макроакустические волны в щелочно-галоидных кристаллах // ФТТ. 1990. Т. 32, вып. 4. C. 1124-1127.

4. Куликов В.Д. Процесс заряжения диэлектриков при импульсном электронном облучении // Изв. Латв. АН. Сер. физ. и техн. наук. 1990. №5. С. 97-105.

5. Куликов В.Д., Лисюк Ю.В. Моделирование процесса заряжения диэлектриков при электронном облучении с помощью эквивалентных схем // ЖТФ. 1993. Т.63, вып. 7. С. 74-86.

6. Куликов В.Д. Акустическая дозиметрия поглощенной энергии импульсного электронного пучка // Химия высоких энергий. 1994. №2. С. 105 - 113.

7. Куликов В.Д., Ананьин П.С., Кривобоков В.П., Пащенко О.В., Сапульская Г.А. Регистрация акустических волн в твердых телах при мощном импульсном электронном облучении // Изв. вуз. Физика. 1995. №4. С. 120-121.

8. Куликов В.Д. Пространственное распределение электрического поля и заряда в монокристаллическом ZnSe при импульсном электронном облучении // Изв. вуз. Физика. 1995. №5. С. 26 - 34.

9. Куликов В.Д., Лисицын В.М. Рентгенолюминесценция ионных кристаллов в сильных электрических полях // ФТТ. 1995. Т. 37, вып. 8. C. 2424-2427.

10. Куликов В.Д. Рентгеновская проводимость диэлектриков в сильных электрических полях // ЖТФ. 1996. Т.66, вып. 8. С. 181 - 186.

11. Куликов В.Д., Лисюк Ю.В. Проводимость щелочно-галоидных кристаллов в сильных электрических полях при рентгено- и фото-возбуждении // Деп. в ВИНИТИ 16.01.98, №. 101 - B98.

12. Kulikov V.D. Radiation-induced conductivity of ionic crystals in strong electrical fields // Proceedings of 2 Intern. conference KORUS. Tomsk, 1998.

13. Куликов В.Д. Пробой ионных кристаллов в импульсных электрических полях. Деп. в. ВИНИТИ 29.06.99, №2124 - В99.

14. Куликов В.Д. О механизме стримерной стадии пробоя кристаллических диэлектриков // Письма в ЖТФ. 2000. Т.26, вып. 4. С. 77 - 82.

15. Куликов В.Д., Лисюк Ю.В. Радиационно-индуцированная проводимость щелочно-галоидных кристаллов в сильных электрических полях при рентгено- и фотовозбуждении // ЖТФ. 2000. Т.70, вып. 9. С. 51 - 56.

16. Kulikov V.D. Breakdown of crystal dielectrics in pulse electrical fields // Proceedings of 11^th International conference on Radiation physics and chemistry of condensed matter. Tomsk, Russia. 2000. P. 356 - 357.

17. Kulikov V.D. The streamer stage of crystal dielectrics breakdown // Proceedings of " 4^th International conference on Electric Charges in Non-Conductive Materials. (France). 2001. P. 396-399.

18. Куликов В.Д. Кинетика радиационно-индуцированной проводимости кристаллов CsI в сильных электрических полях // Изв. вуз. Физика. 2001. №7. C. 62 - 65.

19. Куликов В.Д. Концентрация и время жизни неравновесных носителей в CsI, NaCl при рентгеновском возбуждении // ФТТ. 2001. Т.43, вып. 9. С. 1580-1583.

20. Куликов В.Д. Генерация носителей заряда в кристалле KBr в предпробойных импульсных электрических полях // Письма в ЖТФ. 2002. Т.28, вып. 3. С. 36 - 41.

21. Куликов В.Д. Электрический пробой ионных кристаллов при облучении импульсным электронным пучком // Труды 6 Межд. конф. по модификации материалов пучками заряженных частиц. Томск. 2002. С. 300-303.

22. Куликов В.Д. Исследование механизма электрического пробоя ионных кристаллов в наносекундном диапазоне // ЖТФ. 2003. Т.73, вып. 12. С. 26-30.

23. Куликов В.Д. Ток проводимости в структуре металл-диэлектрик-металл // ЖТФ. 2004. Т.26, вып. 10. С. 122 - 127.